期刊文献+
共找到23篇文章
< 1 2 >
每页显示 20 50 100
基础有机化学教学与前沿科学研究的融合——共价有机骨架材料的成键方式 被引量:4
1
作者 宋肖锴 罗世鹏 +3 位作者 张慧 刘维桥 徐庆 史壮志 《大学化学》 CAS 2022年第1期60-69,共10页
作为材料研究领域的明星,共价有机框架材料的研究是基于有机化学反应的成功选择和合成条件的不断优化。本文探讨将共价有机框架材料的成键方式引入有机化学教学课堂的途径,阐述有机化学反应在新型纳米材料设计合成中的应用。科教融合教... 作为材料研究领域的明星,共价有机框架材料的研究是基于有机化学反应的成功选择和合成条件的不断优化。本文探讨将共价有机框架材料的成键方式引入有机化学教学课堂的途径,阐述有机化学反应在新型纳米材料设计合成中的应用。科教融合教学模式不仅能够培养学生掌握知识、运用知识解决实际复杂问题的能力;同时可以调动学生的学习兴趣、拓展科研视野、激发科研热情;更能在科研成果中增强学生的专业认同感、培养学生的创新意识和社会担当。科教融合是实现创新人才培养的一个重要环节。 展开更多
关键词 有机化学 共价有机框架 前沿科学研究 科教融合
下载PDF
调控Co_(2)C局域浸润环境实现高碳效合成气直接制烯烃
2
作者 刘培功 林铁军 +5 位作者 郭磊 刘晓哲 龚坤 尧泰真 安芸蕾 钟良枢 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第5期150-163,共14页
合成气转化是实现煤、天然气、生物质、固体废弃物及CO_(2)等非石油含碳资源清洁高效利用的关键过程,可合成多种清洁液体燃料和高附加值化学品,如汽油、柴油、航空煤油、固体石蜡、烯烃、芳烃和含氧化合物等.其中,合成气直接制烯烃(STO... 合成气转化是实现煤、天然气、生物质、固体废弃物及CO_(2)等非石油含碳资源清洁高效利用的关键过程,可合成多种清洁液体燃料和高附加值化学品,如汽油、柴油、航空煤油、固体石蜡、烯烃、芳烃和含氧化合物等.其中,合成气直接制烯烃(STO)具有流程短、能耗低和经济性高等优点,备受学术界和工业界关注.近年来,合成气直接制烯烃取得了突破性进展,发展了基于氧化物-分子筛的双功能路线法以及改性费托路线法.然而,由于目前STO体系所使用的氧化物或者碳化物活性相同时也是水煤气变换(WGS)活性位点,导致反应过程产生30%-50%的CO_(2)副产物,造成较低的碳原子利用效率和烯烃收率,以及尾气产品分离能耗的增加.如何通过催化剂界面和局域环境的调控,创新反应路径,提高烯烃选择性和收率,降低C1副产物选择性已成为重大挑战.本文提出通过发展界面浸润性调控策略,将CoMnAl复合氧化物(CMA)衍生的CO_(2)C活性相与疏水SiO_(2)进行一定尺度的物理耦合,能够将CO_(2)选择性从47.8%降到16.8%,同时催化剂的活性提高30%,总产物中烯烃选择性也提高了~65%,体现出较高的碳效.FI-IR光谱和接触角测试结果表明,疏水基团成功引入到SiO_(2)载体上,并且通过粉末混合的方式获得了同样具备疏水特性的CoMnAl复合催化剂(CMASc).热重(TG-DTG)结果表明,即使样品经过300℃的高温处理,其疏水性仍然能得到保持.X射线衍射(XRD)和高分辨率透射电镜(HRTEM)表征结果表明,复合氧化物的活性中心仍是棱柱状Co_(2)C.进一步表征和探针实验解释了催化剂浸润性调变对Co_(2)C基催化剂FTO性能的影响.CO/H_(2)O-TPSR-MS实验表明,往体系中引入H_(2)O蒸气,CMASc催化剂产生的CO_(2)信号强度远低于单独CMA催化剂的.CO/H_(2)-TPSR-MS实验结果表明,在相同的温度下,CMASc催化剂上产生的H_(2)O信号强度高于CMA,而相应的CO_(2)信号强度则要低很多.