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改性纳米ZSM-5分子筛催化甲醇制对二甲苯的反应性能
1
作者 张娇玉 朱生华 +2 位作者 唐瑞源 郑延成 李克华 《西安石油大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2024年第5期109-115,126,共8页
通过水热合成的方法合成纳米ZSM-5分子筛,并采用等体积浸渍法制备ZnO,MgO和P_(2)O_(5)复合改性分子筛,用于催化甲醇高选择性制对二甲苯反应中。采用XRD、SEM、氮气吸附-脱附以及NH_(3)-TPD等手段对催化剂进行表征分析,并在固定床微型反... 通过水热合成的方法合成纳米ZSM-5分子筛,并采用等体积浸渍法制备ZnO,MgO和P_(2)O_(5)复合改性分子筛,用于催化甲醇高选择性制对二甲苯反应中。采用XRD、SEM、氮气吸附-脱附以及NH_(3)-TPD等手段对催化剂进行表征分析,并在固定床微型反应装置上进行甲醇直接制对二甲苯(MTPX)反应性能评价。结果表明:相比于常规微米ZSM-5分子筛,纳米分子筛具有大量晶间介孔,提高总芳烃选择性;Zn改性减少强酸量,增加中强酸酸量,有利于芳烃产物的生成;分子筛上进一步引入适量的MgO和P_(2)O_(5)可以有效覆盖分子筛的部分孔口和外表面的酸性位,对孔道扩散限制产生影响,对位选择性提高至81.1%,对二甲苯选择性提高至23.3%。 展开更多
关键词 纳米zsm-5分子筛 复合改性 对二甲苯 甲醇 择形性
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多级孔ZSM-5纳米晶团聚体分子筛的合成与优化研究
2
作者 邹杨杨 朱鹏 +4 位作者 吕晓欢 聂海伟 刘海鸥 张雄福 刘国东 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期171-176,共6页
采用纳米粒子自组装策略,选择传统微孔模板剂四丙基氢氧化铵(TPAOH)为单一模板剂和廉价的硅溶胶为硅源,合成了多级孔ZSM-5纳米晶团聚体分子筛。考察了硅铝摩尔比和体系Na^(+)摩尔分数对纳米晶团聚体ZSM-5分子筛形貌的影响,并追踪了不同... 采用纳米粒子自组装策略,选择传统微孔模板剂四丙基氢氧化铵(TPAOH)为单一模板剂和廉价的硅溶胶为硅源,合成了多级孔ZSM-5纳米晶团聚体分子筛。考察了硅铝摩尔比和体系Na^(+)摩尔分数对纳米晶团聚体ZSM-5分子筛形貌的影响,并追踪了不同晶化时间下纳米晶团聚体的形成过程,最后利用XRD､SEM和氮气吸附/脱附等表征手段对所合成分子筛的性质进行分析。结果表明,低硅铝摩尔比有利于纳米晶团聚体分子筛的形成,同时合成体系中的Na^(+)对团聚体的形成具有重要作用。经优化调控后,小试可合成固体收率达94.2%的ZSM-5纳米晶团聚体分子筛,经3 L合成釜进行40倍的放大合成可成功获得高结晶度､高产率的产品。 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 多级孔分子筛 纳米团聚体 分子筛合成
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晶种辅助预晶化法合成纳米ZSM-5分子筛及其在丙烷芳构化反应中的应用
3
作者 王晗斌 张鹏 +4 位作者 杨帆 刘新辉 庄建国 赵溢涛 朱学栋 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第2期67-73,104,共8页
在丙烷芳构化反应中,常规分子筛催化剂易积炭失活,导致催化性能及使用寿命均不理想。采用全硅分子筛Silicalite-1(S-1)作为晶种,结合晶种法和预晶化法合成了纳米ZSM-5分子筛(ZSM-5-Nano)。采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(... 在丙烷芳构化反应中,常规分子筛催化剂易积炭失活,导致催化性能及使用寿命均不理想。采用全硅分子筛Silicalite-1(S-1)作为晶种,结合晶种法和预晶化法合成了纳米ZSM-5分子筛(ZSM-5-Nano)。采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和N2物理吸/脱附表征了ZSM-5-Nano的结构。