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Redistributing Cu species in Cu-SSZ-13 zeolite as NH3-SCR catalyst via a simple ion-exchange 被引量:2
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作者 Ben Liu Nangui Lv +5 位作者 Chan Wang Hongwei Zhang Yuanyuan Yue Jingdong Xu Xiaotao Bi Xiaojun Bao 《Chinese Journal of Chemical Engineering》 SCIE EI CAS CSCD 2022年第1期329-341,共13页
The nature and distribution of Cu species in Cu-SSZ-13 play a vital role in selective catalytic reduction of NO by NH3(NH3-SCR),but existing methods for adjusting the Cu distribution are complex and difficult to contr... The nature and distribution of Cu species in Cu-SSZ-13 play a vital role in selective catalytic reduction of NO by NH3(NH3-SCR),but existing methods for adjusting the Cu distribution are complex and difficult to control.Herein,we report a simple and effective ion-exchange approach to regulate the Cu distribution in the one-pot synthesized Cu-SSZ-13 that possesses sufficient initial Cu species and thus provides a“natural environment”for adjusting Cu distribution precisely.By using this proposed strategy,a series of Cu-SSZ-13x zeolites with different Cu contents and distributions were obtained.It is shown that the dealumination of the as-synthesized Cu-SSZ-13 during the ion-exchange generates abundant vacant sites in the double six-membered-rings of the SSZ-13 zeolite for relocating Cu2+species and thus allows the redistribution of the Cu species.The catalytic results showed that the ion-exchanged Cu-SSZ-13 zeolites exhibit quite different catalytic performance in NH3-SCR reaction but superior to the parent counterpart.The structure–activity relationship analysis indicates that the redistribution of Cu species rather than other factors(e.g.,crystallinity,chemical composition,and porous structure)is responsible for the improved NH3-SCR performance and SO_(2) and H_(2)O resistance.Our work offers an effective method to precisely adjust the Cu distribution in preparing the industrial SCR catalysts. 展开更多
关键词 CATALYST zeolite cu-ssz-13 Ion-exchange Redistribution of Cu species Selective catalytic reduction(SCR)
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机动车尾气脱硝催化剂Cu-SSZ-13的改性研究进展 被引量:1
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作者 王晋刚 张剑波 +2 位作者 唐雪娇 刘金鹏 鞠美庭 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第9期4636-4648,共13页
