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Fe-lnduced Electronic Transfer and Structural Evolution of Lotus Pod-Like CoNiFeP_(x)@P,N-C Heterostructure for Sustainable Oxygen Evolution
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作者 Xiaojun Zeng Qingqing Zhang +2 位作者 Chulong Jin Hui Huang Yanfeng Gao 《Energy & Environmental Materials》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第3期182-189,共8页
Transition metal phosphides with metallic properties are a promising candidate for electrocatalytic water oxidation,and developing highly active and stable metal phosphide-based oxygen evolution reaction catalysts is ... Transition metal phosphides with metallic properties are a promising candidate for electrocatalytic water oxidation,and developing highly active and stable metal phosphide-based oxygen evolution reaction catalysts is still challenging.Herein,we present a facile ion exchange and phosphating processes to transform intestine-like CoNiP_(x)@P,N-C into lotus pod-like CoNiFeP_(x)@P,N-C heterostructure in which numerous P,N-codoped carboncoated CoNiFeP_(x)nanoparticles tightly anchors on the 2D carbon matrix.Meanwhile,the as-prepared CoNiFeP_(x)@P,N-C enables a core-shell structure,high specific surface area,and hierarchical pore structure,which present abundant heterointerfaces and fully exposed active sites.Notably,the incorporation of Fe can also induce electron transfer in CoNiP_(x)@P,IM-C,thereby promoting the oxygen evolution reaction.Consequently,CoNiFeP_(x)@P,IM-C delivers a low overpotential of 278 mV(vs RHE)at a current density of10 mA cm^(-1)and inherits excellent long-term stability with no observable current density decay after 30 h of chronoamperometry test.This work not only highlights heteroatom induction to tune the electronic structure but also provides a facile approach for developing advanced and stable oxygen evolution reaction electrocatalysts with abundant heterointerfaces. 展开更多
关键词 electronic transfer fe exchange multi-metal phosphides OER electrocatalysts structural evolution
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Fe(Ⅱ)对CANON工艺处理城镇污水脱氮性能的影响
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作者 张倩倩 廖祖刚 +3 位作者 冯泽通 刘金泽 符文婧 赵剑强 《安全与环境工程》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期291-300,共10页