结果表明,ZSM-5-Nano是由粒径为50 nm左右的小颗粒堆积而成的,其比表面积高达395 m^(2)/g,同时富含晶间介孔。将ZSM-5-Nano负载Zn后得到催化剂Zn-ZSM-5-Nano,然后在固定床反应器中评价了该催化剂在丙烷芳构化反应(n(N_(2)):n(C_(3)H_(8))=7:3、空速为3000 h^(-1)、反应温度为550℃)中的催化性能。结果表明,Zn/ZSM-5-Nano拥有相对温和的酸性质,在丙烷芳构化反应中表现出了良好的催化性能,5 h内的丙烷转化率和轻芳烃(苯、甲苯和二甲苯)选择性分别高达88.4%和86.7%,且在5 h内基本不失活,催化性能优于微米ZSM-5分子筛(水热法)负载Zn催化剂和纳米ZSM-5分子筛(预晶化法)负载Zn催化剂。构效分析结果表明,Zn/ZSM-5-Nano的形貌和酸性共同作用提升了其催化性能,更短的扩散距离和更温和的酸性有效延缓了积炭的生成。 展开更多
关键词 丙烷芳构化 晶种辅助 预晶化法纳米 纳米zsm-5分子筛
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纳米ZSM-5分子筛的磷改性
4
作者 熊晓云 张君屹 +2 位作者 胡清勋 王久江 孙启明 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第10期1387-1393,共7页
采用浸渍法制备了不同磷含量的工业微米ZSM-5分子筛(Z-0)和纳米ZSM-5分子筛(NZ-0),并利用XRD、低温N_(2)吸附-脱附、Py-IR、SEM、NH3-TPD等方法进行了表征,对结构性能进行了分析。实验结果表明,随着磷含量的增加,两种改性分子筛的结晶... 采用浸渍法制备了不同磷含量的工业微米ZSM-5分子筛(Z-0)和纳米ZSM-5分子筛(NZ-0),并利用XRD、低温N_(2)吸附-脱附、Py-IR、SEM、NH3-TPD等方法进行了表征,对结构性能进行了分析。实验结果表明,随着磷含量的增加,两种改性分子筛的结晶度、比表面积、孔体积、酸量均逐渐下降,改性磷含量建议不高于6%(w);与Z-0改性试样相比,NZ-0改性试样具有更高的结晶度保留率、介孔孔体积和比表面积,同时NZ-0改性试样的B酸酸量降幅更小,具有更高的B/L比值,且中强酸酸量降幅更小。与Z-6相比,采用NZ-6制备的丙烯助剂具有更高的丙烯产率。 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 纳米 磷改性 催化裂化 孔结构 酸性 丙烯
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纳米薄片状高硅ZSM-5分子筛的制备及其甲苯脱除性能研究
5
作者 陈伟 王鹏飞 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期163-169,共7页
以四丙基氢氧化铵(TPAOH)为模板剂、NH4F为矿化剂,运用水热晶化法制备厚度为10~100 nm的纳米薄片状高硅ZSM-5分子筛,考察TPAOH/SiO_(2)摩尔比、晶化温度对纳米薄片状高硅ZSM-5分子筛制备的影响,并对其甲苯动态吸附性能进行评价。结果表... 以四丙基氢氧化铵(TPAOH)为模板剂、NH4F为矿化剂,运用水热晶化法制备厚度为10~100 nm的纳米薄片状高硅ZSM-5分子筛,考察TPAOH/SiO_(2)摩尔比、晶化温度对纳米薄片状高硅ZSM-5分子筛制备的影响,并对其甲苯动态吸附性能进行评价。结果表明,晶化温度为90℃时,随着TPAOH/SiO_(2)摩尔比的增加,纳米薄片状高硅ZSM-5分子筛的尺寸与厚度减小,孔容与平均孔径增大。TPAOH/SiO_(2)摩尔比为0.35时,晶化温度的升高不影响纳米薄片状高硅ZSM-5分子筛的形貌、结晶度与孔结构。相比市售高硅ZSM-5分子筛,厚度10~20 nm、SiO_(2)/Al_(2)O_(3)摩尔比为305的纳米薄片状高硅ZSM-5分子筛对甲苯的动态穿透吸附容量增加约22.5%、饱和吸附容量增加约26.8%,且吸附曲线符合Yoon-Nelson模型。经20次重复再生后,该纳米薄片状高硅ZSM-5分子筛的甲苯吸附容量衰减低于0.5%,展现出良好的再生使用性能。 展开更多
关键词 水热晶化 纳米薄片状高硅zsm-5分子筛 甲苯 吸附 重复再生
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全结晶纳米ZSM-5分子筛团聚体的合成及在甲苯甲基化中的应用