Cu-SSZ-13催化剂具有优异的CHA骨架结构,在机动车尾气脱硝领域具有很好的应用前景,目前在欧洲已经实现商业应用。为解决尾气中硫氧化物和水热冲击对Cu-SSZ-13骨架和活性位点产生的损害问题,对其进行改性是目前的研究重点。本文归纳了近... Cu-SSZ-13催化剂具有优异的CHA骨架结构,在机动车尾气脱硝领域具有很好的应用前景,目前在欧洲已经实现商业应用。为解决尾气中硫氧化物和水热冲击对Cu-SSZ-13骨架和活性位点产生的损害问题,对其进行改性是目前的研究重点。本文归纳了近年来针对Cu-SSZ-13催化活性位点的研究进展以及水热老化、硫中毒导致其失活的机理研究成果;重点论述了针对Cu-SSZ-13催化活性和耐受性能提升的最新改性方法(包括创建新型纳米结构、构建中毒牺牲位点、金属掺杂改性等),以期为提升Cu-SSZ-13催化性能和抗中毒性能研究提供新思路;对Cu-SSZ-13改性技术的未来发展进行展望,提出通过特定金属掺杂和新颖制备方法来控制沸石内的离子种类可实现调控活性位点的创新思路。最后针对性讨论了催化剂改性过程中需要解决的关键问题。 展开更多
关键词 cu-ssz-13 NH3-选择性催化还原 水热失活 硫中毒 改性
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Cu-SSZ-13用于NH_(3)选择性还原NO_(x)实验教学设计
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作者 张周 谢利娟 +1 位作者 滕跃 赵明星 《实验技术与管理》 CAS 北大核心 2023年第10期206-210,共5页
以柴油车尾气氮氧化物(NOx)净化处理为研究主题,结合氨气(NH3)选择性催化还原NOx技术(NH3-SCR)理论及研究成果,进行了Cu-SSZ-13用于NH3选择性还原NOx综合实验设计。实验采用液相离子交换法得到三种不同Cu负载量的Cux-SSZ-13催化剂,并对... 以柴油车尾气氮氧化物(NOx)净化处理为研究主题,结合氨气(NH3)选择性催化还原NOx技术(NH3-SCR)理论及研究成果,进行了Cu-SSZ-13用于NH3选择性还原NOx综合实验设计。实验采用液相离子交换法得到三种不同Cu负载量的Cux-SSZ-13催化剂,并对其进行了物理表征和催化活性评价。实验结果表明,不同Cu负载的催化剂均具有较高的结晶度,且分子筛载体结构变化不大;Cu3.9-SSZ-13催化剂在200~500℃范围内NOx转化率均高于90%,N2选择性高于98.5%,催化剂活性最优。该实验将技术研究热点与教学实践环节相结合,有助于培养学生的综合实验技能和科研素养。 展开更多
关键词 选择性催化还原 cu-ssz-13 NOx去除 教学设计
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贵金属中毒对Cu-SSZ-13分子筛NH_(3)-SCR性能的影响
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作者 薛森 丁文庆 +5 位作者 韩学旺 曹贺贺 张燕 余运波 单玉龙 单文坡 《能源环境保护》 2023年第6期36-42,共7页
柴油车排放的氮氧化物(NO_(x))对我国大气污染具有重要贡献。NH_(3)选择性催化还原NO_(x)(NH_(3)-SCR)是目前柴油车广泛采用的NO_(x)净化技术,而Cu-SSZ-13催化剂由于兼具优异的NH_(3)-SCR活性和水热稳定性而被用于国六柴油车NO_(x)排放... 柴油车排放的氮氧化物(NO_(x))对我国大气污染具有重要贡献。NH_(3)选择性催化还原NO_(x)(NH_(3)-SCR)是目前柴油车广泛采用的NO_(x)净化技术,而Cu-SSZ-13催化剂由于兼具优异的NH_(3)-SCR活性和水热稳定性而被用于国六柴油车NO_(x)排放控制。在柴油车后处理系统中,氧化催化剂的贵金属迁移会造成Cu-SSZ-13催化剂中毒,进而影响其活性和选择性等性能。本研究系统考察了不同贵金属种类和富集浓度对Cu-SSZ-13催化剂性能的影响,以及水热老化对贵金属中毒的再生作用。当贵金属中毒达到一定程度时,Cu-SSZ-13的催化性能(尤其是高温活性)会受到较大影响;水热老化会一定程度恢复贵金属中毒催化剂的NO_(x)净化性能,但可以促进副产物N2O的生成;贵金属Pt和Pd对Cu-SSZ-13活性影响程度和中毒机制相似。XRD(X射线衍射)、N2物理吸附表征结果表明,贵金属对Cu-SSZ-13的结构影响不大,但会轻微降低催化剂的比表面积和孔容;通过NH_(3)氧化和NO氧化实验可知,贵金属会促进副反应的发生,额外消耗NH_(3)-SCR体系中的还原剂NH_(3),从而降低Cu-SSZ-13的NO_(x)净化性能。本研究有助于理解贵金属对Cu-SSZ-13催化剂的中毒作用及其机制。 展开更多
关键词 cu-ssz-13 NH3-SCR 贵金属中毒 水热老化
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不同水热老化条件对Cu-SSZ-13分子筛催化剂理化特性的影响
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作者 钱叶剑 谢兆辉 +5 位作者 潘涛 孙豫 位晓飞 孙泽 胡帅 孟顺 《内燃机工程》 CAS CSCD 北大核心 2023年第2期26-33,共8页
使用催化剂小样老化装置对Cu-SSZ-13催化剂样品进行不同条件的水热老化处理,利用X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、N2吸脱附、X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)等表征测试评价了水热老化处理中温度和水含量对... 使用催化剂小样老化装置对Cu-SSZ-13催化剂样品进行不同条件的水热老化处理,利用X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、N2吸脱附、X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)等表征测试评价了水热老化处理中温度和水含量对于催化剂的晶体结构、气体吸附特性等理化的影响。结果表明,随水热老化温度的升高,由于表面分子筛结构出现坍塌,造成菱沸石(CHA)特征峰峰强降低,比表面积、孔容减小,总的NH3脱附量降低,表面Cu^(2+)比例增加。在5%水蒸气体积分数下,水热老化会在一定程度上破坏分子筛结构的完整性,造成比表面积的减小和CuO比例的升高;在10%及更高水蒸气体积分数下水热处理后,比表面积劣化减弱,表面Cu^(2+)比例增加。 展开更多
