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中国蔬菜生产体系N_(2)O排放的空间差异及减排措施
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作者 钟东亮 方雪娟 +5 位作者 周唯珺 Mohammad Jawad Alami 许肃 黄葳 崔胜辉 高兵 《植物营养与肥料学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期417-429,共13页
[目的]了解中国不同蔬菜种植模式、种植区域和蔬菜类型的N_(2)O-N排放系数及不同减排措施对N2O排放和蔬菜产量的综合影响,以减少区域和全国蔬菜体系N2O排放清单估算的不确定性。[方法]检索收集关于中国菜地N_(2)O排放及减排研究论文的... [目的]了解中国不同蔬菜种植模式、种植区域和蔬菜类型的N_(2)O-N排放系数及不同减排措施对N2O排放和蔬菜产量的综合影响,以减少区域和全国蔬菜体系N2O排放清单估算的不确定性。[方法]检索收集关于中国菜地N_(2)O排放及减排研究论文的田间观测数据,基于数据整合分析方法,系统分析不同蔬菜生产区和不同蔬菜类型在设施和露地两种栽培模式下的排放系数,及不同管理措施对土壤N_(2)O减排潜力和产量的影响。[结果]华北、西北、长江中下游、西南和华南露地蔬菜土壤N2O-N排放系数分别为1.27%、0.83%、1.20%、1.54%和5.57%,全国平均为1.23%,华南是西北地区的6.7倍。华北、西北、长江中下游设施蔬菜N_(2)O-N排放系数分别为0.99%、0.65%、1.13%,全国平均为0.88%。露地种植模式下,叶菜类、茄果类、块茎类和根类蔬菜菜田N_(2)O-N排放系数分别为1.72%、1.03%、0.92%和1.28%;设施种植模式下,叶菜类、茄果类、块茎类菜田的N_(2)O-N排放系数分别为0.44%、0.95%和0.41%。减氮施肥、施用生物炭、优化灌溉和施用硝化抑制剂与常规施肥相比,N_(2)O分别减排41.3%、29.1%、37.4%和27.9%。相比单一减排措施,优化灌溉和减氮施肥、硝化抑制剂和减氮施肥组合措施的N_(2)O减排效果可达45.8%~57.3%。不同硝化抑制剂的N_(2)O减排效果相当(26.5%~29.7%)。当生物炭施用量为≤10、10~20、20~30、30~40 t/hm时,N_(2)O可分别减排31.7%、24.3%、38.0%、26.8%。相比于常规管理措施,氮肥投入量减少≤20%、20%~30%、30%~40%、40%~50%、>50%时,可分别减少N_(2)O排放量36.9%、37.5%、29.7%、71.3%、39.4%。[结论]中国设施和露地蔬菜N_(2)O-N的排放系数在不同蔬菜产区和蔬菜种类间均存在较大差异,尤其需重视南方亚热带地区一年多熟蔬菜体系N_(2)O排放与减排。依据蔬菜类型制定减排措施的效果较为稳定。单一减施40%~50%氮肥、使用硝化抑制剂、施用生物炭(20~30 t/hm^(2))等措施均可实现蔬菜稳产和最佳的N_(2)O减排效果的双赢。采用减施氮肥+优化灌溉和减施氮肥+硝化抑制剂两种组合措施,可进一步削减土壤N_(2)O的排放。 展开更多
关键词 氧化亚氮排放系数 种植区域 蔬菜类型 减排潜力
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基于光腔衰荡光谱技术NO_(3)和N_(2)O_(5)在线测量系统的表征与应用
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作者 张田甜 左澎 +3 位作者 马璟钰 叶春翔 林伟立 朱彤 《北京大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期563-574,共12页
报道自主研发的基于光腔衰荡光谱技术的大气NO_(3)/N_(2)O_(5)在线测量系统及其参数表征结果。在时间分辨率为1min的情况下,NO_(3)和N_(2)O_(5)最低检测限分别为1.7×10^(-12)和2.9×10^(-12)。在采样流量6L/min和使用1天滤膜... 报道自主研发的基于光腔衰荡光谱技术的大气NO_(3)/N_(2)O_(5)在线测量系统及其参数表征结果。在时间分辨率为1min的情况下,NO_(3)和N_(2)O_(5)最低检测限分别为1.7×10^(-12)和2.9×10^(-12)。在采样流量6L/min和使用1天滤膜的情况下,利用标准源实验确定NO_(3)和N_(2)O_(5)的采样损耗分别为17.0%和18.0%。Allan方差分析结果表明,在60~100s积分条件下可获得较好的系统稳定性。在北京城区开展大气NO_(3)和N_(2)O_(5)观测,结果表明测量系统可以满足大气环境中NO_(3)及N_(2)O_(5)的高灵敏度测量。 展开更多
关键词 nO_(3) n_(2)O_(5) 光腔衰荡光谱技术 参数表征
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Fe和Cu分子筛催化剂同时催化NO_(x)还原和N_(2)O分解
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作者 司庆宇 樊星 +2 位作者 张玮航 苗静文 刘若雯 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期4826-4834,共9页
采用离子交换法制备了Fe-Beta和Cu-SSZ-13催化剂并采用不同混合方式制备了复合催化剂,考察了催化剂同时催化NO_(x)还原和N_(2)O分解的性能.以实现NO_(x)和N_(2)O同时高效去除、拓宽活性温度窗口为目标,优选出了上Fe下Cu分层填充、Fe-Bet... 采用离子交换法制备了Fe-Beta和Cu-SSZ-13催化剂并采用不同混合方式制备了复合催化剂,考察了催化剂同时催化NO_(x)还原和N_(2)O分解的性能.以实现NO_(x)和N_(2)O同时高效去除、拓宽活性温度窗口为目标,优选出了上Fe下Cu分层填充、Fe-Beta和Cu-SSZ-13质量比为4:1的Fe_(0.4)Cu_(0.1)催化剂,进一步考察了进气组成对NO_(x)、N_(2)O和NH_(3)转化率的影响,并采用N_(2)吸脱附、XRD、NH_(3)-TPD、UV-Vis DRS和H_(2)-TPR等手段对催化剂理化特性进行了表征.结果表明,Cu-SSZ-13和Fe-Beta分别具有更优的催化NO_(x)还原和N_(2)O分解性能.采用Fe_(0.4)Cu_(0.1)催化剂、[NH_(3)]/[NO_(x)]为1时考察的温度范围内NH_(3)仅还原NO_(x),而N_(2)O通过分解去除,450℃时NO_(x)和N_(2)O转化率分别为93.4%和100%.高温(>350℃)下NH_(3)被O_(2)氧化导致NO_(x)转化率随温度升高而降低;高温(≥350℃)下N_(2)O分解形成的氧物种可使NO_(x)在进气中无O_(2)条件下实现高效还原.进气中含2%H_(2)O对高温(450℃)下Fe_(0.4)Cu_(0.1)表面NO_(x)的还原和NH_(3)的氧化无显著影响,但对N_(2)O的转化存在一定的可逆抑制作用.Cu-SSZ-13表面存在大量孤立的Cu^(2+)离子,可为NH_(3)-SCR反应提供充足的活性中心.Fe-Beta表面同时存在能够催化NO氧化的孤立Fe^(3+)离子和催化N_(2)O分解的Fe_(x)O_(y)物种.采用上Fe下Cu分层填充的混合方式时Fe-Beta表面NO氧化过程会消耗N_(2)O分解形成的氧物种,从而有利于低温(≤450℃)下N_(2)O的转化.但由于N_(2)O分解的温度范围内NO_(x)转化率本身较高,NO氧化对于脱硝的促进作用不显著. 展开更多