全程自养脱氮(CANON)工艺,作为新型脱氮工艺应用于城镇污水深度脱氮过程中,有望降低污水处理的运行费用。考察了亚铁离子[Fe(Ⅱ)]对CANON工艺启动及稳定运行时脱氮性能的影响。结果表明:15~23℃条件下投加6.3 mg/L Fe(Ⅱ)时,可有效启动... 全程自养脱氮(CANON)工艺,作为新型脱氮工艺应用于城镇污水深度脱氮过程中,有望降低污水处理的运行费用。考察了亚铁离子[Fe(Ⅱ)]对CANON工艺启动及稳定运行时脱氮性能的影响。结果表明:15~23℃条件下投加6.3 mg/L Fe(Ⅱ)时,可有效启动并稳定运行CANON工艺处理城镇污水,该工艺氮去除负荷(NRR)、总氮去除率(TNRE)和氨氮去除率(ARE)分别为(4.8±1.1)g-N/(L^(3)·d)、(97±1)%和(44.2±9.3)%;相关性分析表明,通过调控Fe(Ⅱ)投加量可有效抑制亚硝酸盐氧化菌(NOB)的活性;本次优化的Fe(Ⅱ)投加量为6.3 mg/L,其对CANON工艺脱氮性能的影响机制与CANON工艺中功能微生物活性的提高、Fe(Ⅱ)与进水氨氮及其他氮化合物的循环反应、铁型反硝化过程以及铁型厌氧氨氧化过程的耦合有关。 展开更多
关键词 CANON工艺 城镇污水 fe() 脱氮效能
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Fe(Ⅱ)投加时序对硫酸盐还原菌处理不同形态As或Sb的影响
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作者 柳凤娟 张国平 +2 位作者 罗绪强 余乐正 马超 《环境污染与防治》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期976-983,共8页
在硫酸盐还原菌(SRB)基质中按照不同时序加入50 mg/L Fe(Ⅱ)及不同形态的As或Sb(初始质量浓度均为5 mg/L),设计4个处理(T1,同时加入As(Ⅴ)、Sb(Ⅴ)和Fe(Ⅱ);T2,提前2 d加入Fe(Ⅱ)后再加入As(Ⅴ)、Sb(Ⅴ);T3,同时加入As(Ⅲ)、Sb(Ⅲ)和Fe(... 在硫酸盐还原菌(SRB)基质中按照不同时序加入50 mg/L Fe(Ⅱ)及不同形态的As或Sb(初始质量浓度均为5 mg/L),设计4个处理(T1,同时加入As(Ⅴ)、Sb(Ⅴ)和Fe(Ⅱ);T2,提前2 d加入Fe(Ⅱ)后再加入As(Ⅴ)、Sb(Ⅴ);T3,同时加入As(Ⅲ)、Sb(Ⅲ)和Fe(Ⅱ);T4,提前2 d加入Fe(Ⅱ)后再加入As(Ⅲ)、Sb(Ⅲ)),分析实验过程中基质pH、氧化还原电位、光密度(OD_(600))、总碱度、SO_(4)^(2-)、硫化物、Fe、As或Sb含量等随时间的变化,以明确Fe(Ⅱ)对As、Sb的去除效率及机制的影响。结果表明,在硫化物较为充足的基质中(硫化物残余量>8 mg/L),各处理7 d时Sb的去除率均可达98%以上,As的去除率则为38.42%~87.36%,实验后期基质中As、Sb出现复溶,总体上Sb较As易固化;Fe(Ⅱ)提前加入有助于As、Sb的去除,但相较于Fe(Ⅱ)的投加时序,As、Sb自身形态对去除效果的影响更为显著,As(Ⅲ)、Sb(Ⅲ)比As(Ⅴ)、Sb(Ⅴ)具有更快的去除速率和更高的去除率,14 d后T3、T4的Sb残余量低于检出限,As的残余量则分别为1.94、0.62 mg/L。因而,通过硫还原作用处理含As、Sb废水时,除了通过添加适量Fe(Ⅱ)提高去除率,还需采取适当的措施促进As、Sb还原,以取得更为显著的固化效果。 展开更多
关键词 硫酸盐还原菌 AS SB fe()
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Fe(Ⅱ)浓度及时序性对硫还原作用去除水体中Sb或As的影响
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作者 柳凤娟 张国平 +2 位作者 罗绪强 余乐正 张其芳 《地球与环境》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期631-640,共10页
通过批处理实验模拟的方法在微生物硫还原反应器中按照不同时序加入不同浓度的Fe^(2+)(初始浓度设为10、20、50、100、200、500mg/L)及不同形态的锑(Sb)或砷(As)(Sb(Ⅴ)+As(Ⅴ)或Sb(Ⅲ)+As(Ⅲ),初始浓度均为5mg/L),分析Sb或As加入后0.5h... 通过批处理实验模拟的方法在微生物硫还原反应器中按照不同时序加入不同浓度的Fe^(2+)(初始浓度设为10、20、50、100、200、500mg/L)及不同形态的锑(Sb)或砷(As)(Sb(Ⅴ)+As(Ⅴ)或Sb(Ⅲ)+As(Ⅲ),初始浓度均为5mg/L),分析Sb或As加入后0.5h及7d内基质pH、氧化还原电位值(Eh)、总碱度、SO_(4)^(2-)、硫化物等理化指标的变化以及Fe、Sb或As含量的变化,以明确Fe^(2+)浓度及(类)金属加入的时序性对微生物硫还原作用去除水体中Sb或As效率及机理的影响。结果表明,相较于元素的加入时序,Fe^(2+)浓度对处理效果的影响更为显著,低浓度(≤20mg/L)对As的去除没有明显的促进作用,较高浓度(≥50mg/L)则能显著提高As的去除效率;而所有处理中Sb的去除率均达95%以上,使得时序性及Fe^(2+)浓度对于Sb去除的影响较难界定。在微生物硫还原作用处理含有Sb或As的废水时,应考虑添加Fe^(2+)来提高去除效率,而在通过强化微生物硫还原作用治理Sb或As污染的沉积物或壤土时,也需把含铁矿物的环境行为考虑在内,以取得更为显著的治理效果。 展开更多
关键词 硫酸盐还原菌 SB AS fe()
原文传递
厌氧环境下黏土矿物结构Fe(Ⅲ)还原对Cd(Ⅱ)固持特性的影响
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作者 范小妹 董易坤 +4 位作者 吴聪 王帅 廖文娟 周卫军 崔浩杰 《农业环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期1045-1055,共11页