关键词 cu-ssz-13 分子筛 老化温度 水蒸气含量 理化性质
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Antibacterial Activity of Cu^(2+)-ZnO-modified 13X Zeolite against E.coli and S.aureus 被引量:1
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作者 麻晓霞 PEI Yangyang +2 位作者 马玉龙 PU Tao LEI Yun 《Journal of Wuhan University of Technology(Materials Science)》 SCIE EI CAS 2019年第2期481-486,共6页
A new type of zeolite composite antibacterial agents was prepared by introducing zinc oxide and copper ions into 13 X zeolite through the coprecipitation and ion-exchange methods. The structural properties of the test... A new type of zeolite composite antibacterial agents was prepared by introducing zinc oxide and copper ions into 13 X zeolite through the coprecipitation and ion-exchange methods. The structural properties of the tested antibacterial material were characterized and the antibacterial activity was evaluated. In Cu^(2+)/ZnO-13 X(CZ-13), zinc oxide and copper ions were either embedded in the interlayer space or dispersed on surface of 13 X zeolite. Excellent antimicrobial activity of CZ-13 was observed on Escherichia coli(E. coli) and Staphylococcus aureus(S.aureus). In the case of Cu^(2+)/ZnO-13 X, both MIC and MBC against E.coli were 0.2 mg/mL and 0.8 mg/mL. For S.aureus, CZ-13 also showed similar antibacterial properties. The bacterial cells turned from normal rod-shape into irregular shapes after treatment with the tested CZ-13. An increase of the intracellular enzyme activity after CZ-13 addition suggested that the permeability of the cell membrane increased and bacteria were damaged. 展开更多
关键词 copper IONS ZINC oxide 13X zeolite ANTIBACTERIAL activity
原文传递
Promoted catalytic property of Cu/SSZ-13 by introducing a minority of Mn for NO removal from diesel engine exhaust
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作者 Runnong Yang Wuyuan Liu +6 位作者 Zhaoying Wang Ming Sun Guangying Fu Zihan Gao Wenjian Jiao Rui Li Lin Yu 《Chinese Journal of Chemical Engineering》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第7期172-182,共11页