6
作者 李永恒 米晓彤 张培培 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期135-140,共6页
高效催化剂的开发是甲苯甲醇烷基化制对二甲苯工业化应用的主要挑战之一。以纳米ZSM-5分子筛团聚体为前体,以硅溶胶为黏合剂,采用液相转晶的方式合成了全结晶纳米ZSM-5团聚体。结果表明:硅溶胶挤条后的成型分子筛SolZ_(150)的表面无定型... 高效催化剂的开发是甲苯甲醇烷基化制对二甲苯工业化应用的主要挑战之一。以纳米ZSM-5分子筛团聚体为前体,以硅溶胶为黏合剂,采用液相转晶的方式合成了全结晶纳米ZSM-5团聚体。结果表明:硅溶胶挤条后的成型分子筛SolZ_(150)的表面无定型SiO_(2)物种在重结晶过程中转变为晶相结构;成型后的分子筛HCZ_(150)形成了丰富且均一的二元孔道结构,孔径分布分别集中在1.3 nm和10 nm左右,总比表面积和外比表面积分别为260 m^(2)/g和72 m^(2)/g。甲苯甲醇烷基化评价结果表明:全结晶ZSM-5分子筛HCZ_(150)对二甲苯选择性达到70%,远高于以拟薄水铝石作为黏结剂挤条的SBZ_(150);经P_(2)O_5改性制备的催化剂P/HCZ_(150)对二甲苯选择性达90%,且反应24 h后催化剂活性未下降,表明丰富的孔道结构及活性中心的易接近性使得催化剂具有良好的稳定性。该研究为甲苯甲基化催化剂的制备提供了一条新的途径,对该技术的工业化应用具有一定的指导意义。 展开更多
关键词 全结晶分子筛 纳米zsm-5团聚体 甲苯甲醇烷基化 对二甲苯
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纳米薄层ZSM-5分子筛的制备及甲醇制丙烯反应性能
7
作者 陈浩 李高龙 +2 位作者 潘春旭 付宇昕 翟岩亮 《化学工程师》 CAS 2024年第4期6-9,119,共5页
利用我国丰富的煤炭资源经甲醇制取丙烯,是一条重要的丙烯生产替代路线,其关键在于高效催化剂的研发。本文采用双子季铵盐C18-6-6Br2模板剂合成出二维层状堆积结构的纳米薄层ZSM-5分子筛。与亚微米级的ZSM-5分子筛相比,纳米薄层ZSM-5分... 利用我国丰富的煤炭资源经甲醇制取丙烯,是一条重要的丙烯生产替代路线,其关键在于高效催化剂的研发。本文采用双子季铵盐C18-6-6Br2模板剂合成出二维层状堆积结构的纳米薄层ZSM-5分子筛。与亚微米级的ZSM-5分子筛相比,纳米薄层ZSM-5分子筛晶体在b轴方向上的厚度明显降低(仅为20nm左右),提高了催化剂的扩散性。应用于甲醇制丙烯(MTP)反应,相比于亚微米级ZSM-5分子筛A样品,纳米薄层ZSM-5分子筛B样品的丙烯选择性(48.3%v.s.40.1%)和催化寿命(170hv.s.80h)均显著提升,这为工业甲醇制丙烯催化剂的设计开发提供了新的思路。 展开更多
关键词 甲醇制丙烯(MTP) zsm-5 纳米薄层 分子筛 催化剂
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晶种法直接水热合成含磷ZSM-5分子筛及其芳构化性能研究
8
作者 曹健 郝坤 +5 位作者 邢梦姣 王飞 陶智超 杨勇 相宏伟 李永旺 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第6期87-94,共8页
费托合成油品向高辛烷值汽油转化的流化床体系中,水蒸气的存在极易导致ZSM-5分子筛发生不可逆的水热失活,而磷的引入能提高ZSM-5分子筛的水热稳定性。采用晶种法在无胺体系下直接水热合成了含磷ZSM-5分子筛(HS-P-Z5),并与常规浸渍法得... 费托合成油品向高辛烷值汽油转化的流化床体系中,水蒸气的存在极易导致ZSM-5分子筛发生不可逆的水热失活,而磷的引入能提高ZSM-5分子筛的水热稳定性。采用晶种法在无胺体系下直接水热合成了含磷ZSM-5分子筛(HS-P-Z5),并与常规浸渍法得到的含磷ZSM-5分子筛(IM-P-Z5)进行了对比。通过XRD、SEM和N2吸/脱附等对水热处理前后的ZSM-5分子筛进行了表征,通过水洗实验考察了磷元素的流失情况,并以1-辛烯为探针分子评价了ZSM-5分子筛的芳构化性能。结果表明,HS-P-Z5比IM-P-Z5具有更高强度的特征衍射峰、更多的微孔结构和酸量。水洗实验和NMR表征结果表明,HS-P-Z5具有更加稳定的磷铝结构,磷物种不易被洗掉,故其具有更好的水热稳定性,在水热处理后能够保留更多分子筛的微孔结构以及强酸位点。HS-P-Z5-ST(ST表示水热处理)具有最高的芳烃选择性,在反应时间730 min时,其芳烃选择性为23.1%,高于IMP-Z5-ST(18.4%)以及Z5-ST(11.2%)。 展开更多