关键词 nO_(x)还原 n_(2)O分解 Fe-Beta Cu-SSZ-13 复合催化剂
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g-C_(3)N_(4)基金属复合材料光催化还原CO_(2)的研究进展
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作者 刘琦 王海北 +3 位作者 沈慧明 梁东东 崔静涛 孙贯永 《中国资源综合利用》 2024年第9期129-141,共13页
光催化还原CO_(2)是缓解温室效应和解决能源短缺问题的重要手段,因此制备工艺简单、稳定性高、催化性能优秀的光催化剂成为目前研究的重点。综述石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))材料的基本特性、催化还原CO_(2)的基本原理、g-C_(3)N_(4)基... 光催化还原CO_(2)是缓解温室效应和解决能源短缺问题的重要手段,因此制备工艺简单、稳定性高、催化性能优秀的光催化剂成为目前研究的重点。综述石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))材料的基本特性、催化还原CO_(2)的基本原理、g-C_(3)N_(4)基金属复合材料的发展现状,并阐述当前面临的挑战及未来发展方向,旨在为实现碳中和目标提供创新方向和理论支持。 展开更多
关键词 光催化 CO_(2) 还原 g-C_(3)n_(4) 金属
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Fe改性分子筛催化剂CH_(4)选择性催化还原N_(2)O
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作者 温鹏 刘宁 +1 位作者 陈标华 代成娜 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期398-404,共7页
针对N_(2)O的CH_(4)选择性催化还原(CH_(4)-SCR),采用浸渍法制备了系列Fe改性分子筛(BEA、ZSM-5、SSZ-13)催化剂。实验结果表明:2%Fe-BEA(负载量2%(w))具有较高的催化活性,在进气(N_(2)O 40%(φ,下同),CH_(4)10%,N250%)总流量为50 mL/mi... 针对N_(2)O的CH_(4)选择性催化还原(CH_(4)-SCR),采用浸渍法制备了系列Fe改性分子筛(BEA、ZSM-5、SSZ-13)催化剂。实验结果表明:2%Fe-BEA(负载量2%(w))具有较高的催化活性,在进气(N_(2)O 40%(φ,下同),CH_(4)10%,N250%)总流量为50 mL/min、反应器气时空速为12000 h^(–1)的条件下,250℃时的N_(2)O转化率达99.5%,CH_(4)转化率达94.6%;反应器连续运行20 h,N_(2)O转化率基本保持不变,CH_(4)转化率仅略有下降。表征结果显示,2%Fe-BEA较高的催化活性与其易形成大量离子态Fe^(3+)活性物种密切相关,而2%Fe-SSZ-13更易形成大量FeOx物种,故在3种分子筛催化剂中催化活性最低。2%Fe-BEA上N_(2)O的CH_(4)-SCR遵循自由基反应机理,形成羟基自由基和甲氧基自由基,并可经进一步氧化,通过甲酸盐路径生成CO_(2)和H2O。 展开更多
关键词 n_(2)O CH_(4)选择性催化还原(CH_(4)-SCR) Fe-BEA分子筛 反应机理
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Recent advances in solar-driven CO_(2) reduction over g-C_(3)N_(4)-based photocatalysts 被引量:8
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作者 Quanlong Xu Zhihua Xia +8 位作者 Jingmei Zhang Zhiyi Wei Qin Guo Huile Jin Hua Tang Shouzhu Li Xuecong Pan Zhi Su Shun Wang 《Carbon Energy》 SCIE CSCD 2023年第2期94-136,共43页
The persistent increase of CO_(2) levels in the atmosphere,already exceeding 400 ppm,urges the exploration of CO_(2) emission reduction and recycling technologies.Ideally,photocatalytic conversion of CO_(2) into valua... The persistent increase of CO_(2) levels in the atmosphere,already exceeding 400 ppm,urges the exploration of CO_(2) emission reduction and recycling technologies.Ideally,photocatalytic conversion of CO_(2) into valuable hydrocarbons realizes solar-to-chemical energy conversion,which is a desirable“kill two birds with one stone”strategy;namely,CO_(2) photoreduction can simultaneously tackle energy shortage and keep global carbon balance.Graphitic carbon nitride(g-C_(3)N_(4))working on CO_(2) reduction reaction deserves a highlight not only for