The Cu-exchanged SSZ-13 with the small-pore chabazite framework is considered as a highly efficient catalyst for selective catalytic reduction of NO with NH_(3)(NH_(3)-SCR).In order to further improve the catalytic pr... The Cu-exchanged SSZ-13 with the small-pore chabazite framework is considered as a highly efficient catalyst for selective catalytic reduction of NO with NH_(3)(NH_(3)-SCR).In order to further improve the catalytic property,a series of Mn ion-assisted Cu/SSZ-13 powder catalysts were prepared by co-exchange method and stepwise exchange method.It is found that the NH_(3)-SCR activity,N_(2) selectivity,hydrothermal stability and sulfur resistance of Cu/SSZ-13 are promoted by introducing a minority of Mn(0.15%to 0.23%(mass))through co-exchange method.Characterization results reveal that the Cu,Mn co-exchange enables the higher amounts of Cu^(2+)active sites,the abundant medium strong and strong acid,the optimized ratio of Lewis acid to Brønsted acid etc.,which are required for a good NH_(3)-SCR catalytic property over broad temperature range and under harsh working environment.Moreover,a monolithic catalyst was prepared by impregnating a cordierite ceramic support into the coating slurry containing the optimized CuMn/SSZ-13 powder.The diesel engine bench tests show that Cu,Mn co-exchange gives the monolith catalyst a better catalytic property than commercial catalysts.This work provides an important guidance for the rational design of secondary-ion-assisted zeolites applied in NH_(3)-SCR. 展开更多
关键词 MnCu/SSZ-13 Co-exchange zeolite CATALYSIS Selective catalytic reduction
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不同Cu含量的Cu(X)/SSZ-13分子筛催化剂同时消除炭烟和NO_(x)的性能研究
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作者 周生冉 陈心宇 +5 位作者 高思宇 张春雷 于迪 王斓懿 于学华 赵震 《能源环境保护》 2024年第4期155-165,共11页
柴油机由于其较强的动力性与耐久性等优势,已经广泛应用于运输、农业、建筑等重工业领域。然而,柴油机排放的尾气污染物,如炭烟颗粒和氮氧化物(NO_(x)),严重危害人们的健康和生活环境。因此,消除柴油机尾气中的炭烟颗粒和氮氧化物已成... 柴油机由于其较强的动力性与耐久性等优势,已经广泛应用于运输、农业、建筑等重工业领域。然而,柴油机排放的尾气污染物,如炭烟颗粒和氮氧化物(NO_(x)),严重危害人们的健康和生活环境。因此,消除柴油机尾气中的炭烟颗粒和氮氧化物已成为一项重要的研究课题。通过控制原料中CuSO_(4)的添加量,采用一锅法合成了含有不同Cu含量的Cu(X)/SSZ-13分子筛催化剂。通过XRD、N_(2)吸附-脱附、SEM、H_(2)-TPR、NO-TPO、NH_(3)-TPD、Soot-TPR等表征手段,研究了制备的Cu(X)/SSZ-13分子筛催化剂的形貌和物理化学性质,并测试了所合成的催化剂在同时消除炭烟和NO_(x)方面的活性。结果表明,不同Cu含量的Cu(X)/SSZ-13分子筛在同时消除炭烟和NO_(x)方面的活性存在明显差异,Cu含量还会影响Cu(X)/SSZ-13分子筛的形貌、比表面积和氧化还原性能。当Cu含量为1.25时,制备的Cu(1.25)/SSZ-13催化剂表现出最佳的催化性能,其在153~427℃温度范围的NO转化率超过90%,炭烟燃烧的峰值温度(T_(m))为504℃。 展开更多
关键词 分子筛 同时消除 炭烟颗粒 NO_(x) Cu/SSZ-13
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磷改性SSZ-13分子筛在乙醇制丙烯反应中的应用
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作者 薛彦峰 郝晓栋 +5 位作者 田鹏 贾彦 焦寓红 郭佳美 董蕾 范旸杰 《山西化工》 CAS 2024年第5期1-4,共4页