关键词 含磷zsm-5分子筛 晶种法 芳构化 水热稳定性
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ZSM-5分子筛形貌对苯-乙醇烷基化催化性能的调控作用
9
作者 张亮 夏飞 +3 位作者 袁亚飞 李啸贤 郭淑静 张伟 《分子催化（中英文）》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期199-207,I0001,共10页
采用水热法制备了环状、薄片、类球状聚集体和小晶粒4种不同形貌和尺寸的纳米ZSM-5分子筛,用XRD、SEM、BET、MAS-NMR和NH3-TPD对所合成分子筛进行了表征,并考察分子筛形貌对苯和乙醇烷基化性能的影响.实验结果表明:在相近的硅铝比下,不... 采用水热法制备了环状、薄片、类球状聚集体和小晶粒4种不同形貌和尺寸的纳米ZSM-5分子筛,用XRD、SEM、BET、MAS-NMR和NH3-TPD对所合成分子筛进行了表征,并考察分子筛形貌对苯和乙醇烷基化性能的影响.实验结果表明:在相近的硅铝比下,不同形貌的分子筛具有相似的弱酸峰强度,短b轴和中空结构的存在会降低分子筛的强酸峰强度,分子筛的强酸峰强度直接影响烷基化性能;分子筛颗粒形貌对催化烷基化性能有较大影响,4种形貌分子筛催化苯和乙醇烷基化性能优劣顺序为:薄片ZSM-5>环状ZSM-5>类球状团聚体ZSM-5>小晶粒ZSM-5.其中,具有薄片结构的H-ZSM-5分子筛在烷基化反应过程中表现出相对较好的催化性能.综合对比结果表明:较低的强酸强度、较大的比表面积和孔容、较多的直形孔道占比下,分子筛的烷基化性能较好,产物乙苯的选择性越高. 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 合成 形貌 催化性能
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环状ZSM-5分子筛在苯和乙醇烷基化反应中的应用
10
作者 张亮 夏飞 +3 位作者 李啸贤 郑长勇 班渺寒 张伟 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期9-17,共9页
低温下采用水热晶化法合成了环状中空ZSM-5分子筛,并以磷酸二氢铵为前体,制备了不同磷负载量的环状中空ZSM-5催化剂,采用XRD,SEM,NH_(3)-TPD,Py-FTIR等方法对催化剂进行表征,并在气相连续流动固定床反应器上对苯和乙醇烷基化制乙苯进行... 低温下采用水热晶化法合成了环状中空ZSM-5分子筛,并以磷酸二氢铵为前体,制备了不同磷负载量的环状中空ZSM-5催化剂,采用XRD,SEM,NH_(3)-TPD,Py-FTIR等方法对催化剂进行表征,并在气相连续流动固定床反应器上对苯和乙醇烷基化制乙苯进行性能评价和稳定性考察。实验结果表明,环状中空ZSM-5催化剂进行磷改性后,催化剂的酸强度降低,随着磷负载量的增加,乙苯选择性逐渐增加,甲苯和丙苯选择性逐渐降低;当磷负载量达到3%(w)后,催化剂外表面强酸位基本消失,此时乙苯选择性最高;在n(苯)∶n(乙醇)=8∶1、340℃、1.0 MPa、WHSV=1 h^(-1)条件下,对该催化剂进行了寿命考察,在300 h反应过程中,乙醇转化率超过99.9%,苯的转化率维持在11%左右,乙基苯的选择性最高达到98.4%,二甲苯相对含量最低达到0.11%。 展开更多
关键词 环状中空分子筛 zsm-5 烷基化 乙苯
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碱处理改性ZSM-5分子筛孔结构对VOCs吸附性能的影响 被引量：3
11
作者 牛成 赵洋 +5 位作者 钱程 娄悦 姜豪 安阳 沈本贤 孙辉 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期37-45,共9页
