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钾改性氧化铝基羰基硫水解催化剂及其失活机理 被引量:2
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作者 雷淦昌 郑勇 +5 位作者 曹彦宁 沈丽娟 王世萍 梁诗景 詹瑛瑛 江莉龙 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第9期109-118,共10页
天然气、油田伴生气、高炉煤气等化工生产过程中伴生COS气体,不仅会腐蚀管道和毒害催化剂,还会严重污染环境并危害人类健康。COS催化水解反应可在温和条件下高效的将COS脱除,是最具应用前景的COS脱除技术之一。碱金属元素因其具有独特... 天然气、油田伴生气、高炉煤气等化工生产过程中伴生COS气体,不仅会腐蚀管道和毒害催化剂,还会严重污染环境并危害人类健康。COS催化水解反应可在温和条件下高效的将COS脱除,是最具应用前景的COS脱除技术之一。碱金属元素因其具有独特的电子供体性质、表面碱性和静电吸附等特性,常被用作助催化剂以提高Al_(2)O_(3)的COS催化水解性能。近年来,以钾为助剂改性的Al_(2)O_(3)催化剂(K_(2)CO_(3)/Al_(2)O_(3))在COS催化水解反应中得到广泛的应用,但由于负载在Al_(2)O_(3)上的K物种的组成复杂,目前研究者对K_(2)CO_(3)/Al_(2)O_(3)催化剂上COS水解机理的理解仍存在一定的困惑和争议。本论文通过湿法浸渍法合成出一系列钾盐和钠盐改性的Al_(2)O_(3)催化剂,并利用各类先进的表征技术对这些催化剂进行分析。活性测试表明,以K_(2)CO_(3)、K_(2)C_(2)O_(4)、NaHCO_(3)、Na_(2)CO_(3)和NaC2O4改性Al_(2)O_(3)催化剂均有助于COS的水解。其中K_(2)CO_(3)/Al_(2)O_(3)拥有最佳的COS水解性能,连续运行20 h后其COS转化率仍高于~93%,远远优于未改性的Al_(2)O_(3)(~58%)。我们利用原位红外光谱和X射线光电子能谱探明了反应过程中催化剂的化学结构特征,阐明了H_(2)O分子在K_(2)CO_(3)/Al_(2)O_(3)上的水解作用机制。原位红外表明COS在K_(2)CO_(3)/Al_(2)O_(3)上的水解过程中形成了硫代碳酸氢盐中间产物。X射线光电子能谱表征证明催化剂的失活主要是因为催化剂表面积累了硫酸盐和单质硫。此外,我们还研究了水蒸气含量对COS水解性能的影响,研究发现,由于H_(2)O和COS分子在催化剂表面存在竞争吸附,过量的H_(2)O会引起催化活性的下降。上述研究表明,K_(2)CO_(3)/Al_(2)O_(3)催化剂上COS水解性能的提高主要是形成了HO-Al-O-K界面活性位。更为重要的是,所制备的催化剂都是在模拟工业工况条件下进行的,这为后续的工业应用提供了宝贵理论指导。本工作为理解助剂钾在Al_(2)O_(3)催化剂上COS水解活性的增强提供了新的见解,这为未来设计稳定高效的COS水解催化剂打开了新的发展方向。 展开更多
关键词 羰基硫 催化水解 HO-Al-O-K界面活性位点 失活机理 工业工况条件
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安全固态锂电池室温聚合物基电解质的研究进展 被引量:9
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作者 邹文洪 樊佑 +2 位作者 张焱焱 白正帅 汤育欣 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第9期5029-5044,共16页
目前,大多数聚合物固态电解质在室温下离子电导率较低,约为10^(–8)~10^(-6) S/cm,且对温度存在着较大的依赖性,仍无法满足高性能室温固态锂电池的实际应用需要。基于此,本文先介绍了室温聚合物电解质在锂离子电池中应用的主要研究进展... 目前,大多数聚合物固态电解质在室温下离子电导率较低,约为10^(–8)~10^(-6) S/cm,且对温度存在着较大的依赖性,仍无法满足高性能室温固态锂电池的实际应用需要。基于此,本文先介绍了室温聚合物电解质在锂离子电池中应用的主要研究进展及其优缺点。然后,从物理调控、化学调控等多角度重点阐述了室温聚合物电解质(包括全固态聚合物电解质、准固态聚合物电解质)的制备工艺、优化与改性方法、作用机理等在电池中应用的主要研究进展和现状。最后,对锂离子电池用室温聚合物电解质存在的挑战和未来可能发展趋势进行了展望。 展开更多
关键词 锂离子电池 聚合物 电解质 室温
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成品油管道顺序输送中柴油蜡沉积研究进展 被引量:2
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作者 李卫东 王文达 +3 位作者 张宇凡 张翰卿 滕霖 黄鑫 《油气储运》 CAS 北大核心 2022年第1期29-33,62,共6页
在成品油管道顺序输送过程中,当环境温度较低时,柴油可能形成蜡沉积物,污染后行汽油,造成混油损失。开展柴油蜡沉积研究,对保障成品油管道经济高效运行具有重要意义。对此,总结了现有的主要蜡沉积理论;从静态实验和动态实验两个方面梳... 在成品油管道顺序输送过程中,当环境温度较低时,柴油可能形成蜡沉积物,污染后行汽油,造成混油损失。开展柴油蜡沉积研究,对保障成品油管道经济高效运行具有重要意义。对此,总结了现有的主要蜡沉积理论;从静态实验和动态实验两个方面梳理了柴油蜡沉积实验研究现状;分析了基于分子扩散和剪切弥散两种理论建立的柴油蜡沉积速率预测模型。指出加强对柴油结蜡机理的研究,建立柴油蜡沉积模型,定量表征后行汽油溶蜡后主要质量参数的变化规律,是成品油管道顺序输送的重要研究方向。通过对柴油蜡沉积研究进展的系统阐述,为将来深入开展相关研究提供了重要参考。(图1,参29) 展开更多
关键词 成品油 顺序输送 柴油 蜡沉积 汽油质量
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