黏土矿物结构Fe(Ⅲ)是土壤铁元素主要赋存形态之一,稻田淹水环境下矿物结构Fe(Ⅲ)易发生还原反应,改变矿物晶体微结构和表面化学性质,为研究这种变化对矿物固持Cd(Ⅱ)特性的影响,以合成含铁黏土矿物绿脱石为研究对象,通过化学还原,探讨... 黏土矿物结构Fe(Ⅲ)是土壤铁元素主要赋存形态之一,稻田淹水环境下矿物结构Fe(Ⅲ)易发生还原反应,改变矿物晶体微结构和表面化学性质,为研究这种变化对矿物固持Cd(Ⅱ)特性的影响,以合成含铁黏土矿物绿脱石为研究对象,通过化学还原,探讨了厌氧条件下绿脱石结构态Fe(Ⅲ)还原对Cd(Ⅱ)吸附性能的影响及作用机制。结果表明:合成绿脱石中总铁含量为31.3%,结构态Fe(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)的含量占总铁的98.6%。还原处理后,矿物结构中Fe(Ⅱ)含量由还原前的3.9%显著提高至67.4%。XRD、SEM、BET和XPS分析表明,还原后绿脱石矿物层间距增大,分散程度更高,比表面积由151.6 m^(2)·g^(-1)增加至184.0 m^(2)·g^(-1),矿物表面的羟基基团数量增加。结构Fe(Ⅲ)还原降低了矿物对Cd(Ⅱ)的吸附和固持性能,Langmuir模型拟合还原后矿物对Cd(Ⅱ)的最大吸附量为23.5 mg·g-1,明显低于还原前矿物对Cd(Ⅱ)的吸附量(33.4 mg·g-1)。还原前后矿物对Cd(Ⅱ)的吸附性能均随着离子强度增大而降低,但还原矿物吸附Cd(Ⅱ)的降幅明显低于未还原矿物。黏土矿物结构Fe(Ⅲ)还原后吸附Cd(Ⅱ)的性能降低主要是由于还原过程中结构Fe(Ⅱ)迁移进入层间,抑制了吸附过程中Cd(Ⅱ)进入矿物层间。研究表明,厌氧环境中黏土矿物结构Fe(Ⅲ)显著降低了矿物对Cd(Ⅱ)的固持特性。 展开更多
关键词 黏土矿物 结构态铁 还原 吸附
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间歇性投加Fe(Ⅱ)控制陶瓷膜MBR膜污染的机理分析
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作者 任宝玉 戴东宸 钱超鸿 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期362-370,共9页
以陶瓷膜膜生物反应器(MBR)为研究对象,考察了间歇性投加Fe(Ⅱ)对合成废水中营养物质的去除效果,并分析了膜污染的控制机理。当n_(Fe)∶n_(P)为2时,TP、TOC和TN的去除率最高,分别为99.2%、97.5%和87.2%,出水达到《城镇污水处理厂污染物... 以陶瓷膜膜生物反应器(MBR)为研究对象,考察了间歇性投加Fe(Ⅱ)对合成废水中营养物质的去除效果,并分析了膜污染的控制机理。当n_(Fe)∶n_(P)为2时,TP、TOC和TN的去除率最高,分别为99.2%、97.5%和87.2%,出水达到《城镇污水处理厂污染物排放标准》(GB 18918—2002)中一级A标准;当nFe∶nP为1和2时,出水Fe浓度分别为0.14μmol/L和0.16μmol/L(达到中水回用标准),膜过滤时间由12 d分别延长至92 d和41 d(跨膜压差30 kPa)。间歇性投加Fe(Ⅱ)可增大污泥粒径及减少污泥混合液中有机物含量,从而提高体系的过滤性能,有效降低膜污染阻力并缓解膜污染;n_(Fe)∶n_(P)为1时,含Fe不可逆污染层的阻力较小,膜污染控制效果最好。 展开更多
关键词 陶瓷膜 膜生物反应器(MBR) fe() 膜污染
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Fine-tuning electronic structure of N-doped graphitic carbon-supported Co-and Fe-incorporated Mo_(2)C to achieve ultrahigh electrochemical water oxidation activity
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作者 Md.Selim Arif Sher Shah Hyeonjung Jung +3 位作者 Vinod K.Paidi Kug-Seung Lee Jeong Woo Han Jong Hyeok Park 《Carbon Energy》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第7期134-149,共16页
Mo_(2)C is an excellent electrocatalyst for hydrogen evolution reaction(HER).However,Mo_(2)C is a poor electrocatalyst for oxygen evolution reaction(OER).Herein,two different elements,namely Co and Fe,are incorporated... Mo_(2)C is an excellent electrocatalyst for hydrogen evolution reaction(HER).However,Mo_(2)C is a poor electrocatalyst for oxygen evolution reaction(OER).Herein,two different elements,namely Co and Fe,are incorporated in Mo_(2)C that,therefore,has a finely tuned electronic structure,which is not achievable by incorporation of any one of the