采用氢氧化钠和四丙基氢氧化铵混合碱溶液处理制备一系列改性ZSM-5分子筛,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N_(2)吸附、水接触角测定等手段对改性样品进行了分析表征,采用固定床吸附器对比评价5A、NaY和不同碱改性ZSM-5分子... 采用氢氧化钠和四丙基氢氧化铵混合碱溶液处理制备一系列改性ZSM-5分子筛,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N_(2)吸附、水接触角测定等手段对改性样品进行了分析表征,采用固定床吸附器对比评价5A、NaY和不同碱改性ZSM-5分子筛吸附剂对正己烷和乙酸乙酯的动态吸附性能。结果表明:氢氧化钠和四丙基氢氧化铵摩尔浓度均为0.2 mol/L的碱改性ZSM-5-G-3样品的比表面积及总孔体积分别为425 m^(2)/g和0.585 cm^(3)/g,比改性前高硅ZSM-5-G-1样品分别提高了17.7%和174.6%,介孔比表面积增加8.6倍,达到317 m^(2)/g,介孔体积增加12.3倍,达到0.531 cm^(3)/g;随着碱溶液浓度的增加,改性分子筛材料水接触角减小;25℃时,正己烷和乙酸乙酯在ZSM-5-G-3吸附剂床层上的穿透吸附量分别为76.99和101.08 mg/g,比改性前ZSM-5-G-1吸附剂床层分别提高了40.3%和17.4%。改性ZSM-5-G-3样品对挥发性有机化合物(VOCs)吸附性能的显著提高主要归因于碱改性提供了更多的吸附位和介孔结构。 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 碱改性 孔结构 吸附 挥发性有机化合物(VOCs)
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ZSM-5分子筛对典型涂装VOCs的吸附性能及机理研究 被引量：2
12
作者 冀钟 赵彦玲 +3 位作者 陈雨濛 高林霞 王翼鹏 刘欢 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2024年第6期2332-2343,F0001,共13页
通过水热法成功合成了一系列宽硅铝比(50、100、150、300、500、800、1500、3000)的ZSM-5分子筛,旨在研究其对涂装行业典型挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)的吸附规律。同时,结合分子筛表面的酸性位点,以解析硅铝比对分... 通过水热法成功合成了一系列宽硅铝比(50、100、150、300、500、800、1500、3000)的ZSM-5分子筛,旨在研究其对涂装行业典型挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)的吸附规律。同时,结合分子筛表面的酸性位点,以解析硅铝比对分子筛吸附性能的影响机制。实验结果表明,丙酮的吸附能力主要受自身极性、支链结构和分子筛表面酸位点的影响。而乙酸丁酯、苯乙烯、对二甲苯、苯、甲苯的吸附性能会同时受到自身的分子量、分子直径、极性、分子结构和官能团的影响,分子量和分子直径大、极性强且具有支链结构的VOCs更容易被ZSM-5分子筛吸附。这6种VOCs中,ZSM-5分子筛对丙酮的吸附效果最好,硅铝比对其吸附性能的影响也最大。这是因为丙酮比其他VOCs更容易吸附在Lewis酸位点上,硅铝比的改变会影响酸位点的数量。低硅铝比的分子筛由于具有较多的酸位点,更适用于丙酮的吸附。 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 吸附剂 硅铝比 吸附 涂装挥发性有机物 Lewis酸位点
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减少模板剂合成ZSM-5分子筛技术研究 被引量：1
13
作者 杨燕 马俊 +3 位作者 孙欣 周兆麟 王丹 赵晨皓 《当代化工》 CAS 2024年第4期815-819,共5页
ZSM-5分子筛拥有良好的结构选择功能和裂解活性,在精细化工制备和原油精炼等领域广泛应用。目前,主要采用水热法合成上百种不同拓扑结构的分子筛晶体,其形态取决于模板剂的选择。但有机模板剂的应用却对环境和生产成本存在着不利影响。... ZSM-5分子筛拥有良好的结构选择功能和裂解活性,在精细化工制备和原油精炼等领域广泛应用。目前,主要采用水热法合成上百种不同拓扑结构的分子筛晶体,其形态取决于模板剂的选择。但有机模板剂的应用却对环境和生产成本存在着不利影响。因此,研究了减少模板剂的ZSM-5分子筛合成工艺。研究结果表明:选择适宜的晶种、减少有机模板剂用量,可成功合成出物性指标合格的ZSM-5分子筛,产品结晶度在90以上。最佳合成工艺条件为升温速率90℃·h^(-1)、搅拌方式50 r·min^(-1)、陈化时间90 min、加料速率40 g·min^(-1),合成产品用于二甲苯异构化催化剂制备,活性和稳定性指标参数的平均值为PX/∑X=23.73%、EBC=63.90%,高于目前商业化的工业参比催化剂,达到国内先进水平。 展开更多