the metal-free feature that endows it with low cost,tunable electronic structure,and easy fabrication properties but also because of its strong reduction ability.The present review concisely summarizes the latest advances of g-C_(3)N_(4)-based photocatalysts toward CO_(2) reduction.It starts with the discussion of thermodynamics and dynamics aspects of the CO_(2) reduction process.Then the modification strategies to promote g-C_(3)N_(4)-based photocatalysts in CO_(2) photoreduction have been discussed in detail,including surface functionalization,molecule structure engineering,crystallization,morphology engineering,loading cocatalyst,and constructing heterojunction.Meanwhile,the intrinsic factors affecting CO_(2) reduction activity and selectivity are analyzed and summarized.In the end,the challenges and prospects for the future development of highly g-C_(3)N_(4)-based photocatalysts in CO_(2) reduction are also presented. 展开更多
关键词 CO_(2)reduction g-C_(3)n_(4) PHOTOCATALYSIS solar-to-fuel conversion
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Two-dimensional C_(2)N-based single-atom catalyst with complex microenvironment for enhanced electrochemical nitrogen reduction:A descriptor-based design
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作者 Enduo Dai Wei An +4 位作者 Ruixian Guo Xugen Shi Yunyi Li Yibo Wang Mingming Liu 《Journal of Energy Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第10期110-119,I0003,共11页
The catalytic descriptor with operational feasibility is highly desired towards rational design of high-performance catalyst especially the electrode/electrolyte solution interface working under mild conditions.Herein... The catalytic descriptor with operational feasibility is highly desired towards rational design of high-performance catalyst especially the electrode/electrolyte solution interface working under mild conditions.Herein,we demonstrate that the descriptorΩparameterized by readily accessible intrinsic properties of metal center and coordination is highly operational and efficient in rational design of single-atom catalyst(SAC)for driving electrochemical nitrogen reduction(NRR).Using twodimensional metal(M)-B_(x)P_(y)S_(z)N_m@C_(2)N as prototype SAC models,we reveal that^(*)N_(2)+(H~++e~-)→^(*)N_(2)H acts predominantly as the potential-limiting step(PLS)of NRR on M-B_(2)P_(2)S_(2)@C_(2)N and M-B_(1)P_(1)S_(1)N_(3)@C_(2)N regardless of the distinction in coordination microenvironment.Among the 28 screened M active sites,withΩvalues close to the optimal 4,M-B_(2)P_(2)S_(2)@C_(2)N(M=V(Ω=3.53),Mo(Ω=5.12),and W(Ω=3.92))and M-B_(1)P_(1)S_(1)N_(3)@C_(2)N(M=V(Ω=3.00),Mo(Ω=4.34),and W(Ω=3.32))yield the lowered limiting potential(U_(L))as-0.45,-0.54.-0.36,-0.58,-0.25,and-0.24 V,respectively,thus making them the promising NRR catalysts.More importantly,these SACs are located around the top of volcano-shape plot of U_(L) versusΩ,re-validatingΩas an effective descriptor for accurately predicting the high-activity NRR SACs even with complex coordination.Our study unravels the relationship between active-site structure and NRR performance via the descriptorΩ,which can be applied to other important sustainable electrocatalytic reactions involving activation of small molecules viaσ-donation andπ^(*)-backdonation mechanism. 展开更多