采用水热合成法制备了SSZ-13分子筛,采用浸渍法对其进行磷改性。采用XRD、N2物理吸附、NH3-TPD等方法对分子筛进行了表征,使用固定床反应器对磷改性SSZ-13的乙醇制丙烯催化性能进行了考察。结果显示,磷引入后导致分子筛结晶度、比表面... 采用水热合成法制备了SSZ-13分子筛,采用浸渍法对其进行磷改性。采用XRD、N2物理吸附、NH3-TPD等方法对分子筛进行了表征,使用固定床反应器对磷改性SSZ-13的乙醇制丙烯催化性能进行了考察。结果显示,磷引入后导致分子筛结晶度、比表面积、孔体积、酸量和酸强度均出现一定程度的下降,但促进了其乙醇制丙烯催化性能,经磷改性后,其丙烯选择性由83.7%增加至86.9%。 展开更多
关键词 乙醇制丙烯 SSZ-13分子筛 磷改性 催化
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微波辐射法制备Cu-SSZ-13催化剂及其对柴油车尾气NO_x的脱除 被引量:11
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作者 俞华峰 张国佩 +3 位作者 韩丽娜 常丽萍 鲍卫仁 王建成 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第11期2165-2173,共9页
采用微波辐射法和传统水热法分别制备了Cu-SSZ-13催化剂,用于柴油车尾气NOx的脱除.用X射线衍射(XRD)、N2物理吸脱附、H2程序升温还原(H2-TPR)、电子顺磁共振(EPR)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)及X射线光电... 采用微波辐射法和传统水热法分别制备了Cu-SSZ-13催化剂,用于柴油车尾气NOx的脱除.用X射线衍射(XRD)、N2物理吸脱附、H2程序升温还原(H2-TPR)、电子顺磁共振(EPR)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)及X射线光电子能谱(XPS)等方法对样品进行表征.结果表明,微波辐射法大大缩短了SSZ-13分子筛的晶化时间,晶化9 h制得样品的结晶度与传统水热法晶化72 h制得样品的结晶度相近,同时孔结构参数也得到了一定程度的改善,微波辐射法制备样品的Br?nsted(B)酸性位和Lewis(L)酸性位增多,活性组分铜的负载量也得到显著的提高,使得微波辐射法制备的催化剂呈现出优异的低温活性和水热稳定性. 展开更多
关键词 微波辐射法 传统水热法 cu-ssz-13 脱硝 水热老化
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由新型铜胺络合物模板剂设计合成活性优异的Cu-SSZ-13分子筛 被引量:25
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作者 任利敏 张一波 +7 位作者 曾尚景 朱龙凤 孙琦 张海燕 杨承广 孟祥举 杨向光 肖丰收 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2012年第1期92-105,共14页
以低廉的铜胺络合物为新型模板剂, 成功地合成了含铜的 SSZ-13 沸石分子筛 (Cu-ZJM-1). 在合成过程中, 铜胺络合物既是模板分子, 又是催化活性组分铜物种的直接来源. 理论计算表明, 该模板分子的构型与尺寸恰好与构成 SSZ-13 分子筛结构... 以低廉的铜胺络合物为新型模板剂, 成功地合成了含铜的 SSZ-13 沸石分子筛 (Cu-ZJM-1). 在合成过程中, 铜胺络合物既是模板分子, 又是催化活性组分铜物种的直接来源. 理论计算表明, 该模板分子的构型与尺寸恰好与构成 SSZ-13 分子筛结构的 CHA 笼相匹配, 因而可以成功地导向该沸石分子筛结构. 采用 X 射线衍射、扫描电镜、氮气吸附、红外、紫外-可见吸收光谱、差热-热重分析、氨气程序升温脱附及氢气程序升温还原等手段对样品的性质及模板分子的状态进行了系统表征. 结果表明, 所制 Cu-ZJM-1 样品为结晶度很高的 SSZ-13 沸石结构, 硅铝比和铜负载量可调且铜处于高分散状态, 在 NH3 选择催化还原氮氧化物反应中表现出优异的催化性能. 展开更多
关键词 新型模板剂 铜胺络合物 设计合成 cu-ssz-13 理论计算 氨还原消除氮氧化物反应
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焙烧程序对一步合成Cu-SSZ-13催化剂NH_3-SCR性能的影响 被引量:5
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作者 谢利娟 刘福东 +1 位作者 石晓燕 贺泓 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第8期2464-2468,共5页
焙烧程序影响一步合成法制备Cu-SSZ-13催化剂中Cu物种的种类及分布,是影响催化剂在NH_3选择性催化还原(NH_3-SCR)氮氧化物反应中催化性能的重要因素。为研究焙烧程序对该方法制备Cu-SSZ-13催化剂性能的影响,采用不同的焙烧温度及升温速... 焙烧程序影响一步合成法制备Cu-SSZ-13催化剂中Cu物种的种类及分布,是影响催化剂在NH_3选择性催化还原(NH_3-SCR)氮氧化物反应中催化性能的重要因素。为研究焙烧程序对该方法制备Cu-SSZ-13催化剂性能的影响,采用不同的焙烧温度及升温速率制备Cu-SSZ-13催化剂,并考察各催化剂的催化活性、水热稳定性及活性物种形态。结果表明焙烧温度不改变催化剂的晶型结构,但影响催化剂的活性物种形态及稳定性。当焙烧温度为600℃时,催化剂中Cu物种全部为孤立的Cu^(2+),并具有极高的稳定性,催化剂具有最佳的活性及水热稳定性。固定焙烧温度为600℃,随升温速率的提高,催化剂活性及水热稳定性表现出下降趋势,考虑经济成本,最佳的升温速率应为1℃/min。因此,以1℃/min的升温速率升至600℃焙烧6h是一步合成法制备Cu-SSZ-13催化剂的最佳焙烧程序,所得催化剂具备优异的NH_3-SCR活性和水热稳定性。 展开更多