metals.Consequently,the resulting electrocatalyst Co_(0.8)Fe_(0.2)-Mo_(2)C-80 displayed excellent OER catalytic performance,which is evidenced by a low overpotential of 214.0(and 246.5)mV to attain a current density of 10(and 50)mA cm^(-2),an ultralow Tafel slope of 38.4 mV dec^(-1),and longterm stability in alkaline medium.Theoretical data demonstrates that Co_(0.8)Fe_(0.2)-Mo_(2)C-80 requires the lowest overpotential(1.00 V)for OER and Co centers to be the active sites.The ultrahigh catalytic performance of the electrocatalyst is attributed to the excellent intrinsic catalytic activity due to high Brunauer-Emmett-Teller specific surface area,large electrochemically active surface area,small Tafel slope,and low chargetransfer resistance. 展开更多
关键词 fine-tuning electronic structures heteronanostructures Mo_(2)C multimetal(Co/fe) oxygen evolution reaction
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土壤中Fe(Ⅱ)和全铁的分析方法研究
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作者 余仟 《广州化工》 CAS 2024年第7期174-176,共3页
研究icp-oes测定土壤中Fe(Ⅱ)和全铁的方法,本方法通过DTPA浸提、使用icp-oes测定土壤Fe(Ⅱ)含量,用氢氟酸-高氯酸-硝酸消解、使用icp-oes测定土壤中全铁(以Fe_(2)O_(3)计)的含量,Fe(Ⅲ)通过全铁与Fe(Ⅱ)差减法求得。测得Fe(Ⅱ)的检出限... 研究icp-oes测定土壤中Fe(Ⅱ)和全铁的方法,本方法通过DTPA浸提、使用icp-oes测定土壤Fe(Ⅱ)含量,用氢氟酸-高氯酸-硝酸消解、使用icp-oes测定土壤中全铁(以Fe_(2)O_(3)计)的含量,Fe(Ⅲ)通过全铁与Fe(Ⅱ)差减法求得。测得Fe(Ⅱ)的检出限为0.04 mg/kg,相对标准偏差4.9%~7.4%,相对误差5.0%~5.5%;测得全铁的检出限为0.015%,相对标准偏差2.0%~6.2%,相对误差-2.3%~-0.8%。该方法简便,仪器灵敏度高,基体效应较低,质控样测定准确,是测定土壤中Fe(Ⅱ)和全铁比较适用和可行的新方法。 展开更多
关键词 电感耦合等离子体光谱仪(ICP-oes) 土壤 全铁 fe()
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Syntheses,crystal structures,and quantum chemistry calculation of two Ni(Ⅱ)coordination polymers
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作者 LI Xiumei HUANG Yanju +1 位作者 LIU Bo PAN Yaru 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第10期2031-2039,共9页
Two new coordination polymers,[Ni(Hpdc)(bib)(H_(2)O)]_(n)(1)and{[Ni(bib)_(3)](ClO_(4))_(2)}_(n)(2),were prepared by mixing Ni^(2+),3,5⁃pyrazoledicarboxylic acid(H3pdc)/p⁃nitrobenzoic acid and 1,4⁃bis(imidazol⁃1⁃ylmeth... Two new coordination polymers,[Ni(Hpdc)(bib)(H_(2)O)]_(n)(1)and{[Ni(bib)_(3)](ClO_(4))_(2)}_(n)(2),were prepared by mixing Ni^(2+),3,5⁃pyrazoledicarboxylic acid(H3pdc)/p⁃nitrobenzoic acid and 1,4⁃bis(imidazol⁃1⁃ylmethyl)butane(bib)by a hydrothermal method,respectively.X⁃ray crystallography reveals a 2D network constructed by six⁃coordinated Ni(Ⅱ)centers,bib,and Hpdc2-ligands in complex 1,while a 2D network is built by Ni(Ⅱ)and bib ligands in 2.Furthermore,the quantum⁃chemical calculations have been performed on‘molecular fragments’extracted from the crystal structure of 1 using the PBE0/LANL2DZ method in Gaussian 16 and the VASP program.CCDC:2343794,1;2343798,2. 展开更多