关键词 模板剂 zsm-5 分子筛 合成
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等级孔结构协同Fe改性提升ZSM-5分子筛催化苯甲醇烷基化性能
14
作者 宋宇航 刘湛 +5 位作者 吕佳敏 余申 李小云 孙明慧 陈丽华 苏宝连 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期28-37,共10页
针对ZSM-5分子筛微孔扩散限制和催化活性位单一的问题,使用有序大孔-介孔碳模板为硬模板并结合原位引入金属策略,一步晶化合成了具有高结晶度、高比表面积的有序贯通大孔-介孔-微孔等级结构的Fe/ZSM-5分子筛单晶.通过X射线衍射(XRD)、紫... 针对ZSM-5分子筛微孔扩散限制和催化活性位单一的问题,使用有序大孔-介孔碳模板为硬模板并结合原位引入金属策略,一步晶化合成了具有高结晶度、高比表面积的有序贯通大孔-介孔-微孔等级结构的Fe/ZSM-5分子筛单晶.通过X射线衍射(XRD)、紫外-可见光谱(UV-Vis)、H_(2)程序升温还原实验(H2-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂中活性Fe的存在形式进行了表征.结果表明,该材料中位于离子交换位及铁氧八面体(六配位)的孤立Fe(III)是主要的氧化还原活性中心,当Fe负载量(质量分数)为1%时,苯甲醇转化率最高为59.3%,产物选择性为83.2%,最终收率达到49.3%,在循环使用5次后仍保持高催化活性. 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 等级结构 过渡金属铁 芳烃烷基化
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ZSM-5基复合分子筛催化裂解制低碳烯烃研究进展
15
作者 白鑫睿 谭磊 +5 位作者 王慧 焦念明 张涛 公茂明 王军 王红岩 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期52-57,共6页
系统介绍了ZSM-5基复合分子筛的合成方法;针对典型的核-壳结构和微-介孔结构,阐述了复合结构对其孔隙结构、酸性质和水热稳定性等的调控方法和规律。在此基础上,详细综述了复合分子筛在甲醇、轻烃、生物质及其混合原料催化裂解制低碳烯... 系统介绍了ZSM-5基复合分子筛的合成方法;针对典型的核-壳结构和微-介孔结构,阐述了复合结构对其孔隙结构、酸性质和水热稳定性等的调控方法和规律。在此基础上,详细综述了复合分子筛在甲醇、轻烃、生物质及其混合原料催化裂解制低碳烯烃领域的应用,提出复合分子筛催化材料未来发展前景。 展开更多
关键词 催化裂解 zsm-5 复合分子筛 多级孔结构 低碳烯烃
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磷改性ZSM-5分子筛的制备及其催化苯酚烷基化反应性能
16
作者 吴宜轩 孟璇 +1 位作者 施力 刘乃旺 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期1233-1241,共9页
为了解决ZSM-5分子筛催化苯酚烷基化对甲酚选择性低的问题,采用等体积浸渍法对制备的ZSM-5分子筛进行硅、磷、镁改性得到系列改性ZSM-5催化剂。采用XRD、Py-IR和BET等手段对改性前后ZSM-5分子筛进行表征,并采用固定床反应器考察了改性ZS... 为了解决ZSM-5分子筛催化苯酚烷基化对甲酚选择性低的问题,采用等体积浸渍法对制备的ZSM-5分子筛进行硅、磷、镁改性得到系列改性ZSM-5催化剂。采用XRD、Py-IR和BET等手段对改性前后ZSM-5分子筛进行表征,并采用固定床反应器考察了改性ZSM-5分子筛催化苯酚烷基化反应性能。结果表明:磷负载质量分数15%的15P-ZSM-5分子筛的比表面积和总酸量分别从未改性前的395 m^(2)/g和406μmol/g降低到了309 m^(2)/g和128μmol/g,外表面酸量从未改性前的18μmol/g降低到了3μmol/g;在质量空速12 h^(-1)、反应温度420℃、反应压力1.5 MPa条件下进行催化苯酚烷基化反应,磷负载质量分数10%的10P-ZSM-5分子筛作用下的苯酚转化率为52.4%、对甲酚选择性为15.4%;磷改性可以通过磷酸根离子覆盖ZSM-5分子筛外表面的酸位点对表面酸性酸量进行调节,提高对甲酚的选择性,与其他改性分子筛相比,磷改性分子筛具有最佳的苯酚烷基化反应性能。 展开更多