关键词 ELECTROCATALYSIS n_(2) reduction Single-atom catalyst DESCRIPTOR DFT
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Regulating the interfacial charge transfer and constructing symmetry-breaking sites for the enhanced N_(2) electroreduction activity 被引量:2
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作者 Xiaoxue Zhang Yuehan Cao +8 位作者 Zhen-Feng Huang Shishi Zhang Chengguang Liu Lun Pan Chengxiang Shi Xiangwen Zhang Ying Zhou Guidong Yang Ji-Jun Zou 《Carbon Energy》 SCIE CSCD 2023年第2期193-200,共8页
The Haber-Bosch process for industrial NH_(3) production is energy-intensive with heavy CO_(2) emissions.Electrochemical N_(2) reduction reaction(NRR)is an attractive carbon-neutral alternative for NH_(3) synthesis,wh... The Haber-Bosch process for industrial NH_(3) production is energy-intensive with heavy CO_(2) emissions.Electrochemical N_(2) reduction reaction(NRR)is an attractive carbon-neutral alternative for NH_(3) synthesis,while the challenge associated with N_(2) activation highlights the demand for efficient electrocatalysts.Herein,we demonstrate that PdCu nanoparticles with different Pd/Cu ratios anchored on boron nanosheet(PdCu/B)behave as efficient NRR electrocatalysts toward NH_(3) synthesis.Theoretical and experimental results confirm that the highly efficient NH_(3) synthesis can be achieved by regulating the charge transfer between interfaces and forming a symmetry-breaking site,which not only alleviates the hydrogen evolution but also changes the adsorption configuration of N_(2) and thus optimizes the reaction pathway of NRR over the separated Pd sites.Compared with monometallic Pd/B and Cu/B,the PdCu/B with the optimized Pd/Cu ratio of 1 exhibits superior activity and selectivity for NH_(3) synthesis.This study provides new insight into developing efficient catalysts for small energy molecule catalytic conversion via regulating the charge transfer between interfaces and constructing symmetry-breaking sites. 展开更多
关键词 catalyst design electrochemical n_(2)reduction interfacial charge transfer reaction mechanism symmetry-breaking sites
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MXene Ti_(3)C_(2) decorated g-C_(3)N_(4)/ZnO photocatalysts with improved photocatalytic performance for CO_(2) reduction 被引量:2
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作者 Jianxin Li Yuhua Wang +9 位作者 Yitong Wang Yao Guo Shiding Zhang Haixiang Song Xianchang Li Qianqian Gao Wanyu Shang Shuaishuai Hu Huibin Zheng Xifei Li 《Nano Materials Science》 EI CAS CSCD 2023年第2期237-245,共9页