关键词 选择催化还原 分子筛 催化 cu-ssz-13 焙烧程序
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Cu-SSZ-13分子筛的制备及应用进展 被引量:3
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作者 赵飞 李渊 +1 位作者 王文婷 张岩 《精细石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第4期69-75,共7页
综述了液相离子交换法、固态离子交换法、微波辐射合成法、原位合成法在Cu-SSZ-13分子筛制备中的研究进展,评价了它们的优缺点,指出无有机模版法、无溶剂法的绿色合成路线将成为以后研究的热点;主要总结了Cu-SSZ-13分子筛在甲烷直接氧... 综述了液相离子交换法、固态离子交换法、微波辐射合成法、原位合成法在Cu-SSZ-13分子筛制备中的研究进展,评价了它们的优缺点,指出无有机模版法、无溶剂法的绿色合成路线将成为以后研究的热点;主要总结了Cu-SSZ-13分子筛在甲烷直接氧化制甲醇、甲醇制烯烃(MTO)、柴油车尾气NOx脱除以及CO2吸附分离中的应用进展,指出铜的反应机理及活性位点、酸改性、负载金属之间的协同作用机理是未来的主要研究方向。 展开更多
关键词 cu-ssz-13 合成 甲烷制甲醇 甲醇制烯烃 吸附
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Cu-SSZ-13的合成与金属改性及催化MTO性能 被引量:3
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作者 赵飞 李渊 +1 位作者 张岩 谭小耀 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第2期179-185,共7页
以低廉的铜氨络合物(Cu-TEPA)为模板剂,通过原位水热合成法制备了Cu-SSZ-13。考察了两种铜盐和氢氧化钠用量对Cu-SSZ-13的晶相结构和形貌的影响,测试了两种铜盐制备的Cu-SSZ-13和金属改性的Cu-SSZ-13在甲醇制烯烃(MTO)中的催化性能。用... 以低廉的铜氨络合物(Cu-TEPA)为模板剂,通过原位水热合成法制备了Cu-SSZ-13。考察了两种铜盐和氢氧化钠用量对Cu-SSZ-13的晶相结构和形貌的影响,测试了两种铜盐制备的Cu-SSZ-13和金属改性的Cu-SSZ-13在甲醇制烯烃(MTO)中的催化性能。用XRF、XRD、SEM、N2等温吸附脱附(BET)和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)对催化剂进行了表征。结果表明:碱度对Cu-SSZ-13的结晶度有很大影响,较高或较低的碱度会导致方沸石杂晶的产生,甚至生成纯相方沸石,n(Na2O)∶n(Al2O3)的较佳值为4.7~5;在MTO反应中,硝酸铜制备的CuSSZ-13的氢转移反应剧烈,反应初期丙烷选择性达到40%,远高于硫酸铜制备的Cu-SSZ-13的丙烷选择性(19%),因此,在抑制副反应发生上,Cu-SSZ-13/Cu SO4要优于Cu-SSZ-13/Cu(NO3)2。锰改性的Cu-SSZ-13明显提高了抗积炭失活能力,在反应温度440℃、质量空速(WHSV)5 h-1条件下,催化寿命从未改性的30 min延长到了65 min。 展开更多
关键词 cu-ssz-13 甲醇制烯烃 铜盐 碱度 金属改性 催化与分离提纯技术
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Fe改性Cu-SSZ-13的方法对催化剂NH_3-SCR脱硝性能的影响 被引量:16
15
作者 赵文雅 李永红 +1 位作者 刘小娇 张冉冉 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第12期3898-3906,共9页
为了解决柴油车尾气中的NOx污染环境的问题,分别用离子交换法(IE)、湿浸渍法(IWI)和固态离子交换法(SSIE)制备了3种Fe/Cu-SSZ-13分子筛催化剂,考察了其对NH3选择性催化还原NO(NH3-SCR)的催化性能,并运用XRD、BET、FTIR、UV-Vis ... 为了解决柴油车尾气中的NOx污染环境的问题,分别用离子交换法(IE)、湿浸渍法(IWI)和固态离子交换法(SSIE)制备了3种Fe/Cu-SSZ-13分子筛催化剂,考察了其对NH3选择性催化还原NO(NH3-SCR)的催化性能,并运用XRD、BET、FTIR、UV-Vis DRS,H2-TPR等方法对催化剂进行了表征。结果表明,经Fe改性Cu-SSZ-13后,催化剂有很好的抗高空速性能、较宽的温度窗口、很好的水热稳定性和更好的高温还原能力。制备方法对Fe/Cu-SSZ-13的脱硝活性影响不同,在150~400℃温度范围时,3种催化剂的SCR活性顺序为:Fe(5.5%)-IE〉Fe(5.4%)-SSIE〉Fe(5.5%)-IWI;然而高于400℃时,SCR活性顺序为:Fe(5.5%)-IE〉Fe(5.5%)-IWI〉Fe(5.4%)-SSIE。表征结果显示,3种方法制备的催化剂进行比较,离子交换法制备的Fe含量为5.5%的催化剂表现出最好的水热稳定性、最大的比表面积以及最好的催化活性,其在175~500℃内NO的转化率达到90%以上,因此Fe(5.5%)-IE是首选的NH3-SCR催化剂。 展开更多
关键词 分子筛 催化剂 选择催化还原 活性 SSZ-13 分子筛改性
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镧改性Cu-SSZ-13分子筛用于氨选择性催化还原催化剂研究 被引量:1