关键词 zsm-5分子筛 苯酚 甲醇 对甲酚 烷基化 固定床反应器 改性
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金属改性缺陷型ZSM-5分子筛用于丙烷催化转化的研究
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作者 王吉垒 孙博 +2 位作者 林龙 周琳 李佩儒 《当代化工》 CAS 2024年第8期1804-1808,共5页
锌离子改性的缺陷型HZSM-5分子筛的表面酸性和锌离子改性常规HZSM-5分子筛明显不同,其丙烷转化反应催化性能更优。用缺陷型HZSM-5分子筛制备的Zn、Sn、Pt三金属组元改性催化剂也可能在催化性能上优于用常规HZSM-5分子筛(骨架缺陷较少)... 锌离子改性的缺陷型HZSM-5分子筛的表面酸性和锌离子改性常规HZSM-5分子筛明显不同,其丙烷转化反应催化性能更优。用缺陷型HZSM-5分子筛制备的Zn、Sn、Pt三金属组元改性催化剂也可能在催化性能上优于用常规HZSM-5分子筛(骨架缺陷较少)制备的Zn、Sn、Pt三金属组元改性催化剂。因此,选择高硅铝比(n(SiO_(2))/n(Al_(2)O_(3))=100)缺陷型HZSM-5分子筛(Z100)及其(NH_(4))_(2)SiF_(6)修复样品,分别制备了Zn、Sn、Pt三金属组元改性催化剂,并在此基础上研究了不同催化剂对丙烷探针分子反应的催化性能。脉冲微反应实验结果表明:在丙烷探针分子反应中,Zn、Sn、Pt改性缺陷型HZSM-5分子筛催化剂的烯烃和芳烃产物总选择性与参比催化剂相近,但催化活性提高近1倍。 展开更多
关键词 丙烷催化转化 zsm-5分子筛 Pt金属改性 骨架缺陷
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单晶多级孔ZSM-5分子筛酸性质对正庚烷催化裂解反应传质性能的影响
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作者 谢小金 张晓雪 +3 位作者 刘晓玲 崇明本 程党国 陈丰秋 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期2661-2672,共12页
采用L-赖氨酸作为介孔模板剂,通过调控铝源(偏铝酸钠)添加量改变分子筛硅铝比,在单晶分子筛内部引入晶内介孔,成功地合成了一系列具有不同硅铝比的单晶多级孔ZSM-5分子筛,研究了其酸性质对正庚烷催化裂解反应传质性能的影响。利用X射线... 采用L-赖氨酸作为介孔模板剂,通过调控铝源(偏铝酸钠)添加量改变分子筛硅铝比,在单晶分子筛内部引入晶内介孔,成功地合成了一系列具有不同硅铝比的单晶多级孔ZSM-5分子筛,研究了其酸性质对正庚烷催化裂解反应传质性能的影响。利用X射线衍射(XRD)、N2物理吸附、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、吡啶红外(Py-IR)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)等表征了单晶多级孔ZSM-5分子筛的物理结构、酸性质和微观形貌。同时,利用零长柱(ZLC)装置测试获取了正庚烷在单晶多级孔ZSM-5分子筛中的表观扩散系数,用于反映其传质性能。研究结果表明,随着硅铝比的提高,单晶多级孔ZSM-5分子筛的物理结构基本保持一致;传质性能随酸量的减少而提升,催化裂解性能随酸量的增加而提高。当单晶多级孔ZSM-5分子筛的Si/Al从80提高至140,正庚烷的表观扩散系数提升了87%以上;当单晶多级孔ZSM-5分子筛的Si/Al=80时,正庚烷的转化率最高可达97.5%,乙烯和丙烯的选择性分别为24.3%和35.1%。 展开更多
关键词 L-赖氨酸 硅铝比 单晶多级孔zsm-5分子筛 传质 催化 反应