Photocatalytic reduction of CO_(2) is considered as a kind of promising technologies for solving the greenhouse effect.Herein,a novel hybrid structure of g-C_(3)N_(4)/ZnO/Ti_(3)C_(2) photocatalysts was designed and fa... Photocatalytic reduction of CO_(2) is considered as a kind of promising technologies for solving the greenhouse effect.Herein,a novel hybrid structure of g-C_(3)N_(4)/ZnO/Ti_(3)C_(2) photocatalysts was designed and fabricated to investigate their abilities for CO_(2) reduction.As demonstration,heterojunction of g-C_(3)N_(4)/ZnO can improve photogenerated carriers’separation,the addition of Ti_(3)C_(2) fragments can further facilitate the photocatalytic performance from CO_(2) to CO.Hence,g-C_(3)N_(4)/ZnO/Ti_(3)C_(2) has efficiently increased CO production by 8 and 12 times than pristine g-C_(3)N_(4) and ZnO,respectively.Which is ascribed to the photogenerated charge migration promoted by metallic Ti_(3)C_(2).This work provides a guideline for designing efficient hybrid catalysts on other applications in the renewable energy fields. 展开更多
关键词 Ti_(3)C_(2)fragments ZnO G-C_(3)n_(4) CO_(2)reduction
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In situ growth of cobalt on ultrathin Ti_(3)C_(2)T_(x)as an efficient cocatalyst of g-C_(3)N_(4)for enhanced photocatalytic CO_(2)reduction 被引量:1
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作者 Tongming Su Jundong Meng +3 位作者 Ya Xiao Liuyun Chen Hongbing Ji Zuzeng Qin 《Chinese Journal of Chemical Engineering》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第12期76-86,共11页
Photocatalytic CO_(2)reduction to valuable product exhibit promising prospect for solving the energy crisis and the greenhouse effect.Herein,Co-Ti_(3)C_(2)T_(x)/g-C_(3)N_(4)(Co-TC/CN)composite with enhanced photocatal... Photocatalytic CO_(2)reduction to valuable product exhibit promising prospect for solving the energy crisis and the greenhouse effect.Herein,Co-Ti_(3)C_(2)T_(x)/g-C_(3)N_(4)(Co-TC/CN)composite with enhanced photocatalytic performance for converting CO_(2)to CO and CH_(4)was constructed by electrostatic self-assembly method.The close contact interface between Co-Ti_(3)C_(2)T_(x)and g-C_(3)N_(4)nanosheets can be used as fast transport channels of photogenerated electrons and effectively promote the separation of photogenerated electrons and holes,and the interface between the Co and Ti_(3)C_(2)T_(x)might be the active sites for CO_(2)adsorption and activation.The optimized Co-Ti_(3)C_(2)T_(x)/g-C_(3)N_(4)composite exhibited the highest photocatalytic performance with the CO and CH_(4)production of 55.04 μmol·g^(-1)and 2.29 μmol·g^(-1),respectively,which were 7.5 times and 5.8 times than those of g-C_(3)N_(4).Furthermore,the stability of g-C_(3)N_(4)was improved after coupling with Co-Ti_(3)C_(2)T_(x). 展开更多
关键词 g-C_(3)n_(4) MXene COBALT PHOTOCATALYTIC CO_(2)reduction
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碳热还原氮化硅藻土制备Si_(2)N_(2)O/SiC复合粉体
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作者 万赣 匡猛 +3 位作者 黄思源 张琎珺 王平 张声洲 《硅酸盐通报》 CAS 北大核心 2024年第7期2680-2684,共5页
氧氮化硅(Si_(2)N_(2)O)是性能优良的耐火材料和高温结构材料,具有优异的抗蠕变性、耐腐蚀性和抗氧化性等优点。本工作利用硅藻土作为硅源,乙炔炭黑作为还原剂,通过碳热还原氮化法在硅藻土表面原位合成Si_(2)N_(2)O/SiC复合粉体。采用X... 氧氮化硅(Si_(2)N_(2)O)是性能优良的耐火材料和高温结构材料,具有优异的抗蠕变性、耐腐蚀性和抗氧化性等优点。本工作利用硅藻土作为硅源,乙炔炭黑作为还原剂,通过碳热还原氮化法在硅藻土表面原位合成Si_(2)N_(2)O/SiC复合粉体。采用X射线衍射(XRD)分析、扫描电子显微镜(SEM)和N_(2)吸附/脱附等温线对样品进行表征。结果表明,在原料配比m(硅藻土)∶m(乙炔炭黑)=1∶1条件下,1 450℃煅烧4 h后,SiO_(2)完全转变成Si_(2)N_(2)O和β-SiC物相,样品整体呈球状形貌,大颗粒周围分布大量片层状小颗粒,并存在介孔结构。Si_(2)N_(2)O/SiC复合粉体作为性能优良的高温结构材料,有望在结构复合材料中得到广泛的应用。 展开更多