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作者 甄铁丽 李永红 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第8期50-55,共6页
采用一步法制备出Cu-SSZ-13分子筛,然后用不同浓度的硝酸镧溶液对制备的分子筛进行离子改性,通过X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附(BET)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR),H2程序升温还原(H2-TPR)、原位漫反射红外光谱(DRIFTS)等方法对催化剂进... 采用一步法制备出Cu-SSZ-13分子筛,然后用不同浓度的硝酸镧溶液对制备的分子筛进行离子改性,通过X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附(BET)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR),H2程序升温还原(H2-TPR)、原位漫反射红外光谱(DRIFTS)等方法对催化剂进行表征,并评价其对氨选择性催化还原(NH3-SCR)过程的催化性能。结果表明:La0.015-Cu-SSZ-13催化剂的性能较Cu-SSZ-13有明显提高,其在175~450℃范围的NO转化率达到90%以上,具有较好的N2选择性;La改性Cu-SSZ-13的催化反应机理与Cu-SSZ-13类似,是通过表面氨物种和硝酸盐物种生成硝酸铵这一中间物种,然后硝酸铵被NO还原生成N2和H2O。 展开更多
关键词 cu-ssz-13 La改性 NH3-SCR
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制备方法对SSZ-13负载Cu催化剂NH_(3)-SCO性能的影响 被引量:1
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作者 陈莉 樊星 +2 位作者 李佳 张玮航 李坚 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第7期3378-3386,共9页
分别采用离子交换和浸渍法制备了Cu-SSZ-13和CuO/SSZ-13催化剂,考察了催化剂选择性催化NH_(3)氧化(NH_(3)-SCO)的性能,以提高低温(≤200℃)下NH_(3)转化率和N_(2)选择性为目标,优选出离子交换2次制备的Cu-SSZ-13(2)催化剂,考察了O_(2)... 分别采用离子交换和浸渍法制备了Cu-SSZ-13和CuO/SSZ-13催化剂,考察了催化剂选择性催化NH_(3)氧化(NH_(3)-SCO)的性能,以提高低温(≤200℃)下NH_(3)转化率和N_(2)选择性为目标,优选出离子交换2次制备的Cu-SSZ-13(2)催化剂,考察了O_(2)含量和空速对Cu-SSZ-13(2)催化NH_(3)氧化性能的影响,并采用N_(2)吸脱附、XRD、NH_(3)-TPD和NH_(3)-TPSR等手段对催化剂理化特性及表面反应过程进行了表征.结果表明,采用Cu-SSZ-13(2)催化剂200℃时NH_(3)转化率为98.5%,N_(2)选择性为92.2%;O_(2)含量增加时低温下NH_(3)转化率提高,但N_(2)选择性降低;空速增大时低温下NH_(3)转化率降低,而N_(2)选择性受空速影响不大.N_(2)O副产物的生成是Cu-SSZ-13和CuO/SSZ-13低温(≤200℃)下催化NH_(3)氧化时N_(2)选择性较低的主要原因.与CuO/SSZ-13相比,Cu-SSZ-13(2)的比表面积、孔容和孔径更大,表面CuO较少而Lewis和Brønsted酸位点更多,这些可能是导致Cu-SSZ-13(2)具有较好的低温催化NH_(3)氧化活性和N_(2)选择性的原因.除N_(2)O外,Cu-SSZ-13(2)表面NH_(3)-TPSR过程中也检测到NO和NO_(2)副产物,结合低温下NH_(3)氧化时NO和NO_(2)选择性随空速升高而增大的结果,推测Cu-SSZ-13(2)表面NH_(3)-SCO遵循内部选择性催化还原(iSCR)机理. 展开更多
关键词 选择性催化氧化 cu-ssz-13 N_(2)选择性 反应机理
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Cu-SSZ-13与Fe-β混合催化剂上NH_(3)-SCR性能研究
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作者 李渊 侯宇坤 +1 位作者 赵立国 谭小耀 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第19期55-59,共5页
铜改性SSZ-13分子筛(Cu-SSZ-13)是一种高效的去除NO_(x)的NH_(3)选择性还原催化剂,但是Cu-SSZ-13的高温(>400℃)脱硝活性欠佳。相比Cu-SSZ-13,铁改性β分子筛催化剂(Fe-β)价格便宜且高温脱硝性能较好,因而Fe-β也备受人们关注。虽... 铜改性SSZ-13分子筛(Cu-SSZ-13)是一种高效的去除NO_(x)的NH_(3)选择性还原催化剂,但是Cu-SSZ-13的高温(>400℃)脱硝活性欠佳。相比Cu-SSZ-13,铁改性β分子筛催化剂(Fe-β)价格便宜且高温脱硝性能较好,因而Fe-β也备受人们关注。虽然掺杂铜后,Fe-β催化剂的低温活性有所提高,但是其对NO_(x)脱除的低温活性温度窗口还有待拓宽,最高脱除率还有待提高。本工作拟通过Cu-SSZ-13与Fe-β的机械混合制得复合催化剂,以拓展催化剂的温度窗口。在商用SSZ-13的基础上,通过离子交换不同浓度的硝酸铜溶液制备了Cu-SSZ-13。氨气选择性催化还原(Ammonia selective catalytic reduction,NH_(3)-SCR)测试表明交换液为0.04 mol/L的硝酸铜溶液时所制备的Cu-SSZ-13的脱硝活性最好,200~400℃NO_(x)脱除率接近100%。利用粉末X射线衍射(XRD)、电子扫描显微镜(SEM)等一系列手段对催化剂进行了表征。结果表明:机械混合Cu-SSZ-13+Fe-β对Cu-SSZ-13的NH_(3)-SCR低温活性窗口影响不大,但对其高温脱硝性能有较大提高。 展开更多