关键词 coordination polymer nickel()complex crystal structure quantum⁃chemical calculation
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甲酸/甲酸钠还原体系对Fe(Ⅱ)EDTA络合脱硝液再生的影响
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作者 邓军 张国孟 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第2期74-79,共6页
在络合脱硝反应中,Fe(Ⅱ)EDTA络合脱硝液的还原再生是应用难点之一,而甲酸/甲酸钠体系在钯炭(Pd/AC)催化剂作用下对Fe(Ⅱ)EDTA络合脱硝液具有较好的还原性。以此为基础,采用控制变量法,分别考察了超声功率、甲酸添加量、甲酸钠添加量和P... 在络合脱硝反应中,Fe(Ⅱ)EDTA络合脱硝液的还原再生是应用难点之一,而甲酸/甲酸钠体系在钯炭(Pd/AC)催化剂作用下对Fe(Ⅱ)EDTA络合脱硝液具有较好的还原性。以此为基础,采用控制变量法,分别考察了超声功率、甲酸添加量、甲酸钠添加量和Pd/AC催化剂添加量对Fe(Ⅱ)EDTA络合脱硝液(脱硝效率为80%)还原再生效果的影响。结果表明,在不开启超声、Pd/AC催化剂作用下,甲酸/甲酸钠还原体系能够有效地还原Fe(Ⅱ)EDTA络合脱硝液中的NO,实现络合脱硝液的还原再生。当甲酸钠添加量为10.00 g/L,甲酸添加量为2.10 g/L,Pd/AC催化剂添加量为3.00 g/L时,得到的再生络合脱硝液在50℃下的脱硝性能最好(在60 min内脱硝效率达97%以上,在90 min内脱硝效率达80%以上)。继续进行多次络合脱硝-还原再生的连续实验,整个体系仍具备较好的脱硝性能(第6次切换时,持续吸收70~80 min的脱硝效率为85%左右)。该研究结果可为络合脱硝连续化的中试试验以及工程应用提供参考。 展开更多
关键词 fe()EDTA络合脱硝液 还原再生 甲酸/甲酸钠体系 钯炭催化剂 连续化反应
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新型三维Ni(Ⅱ)配合物的合成、晶体结构及对水中Fe^(3+)、CrO_(4)^(2-)与Cr_(2)O_(7)^(2-)的检测
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作者 安航宜 黄艳嬉 +3 位作者 王爱荣 王晓丽 李家明 史忠丰 《人工晶体学报》 CAS 北大核心 2024年第9期1599-1607,共9页
本文以3,5-吡啶二甲酸(简称3,5-H_(2)pdc)、1,4-双(1-咪唑基)苯(简称bib)及Ni(NO_(3))_(2)为原料,通过溶剂热法合成出了一种新型Ni(Ⅱ)配位聚合物[Ni(pdc)(bib)(H_(2)O)]_(n)(简称Ni-CP),并对其进行X射线单晶衍射、X射线粉末衍射、热重... 本文以3,5-吡啶二甲酸(简称3,5-H_(2)pdc)、1,4-双(1-咪唑基)苯(简称bib)及Ni(NO_(3))_(2)为原料,通过溶剂热法合成出了一种新型Ni(Ⅱ)配位聚合物[Ni(pdc)(bib)(H_(2)O)]_(n)(简称Ni-CP),并对其进行X射线单晶衍射、X射线粉末衍射、热重、红外光谱、荧光性能等分析研究。研究结果显示:Ni-CP属单斜晶系,空间群C2/c,其不对称单元包含1个Ni(Ⅱ)、2个1/2的bib配体、1个完全去质子化的3,5-pdc^(2-)配体和1个配位水分子。中心Ni(Ⅱ)采用六配位的方式形成NiO_(3)N_(3)的不规则八面体。bib配体和3,5-pdc^(2-)配体分别通过双齿配位模式μ_(2)-η^(1)∶η^(1)桥联和三齿配位模式μ_(3)-η^(1)∶η^(1)∶η^(1)桥联Ni(Ⅱ)形成三维金属有机框架。从拓扑的角度来看,其二维框架结构可以简化为3-连接的Schlafli符号为(4·8~2)拓扑结构。假如将3,5-pdc^(2-)配体和Ni(Ⅱ)作为节点,bib配体视为连接器,三维结构可以简化为3,5-连接双节点的(4·6·8)(4·6~2·8~7)拓扑结构,孔隙率为17.4%。Ni-CP能够选择性检测出Fe^(3+)、CrO_(4)^(2-)与Cr_(2)O_(7)^(2-),其检测限分别为4.275×10^(-5)、2.681×10^(-5)和2.681×10^(-5)mol/L,有较高的猝灭率。 展开更多
关键词 镍()配合物 溶剂热法 晶体结构 拓扑结构 荧光性质 孔隙率
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基于三氰基铁(Ⅲ)酸盐的Fe^(Ⅲ)_(4)Ni^(Ⅱ)_(2)六核配合物的合成、结构及磁性 被引量:2
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作者 李国玲 王蒙蒙 +2 位作者 唐新学 张然 倪中海 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第8期1564-1570,共7页