关键词 Si_(2)n_(2)O/SiC 硅藻土 碳热还原氮化法 多孔结构 高温结构材料 复合粉体
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三维g-C_(3)N_(4)泡沫负载Cu(OH)2纳米片的制备及其光催化还原CO_(2)性能 被引量:1
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作者 方伟 孙志敏 +4 位作者 赵雷 陈辉 何漩 杜星 王大珩 《材料工程》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第4期141-150,共10页
为了改善g-C_(3)N_(4)光催化还原CO_(2)过程中的气体传质、吸附和光生电荷分离效率,分别从泡沫孔结构构筑和构建异质结两方面进行光催化材料设计。采用表面活性剂发泡法制备g-C_(3)N_(4)泡沫(g-C_(3)N_(4)Foam),以此为基体通过化学镀铜... 为了改善g-C_(3)N_(4)光催化还原CO_(2)过程中的气体传质、吸附和光生电荷分离效率,分别从泡沫孔结构构筑和构建异质结两方面进行光催化材料设计。采用表面活性剂发泡法制备g-C_(3)N_(4)泡沫(g-C_(3)N_(4)Foam),以此为基体通过化学镀铜和氢氧化处理制备g-C_(3)N_(4)泡沫负载Cu(OH)2纳米片(Cu(OH)_(2)/CNF)复合材料,对其结构和光催化性能进行分析。结果表明:g-C_(3)N_(4)Foam和Cu(OH)_(2)/CNF均展现出发达的三维微米孔网络结构,这种结构可从动力学层面优化CO_(2)在气-固催化反应中的传质和吸附,使CO_(2)吸附容量分别达到3.97 cm^(3)/g和3.59 cm^(3)/g,为g-C_(3)N_(4)粉末的2.96倍和2.68倍;同时,Cu(OH)_(2)/CNF样品中还形成大量二维Cu(OH)_(2)纳米片结构,不仅可以拓宽复合材料的光利用范围,还可通过g-C_(3)N_(4)/Cu(OH)_(2)异质结的构建促进光生电子向Cu(OH)_(2)表面转移,提升光生电荷分离效率;制备的Cu(OH)_(2)/CNF复合样品CO产率达到11.041μmol·g^(-1)·h^(-1),为g-C_(3)N_(4)Foam和g-C_(3)N_(4)粉末样品的2.76倍和6.83倍。 展开更多
关键词 g-C_(3)n_(4)泡沫 Cu(OH)_(2)纳米片 CO_(2)吸附 光生电荷分离 光催化还原CO_(2)
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α-Fe_(2)O_(3)/g-C_(3)N_(4)复合物的合成及光催化还原Cr(Ⅵ)的实验设计 被引量:2
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作者 张永才 侯振华 +2 位作者 吴迪 毕昌军 侯建华 《实验室研究与探索》 CAS 北大核心 2023年第9期6-11,共6页
为解决赤铁矿(α-Fe_(2)O_(3))和石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))光催化活性低的问题,设计了一种采用液固混合-焙烧制取α-Fe_(2)O_(3)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂的方法。通过在可见光照射下光催化还原Cr(Ⅵ)实验研究合成的α-Fe_(2)O_(3)/g... 为解决赤铁矿(α-Fe_(2)O_(3))和石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))光催化活性低的问题,设计了一种采用液固混合-焙烧制取α-Fe_(2)O_(3)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂的方法。通过在可见光照射下光催化还原Cr(Ⅵ)实验研究合成的α-Fe_(2)O_(3)/g-C_(3)N_(4)复合物的光催化性能,并通过光电化学性能测试及能带结构分析探究其光催化活性增大的原因。结果表明:所合成的α-Fe_(2)O_(3)/g-C_(3)N_(4)复合物具有显著优于α-Fe_(2)O_(3)和g-C_(3)N_(4)的光催化活性,其光催化还原Cr(Ⅵ)的反应速率常数(k)为0.026 min^(-1),分别是g-C_(3)N_(4)(k=0.004 min^(-1))的6.5倍和α-Fe_(2)O_(3)(k=0.003 min^(-1))的8.7倍;α-Fe_(2)O_(3)/g-C_(3)N_(4)复合物为Ⅰ型异质结,能有效提高光生空穴与电子的分离及转移效率,是导致其光催化活性升高的原因。所设计的合成方法简单易行、成本低且合成的α-Fe_(2)O_(3)/g-C_(3)N_(4)复合物光催化还原Cr(Ⅵ)性能好,为Cr(Ⅵ)废水处理开发了一种有应用潜力的可见光催化剂。 展开更多
关键词 赤铁矿 石墨相氮化碳 复合物 光催化 六价铬还原
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吉林省农田温室气体N_(2)O减排潜力预测
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作者 赵玉岩 于千晴 +2 位作者 汤肖丹 宋美彤 李兵 《吉林大学学报(地球科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2023年第6期1917-1927,共11页
N_(2)O是一种重要的温室气体,农田是其主要排放源之一。探究N_(2)O减排潜力不仅可为农田碳减排措施提供理论和技术支持,还可为我国“双碳”目标的实现提供科学依据。为减少吉林省的N_(2)O排放量,本文根据吉林大学功能农业基地(珲春)温... N_(2)O是一种重要的温室气体,农田是其主要排放源之一。探究N_(2)O减排潜力不仅可为农田碳减排措施提供理论和技术支持,还可为我国“双碳”目标的实现提供科学依据。为减少吉林省的N_(2)O排放量,本文根据吉林大学功能农业基地(珲春)温室气体排放数据,利用脱氮-分解作用(DNDC)模型进行点位模拟、结果验证和敏感度分析。同时,对吉林省1991—2020年玉米种植条件下N_(2)O的排放情况进行区域模拟,得到农田N_(2)O排放的时空特征,并提出增产减排的优化措施。研究结果表明:DNDC模型对吉林省农田N_(2)O排放的模拟效果较好;各因素中对N_(2)O排放量的影响程度最大的为氮肥施用量,其次是有机肥施用量,土壤有机碳质量分数也会对N_(2)O排放量有一定影响,温度、降雨量和秸秆还田比例对N_(2)O排放量影响较小;玉米种植条件下西部N_(2)O排放量最多,中部居中,东部最少。为合理控制全省农田的N_(2)O排放量,不同区域应进行不同的田间管理,西部、中部、东部最佳施氮量分别为400、330、480 kg/hm^(2),最佳基追肥施用比例分别为7∶3、9∶1、9∶1;秸秆还田比例对于N_(2)O排放量影响较小;保证产量的同时,降低土壤有机碳质量分数可以减少农田N_(2)O排放量。 展开更多