关键词 Fe-β cu-ssz-13 机械混合 氨气选择性催化还原
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制备条件对Cu-SSZ-13分子筛的形貌及其氨选择性催化还原脱硝性能的影响 被引量:3
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作者 吕文婷 焦卫勇 +3 位作者 秦张峰 董梅 樊卫斌 王建国 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第11期1393-1403,共11页
采用传统水热法合成SSZ-13分子筛,铜离子交换法制备Cu-SSZ-13分子筛催化剂,用于氨选择性催化还原(NH_(3)-SCR)脱硝,研究了有机模板剂(OSDA)用量、硅源、铝源、水硅比、硅铝比以及老化时间等制备参数对Cu-SSZ-13分子筛形貌、晶粒大小、... 采用传统水热法合成SSZ-13分子筛,铜离子交换法制备Cu-SSZ-13分子筛催化剂,用于氨选择性催化还原(NH_(3)-SCR)脱硝,研究了有机模板剂(OSDA)用量、硅源、铝源、水硅比、硅铝比以及老化时间等制备参数对Cu-SSZ-13分子筛形貌、晶粒大小、酸性、Cu^(2+)位点以及NH_(3)-SCR催化性能的影响。结果表明,在一定范围内,SSZ-13分子筛的硅铝比越高,其晶粒越大,所负载的活性铜含量越低,NH_(3)-SCR催化活性也越差。以硅溶胶为硅源、硫酸铝为铝源所合成的SSZ-13分子筛晶粒较小,结晶度最高,所得到的Cu-SSZ-13催化剂的NH_(3)-SCR活性也最好。较高的水硅比所合成的分子筛晶粒较大,而增加模板剂的用量有利于提高SSZ-13分子筛的结晶度,降低其晶粒尺寸。适当延长老化时间,能降低SSZ-13分子筛晶粒尺寸,提升Cu-SSZ-13的NH_(3)-SCR催化活性。其中,Si/Al比为10、硅溶胶为硅源、硫酸铝为铝源、OSDA/Si比为0.4、水硅比为88、老化2 h得到的Cu-SZ-A10催化剂最优,在240000 h^(−1)的高空速下,200℃时NO转化率达60%,且在中高温区NO转化率保持为100%。该工作对SSZ-13分子筛形貌的调控以及高性能NH_(3)-SCR脱硝催化剂的制备具有重要的参考价值。 展开更多
关键词 SSZ-13分子筛 水热合成 粒径 形貌 cu-ssz-13 氨选择性催化还原脱硝
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一步水热合成Cu-SSZ-13分子筛选择性催化C_(3)H_(6)还原NO 被引量:5
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作者 王聪颖 周皞 +4 位作者 杨迪 张恒 赵辉爽 叶必朝 苏亚欣 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第5期853-866,共14页
采用铜胺配合物(Cu^(2+)-四乙烯五胺,Cu-TEPA)作为结构导向剂,通过一步水热法合成不同铜铝比(n_(Cu)/n_(Al))和硅铝比(n_(Si)/n_(Al))的Cu-SSZ-13分子筛催化剂,研究其在贫燃条件下丙烯选择性催化还原NO(C_(3)H_(6)-SCR)的性能。当n_(Cu)... 采用铜胺配合物(Cu^(2+)-四乙烯五胺,Cu-TEPA)作为结构导向剂,通过一步水热法合成不同铜铝比(n_(Cu)/n_(Al))和硅铝比(n_(Si)/n_(Al))的Cu-SSZ-13分子筛催化剂,研究其在贫燃条件下丙烯选择性催化还原NO(C_(3)H_(6)-SCR)的性能。当n_(Cu)/n_(Al)=2、n_(Si)/n_(Al)=6时2.0Cu-SSZ-13(6)催化剂具有最好的低温脱硝活性,200℃时NO转化率超过80%,在250~300℃可实现100%脱硝效率和~100%N_(2)选择性,同时具有较强的抗水、抗硫性能。为研究不同n_(Cu)/n_(Al)和n_(Si)/n_(Al)对催化剂物理化学特性的影响,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N_(2)吸附-脱附测试、H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、紫外可见光谱(UV-Vis)等手段对样品进行表征。结果表明,2.0Cu-SSZ-13(6)具有最佳的脱硝性能,这是因为其具有最大的比表面积、最强的表面酸性和分布最多的孤立态Cu^(2+)离子。Cu-SSZ-13上丰富的酸性位可以有效促进C_(3)H_(6)和NO的吸附和活化,SSZ-13分子筛八元环中孤立的Cu^(2+)离子具有良好的氧化还原性能,是C_(3)H_(6)-SCR反应的主要活性位。随着n_(Cu)/n_(Al)的增加,孤立的Cu^(2+)离子会在分子筛表面迁移、集聚形成CuO物种,从而导致C_(3)H_(6)-SCR活性下降。 展开更多
关键词 cu-ssz-13 选择性催化还原 丙烯 NO Cu^(2+) 硅铝比
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