利用三氰基铁酸盐(Bu_(4)N)[FeⅢ(Tp)(CN)_(3)](Tp=氢化三(1-吡唑基)硼酸)与配体2,9-二吡唑基-1,10-菲咯啉(dpzpen)以及高氯酸镍反应合成了一例氰根桥联的Fe^(Ⅲ)_(4)Ni^(Ⅱ)_(2)六核配合物[Fe_(4)Ni_(2)(Tp)_(4)(CN)_(12)(dpzpen)_(2)]... 利用三氰基铁酸盐(Bu_(4)N)[FeⅢ(Tp)(CN)_(3)](Tp=氢化三(1-吡唑基)硼酸)与配体2,9-二吡唑基-1,10-菲咯啉(dpzpen)以及高氯酸镍反应合成了一例氰根桥联的Fe^(Ⅲ)_(4)Ni^(Ⅱ)_(2)六核配合物[Fe_(4)Ni_(2)(Tp)_(4)(CN)_(12)(dpzpen)_(2)]·12H_(2)O·3CH_(3)OH (1)。结构研究表明配合物1具有近似菱形的Fe^(Ⅲ)_(2)Ni^(Ⅱ)_(2)骨架结构,另外2个Fe则通过氰根延伸在菱形的外侧。磁性研究表明在配合物1中氰根桥联的Fe和Ni表现出铁磁相互作用。更为重要的是,基于配合物1的结构模型,对它的变温磁化率数据进行拟合得到了不同Fe-Ni之间的磁耦合常数,得到的最佳磁耦合常数J3d(15.73 cm^(-1))>J2d(3.53 cm^(-1))≈J1d(3.50 cm^(-1))与Ni-N键的键长以及Ni-N≡C键角的变化趋势有关(J3d:0.206 5 nm,169.8°;J2d:0.206 2 nm,163.1°;J1d:0.198 7 nm,161.6°)。以上结果表明Ni-N键长越短,Ni-N≡C键角越大,Fe与Ni之间的铁磁耦合越强。 展开更多
关键词 三氰基铁酸盐 feNi配合物 晶体结构 磁性 磁性-结构相互关系
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多功能Zn(Ⅱ)金属有机骨架荧光传感器检测苯甲醛、四环素、2,4,6-三硝基苯甲酸、氟啶胺、Cr_(2)O_(7)^(2-)和Fe^(3+) 被引量:2
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作者 崔华莉 徐心悦 +4 位作者 刘文 陈小莉 杨华 刘琳 王记江 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第7期1389-1406,共18页
成功制备了新型Zn(Ⅱ)金属有机骨架(MOF)[Zn_(2)(Hdepa)(dya)_(2)]_(n)(1)(H_(5)depa=2,2’,3,4’,5-二苯醚五羧酸,dya=2,2’-二吡啶胺)。单晶X射线衍射分析表明MOF 1由2个Zn^(2+)离子与1个Hdepa^(4-)离子和2个dya分子连接组成,通过氢... 成功制备了新型Zn(Ⅱ)金属有机骨架(MOF)[Zn_(2)(Hdepa)(dya)_(2)]_(n)(1)(H_(5)depa=2,2’,3,4’,5-二苯醚五羧酸,dya=2,2’-二吡啶胺)。单晶X射线衍射分析表明MOF 1由2个Zn^(2+)离子与1个Hdepa^(4-)离子和2个dya分子连接组成,通过氢键形成三维骨架。用粉末X射线衍射和IR表征了配合物1的相纯度。值得注意的是,配合物1具有优异的荧光特性和热稳定性,1的高灵敏度和选择性使其能够作为荧光传感器检测苯甲醛(BZH)、四环素(TC)、2,4,6-三硝基苯酚(TNP)、氟啶胺(Flu)、Cr_(2)O_(7)^(2-)和Fe^(3+)。此外,通过荧光寿命分析了Fe^(3+)、TC、BZH对MOF 1的荧光的猝灭过程,通过能量转移研究了Fe^(3+)、Cr_(2)O_(7)^(2-)、TNP、TC、BZH和Flu的荧光猝灭机理。 展开更多
关键词 Zn()金属有机骨架 晶体结构 荧光传感器
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UV/OA/Fe(Ⅱ)/PS降解对乙酰氨基酚的有效性研究
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作者 李建民 张楠 《工业水处理》 CAS CSCD 北大核心 2023年第12期133-139,共7页
研究了UV/草酸(OA)/Fe(Ⅱ)/过硫酸盐(PS)降解对乙酰氨基酚(AAP)的有效性。考察了PS初始浓度、AAP初始浓度、C(OA)/C[Fe(Ⅱ)]、pH和无机阴离子(HCO_(3)^(-)、NO_(3)^(-)、Cl^(-)和NO_(2)^(-))对AAP降解效果的影响,并研究不同pH下产生自... 研究了UV/草酸(OA)/Fe(Ⅱ)/过硫酸盐(PS)降解对乙酰氨基酚(AAP)的有效性。考察了PS初始浓度、AAP初始浓度、C(OA)/C[Fe(Ⅱ)]、pH和无机阴离子(HCO_(3)^(-)、NO_(3)^(-)、Cl^(-)和NO_(2)^(-))对AAP降解效果的影响,并研究不同pH下产生自由基的贡献率。结果表明,OA对UV/Fe(Ⅱ)/PS降解AAP起促进作用,C(OA)/C[Fe(Ⅱ)]为4∶1、pH为3时,UV/OA/Fe(Ⅱ)/PS降解AAP效果最好。HCO_(3)^(-)对UV/OA/Fe(Ⅱ)/PS降解AAP起抑制作用,NO_(3)^(-)、Cl^(-)和NO_(2)^(-)对UV/OA/Fe(Ⅱ)/PS降解AAP起促进作用。UV/OA/Fe(Ⅱ)/PS体系中·OH是起主要作用的活性氧物种。UV/OA/Fe(Ⅱ)/PS降解AAP的主要产物有N-(3,4-二羟基苯基)乙酰胺、4-甲基邻苯二酚、对氨基苯酚、对苯二酚和1,2,4-苯三酚。 展开更多
关键词 过硫酸盐 草酸 fe() 自由基
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纳米Fe_(3)O_(4)/生物炭促进红壤性水稻土中六氯苯厌氧脱氯作用研究