关键词 吉林省 农田 n_(2)O 减排潜力 玉米产量 DnDC预测 双碳
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Ⅱ型TiO_(2)/g-C_(3)N_(4)异质结的构筑促进高效光催化U(Ⅵ)还原 被引量:4
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作者 粟阳藩 吴林珍 +6 位作者 李依林 李蕊 何攀 张玲 张友魁 雷洁红 段涛 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第4期689-698,共10页
采用水热法将TiO_(2)纳米片修饰在中空管状g-C_(3)N_(4)上制备了TiO_(2)/g-C_(3)N_(4)(T-CN)复合催化剂。利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和光电流响应等对其形貌、结构和光物理性能进... 采用水热法将TiO_(2)纳米片修饰在中空管状g-C_(3)N_(4)上制备了TiO_(2)/g-C_(3)N_(4)(T-CN)复合催化剂。利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和光电流响应等对其形貌、结构和光物理性能进行了表征。结果表明,TiO_(2)纳米片均匀地分散在中空管状g-C_(3)N_(4)表面,两者紧密结合形成异质结。TiO_(2)与g-C_(3)N_(4)的质量比为20%时制得的T-CN-20复合催化剂在60 min内对U的去除率为85.64%,是纯相g-C_(3)N_(4)的6.7倍。在10倍高浓度阳离子共存条件下的去除率仍大于69.8%,且具有优良的结构稳定性。对光催化产物分析可知,T-CN将U还原为难溶的U(63.68%)以去除铀,可有效解决含铀核废水中的U污染问题。根据能带理论分析,提出了复合催化剂异质结的Ⅱ型光催化机理。 展开更多
关键词 光催化 TiO_(2)/g-C_(3)n_(4) Ⅱ型异质结 铀还原 核废水
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g-C_(3)N_(4)/介孔TiO_(2)的制备及可见光下光催化还原Cr(Ⅵ)试验研究 被引量:2
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作者 汪益林 高博 +4 位作者 张留科 徐浩 邢玉鲁 史焕鑫 赵宝秀 《湿法冶金》 CAS 北大核心 2023年第3期282-290,共9页
研究了通过溶胶-凝胶共混法制备g-C_(3)N_(4)/介孔TiO_(2)复合催化剂,并用于光催化还原Cr(Ⅵ),分析了g-C_(3)N_(4)/介孔TiO_(2)光催化还原性能及稳定性。结果表明:g-C_(3)N_(4)与介孔TiO_(2)最佳掺杂比为1∶5,g-C_(3)N_(4)/介孔TiO_(2)... 研究了通过溶胶-凝胶共混法制备g-C_(3)N_(4)/介孔TiO_(2)复合催化剂,并用于光催化还原Cr(Ⅵ),分析了g-C_(3)N_(4)/介孔TiO_(2)光催化还原性能及稳定性。结果表明:g-C_(3)N_(4)与介孔TiO_(2)最佳掺杂比为1∶5,g-C_(3)N_(4)/介孔TiO_(2)比表面积为137.061 m^(2)/g;吸收边界红移至可见光区域,禁带宽度为2.64 eV;g-C_(3)N_(4)/介孔TiO_(2)在Cr(Ⅵ)初始质量浓度1 mg/L、溶液pH=5、催化剂投加量1.6 g/L、未添加无机离子条件下反应45 min,光催化还原率高达100%;可见光照射下,g-C_(3)N_(4)/介孔TiO_(2)产生的光生电子可将吸附在催化剂表面上的Cr(Ⅵ)还原成Cr(Ⅲ),反应更符合准一级反应动力学模型;催化剂循环使用7次后,对废水中Cr(Ⅵ)的去除率仍保持在83%以上,具有潜在应用价值。 展开更多
关键词 g-C_(3)n_(4)/介孔TiO_(2) 复合催化剂 光催化还原 Cr(Ⅵ)
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CoP/g-C_(3)N_(4)复合材料的制备及其光催化还原CO_(2)性能 被引量:1
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作者 郑国宏 张春雷 +1 位作者 陈旻澍 蔡炜 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2023年第6期821-828,共8页
采用水热法制备了CoP/g-C_(3)N_(4)复合材料,将其用于光催化还原CO_(2),结合XRD、SEM-EDS、TEM、XPS、UV-Vis DRS、PL、电化学测试和原位DRIFTS技术建立了复合光催化剂的构效关系,并探究了其光催化还原CO_(2)的机理。实验结果表明,相比... 采用水热法制备了CoP/g-C_(3)N_(4)复合材料,将其用于光催化还原CO_(2),结合XRD、SEM-EDS、TEM、XPS、UV-Vis DRS、PL、电化学测试和原位DRIFTS技术建立了复合光催化剂的构效关系,并探究了其光催化还原CO_(2)的机理。实验结果表明,相比于纯g-C_(3)N_(4),CoP的引入使甲烷的产率提升了近2倍,同时产生了新的还原产物甲醇,甲烷和甲醇的产率分别为104.23μmol/(g·h)和63.83μmol/(g·h)。表征结果显示,偏向金属特性的CoP颗粒均匀分布在g-C_(3)N_(4)片状结构上,二者通过电子相互作用形成紧密接触的异质结结构,一方面可显著抑制光生载流子的复合,另一方面可有效建立内建电场,加速光生载流子从体相到催化剂表面的迁移,从而提升催化剂的光催化还原CO_(2)性能。 展开更多
关键词 CO_(2)还原 光催化 COP g-C_(3)n_(4) 构效关系
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秸秆还田下节水减氮对不同双季稻品种N_(2)O排放的影响及驱动因素
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作者 宋春燕 王斌 +5 位作者 李玉娥 贾羽旋 胡严炎 朱波 蔡岸冬 万运帆 《中国土壤与肥料》 CAS CSCD 北大核心 2023年第8期168-176,共9页