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多级孔花状ZSM-5分子筛的合成及其正辛烷催化裂解反应性能研究
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作者 王健捷 束小龙 +5 位作者 肖霞 王鹏 范晓强 孔莲 解则安 赵震 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2024年第8期139-146,共8页
高性能催化剂的研发是石脑油催化裂解制低碳烯烃领域的研究热点。使用双子季胺盐表面活性剂[C_(18)H_(37)-N^(+)(CH_(3))_(2)-C_6H_(12)-N^(+)(CH_(3))_(2)-C_6H_(13)]Br_(2)作为结构导向剂,成功合成了花状ZSM-5分子筛。利用XRD、SEM、N... 高性能催化剂的研发是石脑油催化裂解制低碳烯烃领域的研究热点。使用双子季胺盐表面活性剂[C_(18)H_(37)-N^(+)(CH_(3))_(2)-C_6H_(12)-N^(+)(CH_(3))_(2)-C_6H_(13)]Br_(2)作为结构导向剂,成功合成了花状ZSM-5分子筛。利用XRD、SEM、N_(2)吸附-脱附和NH_(3)-TPD表征技术研究了晶化温度、n(Si)/n(Al)、n(H_(2)O)/n(Si O_(2))和n(Na_(2)O)/n(Si O_(2))等合成条件对ZSM-5分子筛物化性质的影响,并考察其正辛烷催化裂解反应性能。研究结果表明,花状ZSM-5分子筛的优化制备条件为:n(Na_(2)O)∶n(Al_(2)O_(3))∶n(Si O_(2))∶n(C_(18-6-6)Br_(2))∶n(H_(2)O)=5∶1∶100∶10∶4000、晶化时间为72 h、晶化温度为175℃。随着n(Si)/n(Al)的增大,花状分子筛颗粒逐渐团聚;当投料n(Na_(2)O)/n(Si O_(2))高于0.05时,分子筛样品中开始出现其他杂相;随着投料n(H_(2)O)/n(Si O_(2))的增大,分子筛层状形貌逐渐不明显。在催化裂解正辛烷制乙烯和丙烯反应中,经过30 h连续测试,花状ZSM-5分子筛的正辛烷转化率始终保持稳定,乙烯和丙烯总收率从62.0%逐渐增加至64.4%。花状ZSM-5分子筛较高的催化活性和优异的抗积炭稳定性主要归结于其独特的层状形貌和多级孔结构。 展开更多
关键词 低碳烯烃 多级孔 zsm-5分子筛 催化裂解 晶化条件
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ZSM-5分子筛结构对苯烷基化反应性能影响的数值模拟研究
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作者 黄静茹 陈佳轩 +4 位作者 张群锋 阮晋 朱来 叶光华 周兴贵 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2024年第7期2544-2555,共12页
以ZSM-5分子筛催化苯和乙烯烷基化为体系,建立并验证了一种三维各向异性扩散-反应数学模型,该模型考虑了分子筛形貌、孔结构和扩散各向异性的影响。模拟发现当分子筛颗粒体积和abc轴尺寸保持不变时,改变分子筛形貌并不会显著影响其表观... 以ZSM-5分子筛催化苯和乙烯烷基化为体系,建立并验证了一种三维各向异性扩散-反应数学模型,该模型考虑了分子筛形貌、孔结构和扩散各向异性的影响。模拟发现当分子筛颗粒体积和abc轴尺寸保持不变时,改变分子筛形貌并不会显著影响其表观活性,因而该情况下无须调控分子筛形貌;而当分子筛颗粒体积不变时,仅缩短b轴尺寸才能显著降低扩散阻力,提高催化剂表观活性,因而合成ZSM-5分子筛时缩短b轴尺寸最有利于扩散和反应。在分子筛颗粒中引入大孔可显著提高分子筛催化剂利用率和表观活性,保持大孔孔隙率不变时,减小大孔孔径更有利。存在最优大孔孔隙率以平衡扩散阻力和活性材料含量,当分子筛粒径4μm、大孔孔径300 nm时,最优大孔孔隙率0.16,对应最高表观反应速率80.5 mol/(m^(3)·s)。另外,由于分子筛内扩散各向异性的影响,当大孔取向平行于c轴时最有利。结果可为苯和乙烯烷基化ZSM-5分子筛催化剂乃至其他分子筛催化剂的设计优化提供一定的理论指导。 展开更多
关键词 苯烷基化 zsm-5分子筛 扩散-反应模型 孔道 扩散各向异性 颗粒形貌
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