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作者 刘翠英 郁李鑫 +2 位作者 杨超 樊建凌 宋洋 《土壤学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期1310-1322,共13页
为明确磁铁矿(Fe_(3)O_(4))与生物炭对厌氧土壤中六氯苯(HCB)还原脱氯降解的影响及其机理,首先制备并表征了纳米Fe_(3)O_(4)、生物炭及纳米Fe_(3)O_(4)/生物炭复合材料,采用红壤性水稻土的泥浆进行厌氧培养试验,分析反应体系的pH、Eh、... 为明确磁铁矿(Fe_(3)O_(4))与生物炭对厌氧土壤中六氯苯(HCB)还原脱氯降解的影响及其机理,首先制备并表征了纳米Fe_(3)O_(4)、生物炭及纳米Fe_(3)O_(4)/生物炭复合材料,采用红壤性水稻土的泥浆进行厌氧培养试验,分析反应体系的pH、Eh、吸附态和溶解态Fe(Ⅱ)与HCB脱氯降解过程之间的内在关系。结果发现,灭菌对照处理的HCB脱氯降解作用很弱,表明HCB还原脱氯主要在微生物的作用下进行;添加生物炭可通过降低土壤的酸性、增强反应体系的还原性且促进生成吸附态Fe(Ⅱ)而加速HCB还原脱氯降解;纳米Fe_(3)O_(4)促进HCB还原脱氯的效果较生物炭更强,主要归因于添加纳米Fe_(3)O_(4)使反应体系中生成更多的吸附态Fe(Ⅱ);纳米Fe_(3)O_(4)/生物炭复合材料促进HCB还原脱氯的效果较纳米Fe_(3)O_(4)更强,是因为Fe_(3)O_(4)/生物炭复合材料的比表面积更大且纳米Fe_(3)O_(4)的分散性更好,更有利于反应体系中的电子传递过程。因此,与纳米Fe_(3)O_(4)和生物炭相比,纳米Fe_(3)O_(4)/生物炭复合材料是一种更加理想的HCB污染土壤的修复剂。 展开更多
关键词 吸附态亚铁 厌氧还原脱氯 异化铁还原 电子转移
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表面喷丸及退火处理对Fe-30Mn-3Al-3Si TWIP钢组织与性能的影响
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作者 王坤 王邦林 +5 位作者 廖兴利 卢承宏 蔡承宇 林继兴 童先 王文权 《材料保护》 CAS CSCD 2024年第5期61-67,共7页
为实现强韧化,对Fe-30Mn-3Al-3Si TWIP钢进行了表面喷丸及退火热处理。采用金相显微镜、X射线衍射仪和透射电子显微镜等手段分析了喷丸以及喷丸结合退火处理对TWIP钢显微组织结构的影响,并利用显微维氏硬度计和万能材料试验机对原始样... 为实现强韧化,对Fe-30Mn-3Al-3Si TWIP钢进行了表面喷丸及退火热处理。采用金相显微镜、X射线衍射仪和透射电子显微镜等手段分析了喷丸以及喷丸结合退火处理对TWIP钢显微组织结构的影响,并利用显微维氏硬度计和万能材料试验机对原始样品、喷丸以及喷丸结合退火处理样品的硬度分布、力学性能及加工硬化行为进行了研究。分析结果表明,喷丸可在TWIP钢表面引起强烈的塑性变形,并形成包含60~100 nm大小的位错胞块的强烈形变层和包含微纳尺度形变孪晶结构的过渡层。该纳米-微米尺度的晶粒尺寸梯度结构可以将TWIP钢表面强烈形变层的硬度显著提升至366 HV0.1,并在残余压应力联合作用下使试样的屈服强度提升至485 MPa,均远高于初始样品的对应值。但受喷丸引起的表面粗糙和强烈形变层纳米晶塑性低的影响,其断后延伸率仅为41.8%。退火处理后,喷丸样品中的形变组织发生回复与再结晶,其中强烈形变层位置的再结晶晶粒尺寸为1~3μm,硬度也降低至215 HV0.1。所形成的微米-微米尺度晶粒尺寸梯度结构试样的屈服强度降低至261 MPa,但延伸率增加至65.3%。晶粒尺寸梯度结构有助于增加TWIP钢屈服与抗拉强度,但不利于延伸率的提升。 展开更多
关键词 喷丸 退火 形变孪晶 位错 fe-30Mn-3Al-3Si TWIP钢 梯度结构
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Fe(Ⅱ)、Se(Ⅵ)对厌氧处理APMP废水及微生物群落演化的影响 被引量:1
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作者 刘美晨 买文宁 +2 位作者 岳喜明 梁家伟 代吉华 《中国造纸》 CAS 北大核心 2023年第9期79-86,共8页
本研究以碱性过氧化氢机械浆(APMP)生产废水为研究对象,采用2套实验室厌氧反应器装置(对照组R1、实验组R2),研究微量元素铁(Fe(Ⅱ))和硒(Se(Ⅵ))对厌氧反应器运行性能和微生物群落演化的影响。结果表明,当2套厌氧反应器的容积负荷从3.3 ... 本研究以碱性过氧化氢机械浆(APMP)生产废水为研究对象,采用2套实验室厌氧反应器装置(对照组R1、实验组R2),研究微量元素铁(Fe(Ⅱ))和硒(Se(Ⅵ))对厌氧反应器运行性能和微生物群落演化的影响。结果表明,当2套厌氧反应器的容积负荷从3.3 kgCODCr/(m^(3)·d)逐渐提高到16.0 kgCOD_(Cr)/(m^(3)·d)时,R2中COD_(Cr)平均去除率达(78±4.5)%,R1中去除率仅为(67±6.4)%;挥发性脂肪酸(VFA)与碱度(ALK)比值显示R2<R1<0.3,R2系统运行更加稳定。实验结束时,R1、R2中辅酶F_(420)浓度相较于实验开始时分别增加了12.6%和19.6%,污泥的挥发性固体悬浮物/总固体悬浮物含量(V/T)分别为66.9%和68.2%,R1中污泥粒径整体小于R2。高通量测序结果显示,添加微量元素Fe(Ⅱ)和Se(Ⅵ)能够提高系统中微生物相对丰度,对厌氧系统的处理效果及优势菌的生长繁殖具有正向作用。 展开更多
关键词 碱性过氧化氢机械浆 厌氧生物处理 fe() Se(Ⅵ) 微生物群落分析