为明确秸秆还田下节水减氮以及高效肥料对不同双季稻品种N_(2)O排放的影响及其关键驱动因素。于2020年开展田间试验,试验采用裂区设计,主区为4个水肥处理:尿素100%+间歇灌溉(U)、尿素80%+秸秆还田+间歇灌溉(US+S)、控释尿素80%+秸秆还田... 为明确秸秆还田下节水减氮以及高效肥料对不同双季稻品种N_(2)O排放的影响及其关键驱动因素。于2020年开展田间试验,试验采用裂区设计,主区为4个水肥处理:尿素100%+间歇灌溉(U)、尿素80%+秸秆还田+间歇灌溉(US+S)、控释尿素80%+秸秆还田+间歇灌溉(CRUS+S)、尿素80%+秸秆还田+节水灌溉(US+S+SWD),副区为常规稻和杂交稻,共8个处理。监测双季稻生育期内N_(2)O排放规律,分析单位产量N_(2)O排放强度和影响其排放的主要驱动因素。结果表明,灌溉量、碳氮投入和植株吸氮量是调控稻田N_(2)O排放的主导因子,可解释99%的排放变化,其中氮投入增加会促进N_(2)O排放,而灌溉量、碳投入和吸氮量对N_(2)O排放有负向作用。秸秆还田可以补充氮肥减量20%的养分,秸秆还田下常规氮肥或控释氮肥减量施用降低了N_(2)O排放14.4%~49.4%,但CRUS+S较US+S处理促进了N_(2)O排放,表明秸秆还田下施用控释尿素并不能实现N_(2)O减排。秸秆还田后进一步控水促进了N_(2)O排放,相比US+S,US+S+SWD处理显著增加了双季稻N_(2)O的排放114.8%~186.4%,且常规稻增幅大于杂交稻。各处理间产量无显著差异,氮肥减量及进一步控水均可保证稳产,但US+S+SWD处理单位产量N_(2)O排放强度显著高于其他处理。总体而言,秸秆还田搭配减氮20%有助于降低稻田N_(2)O排放,但并不能抵消节水灌溉导致的N_(2)O增长。在水稻生产中合理利用秸秆资源,适当减少氮肥用量可以减少稻田N_(2)O排放并保证稳产。 展开更多
关键词 n_(2)O 双季稻 氮肥减量 秸秆还田 节水灌溉
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一步热聚合法制备K、Mn共掺杂g-C_(3)N_(4)复合光催化剂应用于CO_(2)还原 被引量:7
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作者 唐立平 张会明 +2 位作者 郭文杰 胡莹莹 贾晶晶 《分子催化》 CAS CSCD 北大核心 2023年第1期43-52,I0002,I0003,共12页
以尿素和KMnO4为原料,采用一步热聚合法制备了K、Mn共掺杂g-C_(3)N_(4)复合催化剂,并将其应用于光催化CO_(2)还原.XRD、FT-IR、TEM-EDS、XPS表征结果表明,K和Mn元素成功地共掺杂到g-C_(3)N_(4)骨架构成n-π*共轭形式,部分Mn元素以MnO2... 以尿素和KMnO4为原料,采用一步热聚合法制备了K、Mn共掺杂g-C_(3)N_(4)复合催化剂,并将其应用于光催化CO_(2)还原.XRD、FT-IR、TEM-EDS、XPS表征结果表明,K和Mn元素成功地共掺杂到g-C_(3)N_(4)骨架构成n-π*共轭形式,部分Mn元素以MnO2的形式存在.通过色谱对产物进行检测,所有样品的主要产物为CO和CH4,其中K、Mn共掺杂g-C_(3)N_(4)样品较纯的g-C_(3)N_(4)样品表现出更高的CO和CH4产率,最高分别是纯g-C_(3)N_(4)的1.82倍和2.18倍.表征发现,K、Mn共掺杂g-C_(3)N_(4)复合催化剂的CO_(2)还原性能的提升得益于扩展的可见光利用率和光致载流子的加速分离和转移. 展开更多
关键词 光催化 CO_(2)还原 g-C_(3)n_(4) 共掺杂
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CO_(2)和N_(2)电还原中缺陷及界面工程的最新进展 被引量:2
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作者 陈瑶 陈存 +3 位作者 曹雪松 王震宇 张楠 刘天西 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第8期56-70,共15页
实现碳氮循环是人类社会发展的迫切要求,也是催化领域的热门研究课题。在可再生能源的推动下,电催化技术引起了人们的广泛关注,且可以通过改变反应电压获得不同的目标产品。基于此,电催化技术被认为是缓解当前能源危机和环境问题的有效... 实现碳氮循环是人类社会发展的迫切要求,也是催化领域的热门研究课题。在可再生能源的推动下,电催化技术引起了人们的广泛关注,且可以通过改变反应电压获得不同的目标产品。基于此,电催化技术被认为是缓解当前能源危机和环境问题的有效策略,对实现碳中和具有重要意义。其中,电催化CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)和N_(2)还原反应(N_(2)RR)是一种有前途的小分子转化策略。然而,CO_(2)和N_(2)均为线性分子,其中C=O和N≡N键的高解离能导致了它们高的化学惰性。此外,最高占据分子轨道(HOMO)和最低未占分子轨道(LUMO)之间的巨大能量间隙使它们具有高的化学稳定性;且CO_(2)和N_(2)的低质子亲和力使它们难以被直接质子化。另一方面,由于CO_(2)RR和N_(2)RR与析氢反应(HER)具有相近的氧化还原电位,造成其与HER之间存在竞争性关系,这也是致使催化剂在CO_(2)RR和N_(2)RR转化效率低的重要影响因素。因此,CO_(2)RR和N_(2)RR仍然面临着过电位高及法拉第效率低等问题。为了克服这些瓶颈,人们为提升CO_(2)RR和N_(2)RR电催化剂性能做出了很多努力。众所周知,电催化过程发生在催化剂表面,主要涉及质量传递和电子转移等过程。由此可见,催化剂的性能与其质量和电子传输能力密切相关,而调控催化剂表面结构可以优化活性点的质量和电子转移行为。电催化剂的缺陷和界面工程可通过表面原子工程来实现电子结构调控,对于提高气体吸附能力、抑制HER、富集气体及稳定中间产物等具有重要意义。到目前为止,所报道的各种缺陷和复合电催化剂在提高CO_(2)RR和N_(2)RR催化性能等方面均表现出巨大的潜力。在此,我们综述了CO_(2)RR和N_(2)RR中催化剂缺陷工程及界面工程的最新进展;首先讨论了四种不同的缺陷(空位、高指数晶面、晶格应变和晶格无序)对CO_(2)RR和N_(2)RR性能的影响;然后,总结了界面工程在聚合物-无机复合材料催化剂中的重要作用,并给出了典型实例;最后,展望了原子级电催化剂工程的发展前景,提出了开发和设计高效CO_(2)RR和N_(2)RR电催化剂的未来发展方向。 展开更多
关键词 缺陷 界面 纳米复合材料 二氧化碳还原反应 氮气还原反应
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