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五角双锥构型的场诱导Co^(Ⅱ)单离子磁体
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作者 赵淑艳 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第8期1583-1591,共9页
利用CoCl_(2)·6H_(2)O和2,6-二乙酰吡啶双(氨基脲)(H_(2)dapsc)在水和乙醇的混合溶剂中回流反应得到一例具有五角双锥构型的单核Co~Ⅱ配合物[Co(H_(2)dapsc)(H_(2)O)Cl]Cl·2H_(2)O(1),其中中性的H_(2)dapsc配体分子提供5个配... 利用CoCl_(2)·6H_(2)O和2,6-二乙酰吡啶双(氨基脲)(H_(2)dapsc)在水和乙醇的混合溶剂中回流反应得到一例具有五角双锥构型的单核Co~Ⅱ配合物[Co(H_(2)dapsc)(H_(2)O)Cl]Cl·2H_(2)O(1),其中中性的H_(2)dapsc配体分子提供5个配位原子构成其赤道平面,1个水分子和1个Cl^(-)离子则占据其轴向位置,同时在其固态结构中包含1个价态平衡Cl^(-)离子和晶格水分子。直流磁化率研究表明,该配合物具有强的磁各向异性;交流磁性质表明其存在慢磁弛豫行为,直接和拉曼过程同时主导其弛豫,自旋翻转能垒为55.55 K。结合理论计算可以得出,导致该配合物慢磁弛豫行为的主要原因是五角双锥结构的面内各向异性,计算得到的D、E值为45.68、-0.32 cm^(-1)。 展开更多
关键词 Co^()配合物 五角双锥 晶体结构 磁性质
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黑锰矿催化氧化Fe(Ⅱ)生成铁氧化物过程及影响因素
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作者 卢涛 罗瑶 +3 位作者 刘立虎 李安玉 王伟华 邱国红 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2023年第7期2392-2402,共11页
自然界中的锰氧化物常与铁氧化物交结伴生,其形成和转化过程相互影响.Mn(Ⅳ)氧化物与Fe(Ⅱ)反应过程已有较多研究,然而有氧环境中低价锰氧化物氧化Fe(Ⅱ)生成铁氧化物的过程尚缺乏系统研究.本工作以黑锰矿为例,研究了开放体系中Fe(Ⅱ)... 自然界中的锰氧化物常与铁氧化物交结伴生,其形成和转化过程相互影响.Mn(Ⅳ)氧化物与Fe(Ⅱ)反应过程已有较多研究,然而有氧环境中低价锰氧化物氧化Fe(Ⅱ)生成铁氧化物的过程尚缺乏系统研究.本工作以黑锰矿为例,研究了开放体系中Fe(Ⅱ)在低价氧化锰矿物表面的氧化行为,分析了Fe(Ⅱ)浓度、溶解氧以及pH对Fe(Ⅲ)氧化物形成的影响.结果表明,黑锰矿在氧化Fe(Ⅱ)形成针铁矿和纤铁矿的同时,自身被部分还原释放Mn(Ⅱ).当反应体系pH值为3.0时,溶解氧氧化Fe(Ⅱ)作用弱,主要为黑锰矿氧化Fe(Ⅱ)并在其表面生成针铁矿.当反应体系pH值升高至5.0,黑锰矿催化加速了溶解氧对低浓度(<5.0 mmol·L^(−1))Fe(Ⅱ)的氧化并生成水铁矿,随后转化成纤铁矿和针铁矿;Fe(Ⅱ)浓度升高(>5.0 mmol·L^(−1)),反应初期Fe(Ⅱ)直接被黑锰矿氧化,形成了以针铁矿和少量纤铁矿组成的包覆层,并导致氧化速率减弱,而溶解氧在Fe(Ⅱ)后期氧化过程中发挥了主导作用.这些结果丰富了表生环境铁锰氧化物的形成与共生机理,为土壤矿物形成演化提供了基础数据. 展开更多
关键词 锰氧化物 铁氧化物 fe() 催化氧化 溶解氧.
原文传递
Fe基催化剂的酸性调控及其对加氢脱硫反应路径选择性的影响 被引量:1
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作者 李国省 李昆鸿 +6 位作者 李晓涵 尹馨蕊 邵嘉欣 郭荣 任申勇 郭巧霞 申宝剑 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期234-248,共15页
以Fe作为主活性金属、Zn作为助活性金属,制备了Y型分子筛改性的Fe基加氢脱硫(HDS)催化剂。采用低温氮气物理吸附、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(... 以Fe作为主活性金属、Zn作为助活性金属,制备了Y型分子筛改性的Fe基加氢脱硫(HDS)催化剂。采用低温氮气物理吸附、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)和吡啶红外(Py-IR)等表征方法对改性前后Fe基催化剂的形貌、孔结构、分散性、还原性、电子缺陷结构以及酸性等变化进行了研究,并使用固定床反应器对Fe基催化剂的HDS性能进行了评价。结果表明,Y型分子筛的引入提供了Bronsted(B)酸中心,使得Fe基催化剂的脱硫率提高了10.7%-34.1%。同时,B酸中心提高了催化剂的直接脱硫(DDS)反应路径的选择性。此外,B酸中心在促进DDS反应路径选择性增加的同时,抑制了预加氢脱硫(HYD)反应路径中四氢二苯并噻吩(THDBT)和六氢二苯并噻吩(HHDBT)更进一步的深度加氢,从而在保证脱硫率提升的同时又降低了氢耗。其根本原因可能是Y型分子筛的引入增强了催化剂的酸性,特别是B酸中心和活性金属之间的相互作用促进了电子转移,从而调节了Fe物种的电子缺陷结构,进而提升了催化剂的HDS性能。 展开更多
关键词 fe基催化剂 酸性 Y型分子筛 电子缺陷结构 加氢脱硫 二苯并噻吩
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