在250-400℃,将产生的CO_(2)信号峰面积进行积分,发现CMA产生的CO_(2)浓度是CMASc的2.3倍.利用固定床开展CO/H_(2)和CO/H_(2)O探针切换实验,结果表明,在典型FTO反应条件下引入水蒸气到CMA催化剂体系后,CO转化率和尾气H_(2)/CO比大幅度提高,而CMASc上则出现相反趋势.这些实验证实了H_(2)O分子容易吸附在CMA上发生WGS反应,而在Co_(2)C活性位界面构建局域疏水环境有利于水分子快速转移,并防止其再次吸附.利用CO-DRIFTS和烯烃-H_(2)脉冲实验研究活性和烯烃选择性提高的原因.相比于CMA,CO更容易吸附在疏水CMASc上.H_(2)O的引入会导致CO在两个催化剂的强度变弱,但CMASc上吸附的CO强度仍要高于CMA.这说明活性位点存在水会阻碍CO的吸附,而CMASc上相对干燥的表面更有利于CO吸附及后续活化.调控H_(2)O分压探针实验也在宏观层面上验证了该结论,说明活性中心吸附的H_(2)O会抑制催化活性.丙烯加氢脉冲实验发现,浸润环境可以极大地影响烯烃的吸附和加氢能力.在H_(2)O存在的情况下,丙烯更容易在CMA上发生加氢生成丙烷,而疏水CMASc上丙烯更容易直接脱落,从而提高了烯烃选择性.综上,通过调控Co_(2)C活性位局域疏水环境,可以降低表面H_(2)O的吸附,抑制CO_(2)副产物生成,同时强化CO吸附和烯烃脱附,提高烯烃选择性和收率,这为高碳效Co_(2)C基催化剂的理性设计提供借鉴. 展开更多
关键词 费托合成制烯烃 合成气转化 碳化钴 疏水性 低CO_(2)选择性
下载PDF
金属-有机骨架复合材料的制备及其二氧化碳吸附性能 被引量:11
3
作者 朱晨明 王保登 +5 位作者 张中正 王慧 张海娇 孙楠楠 魏伟 孙予罕 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第9期2875-2884,共10页
通过原位溶剂热法分别合成了HKUST-1、MIL-101、Ui O-66与羟基化介孔氧化硅泡沫(MCF-OH)的复合物,并对材料进行了PXRD、SEM、低温N2吸-脱附、XPS、TGA表征及298K下的CO_2吸附测试。结果显示:3种复合材料中都形成了对应MOFs的晶型结构... 通过原位溶剂热法分别合成了HKUST-1、MIL-101、Ui O-66与羟基化介孔氧化硅泡沫(MCF-OH)的复合物,并对材料进行了PXRD、SEM、低温N2吸-脱附、XPS、TGA表征及298K下的CO_2吸附测试。结果显示:3种复合材料中都形成了对应MOFs的晶型结构,但由于各类MOFs金属中心的不同,MCF-OH对MOFs的形貌产生了不同的影响。其中,HKUST-1~#MOF-OH复合材料中MCF-OH的加入对HKUST-1的生长起到了导向作用,在两者界面间形成了新的介孔结构,并且其微孔孔径尺寸更接近CO_2的动力学直径。另外两种复合材料中MCF-OH的加入主要对其MOFs晶型颗粒的生长起到了限制作用,使其晶型颗粒尺寸减小,从而带来了比表面积的增加。3种复合材料的CO_2吸附量都较纯MOFs材料有所提高,并且由于HKUST-1#MOF-OH复合材料中微孔孔径尺寸的减小以及新的介孔结构的引入使其对CO_2的吸附更加高效,因此其较纯MOFs材料的吸附性能提升效果最为明显。 展开更多
关键词 二氧化碳捕集 吸附(作用) 金属有机骨架材料 介孔氧化硅泡沫 复合材料
下载PDF
聚乙二醇/硫酸铵双水相体系萃取大豆脂肪氧合酶的研究 被引量:4
4
作者 丁文武 丛林娜 +1 位作者 孟丽 夏云空 《食品工业科技》 CAS CSCD 北大核心 2015年第11期210-213,共4页
采用聚乙二醇(PEG)/硫酸铵[(NH4)2SO4]双水相体系对大豆中脂肪氧合酶进行分离萃取研究;通过综合考察酶分配系数、相比和回收率,探讨了(NH4)2SO4、PEG2000、Na Cl浓度以及p H对脂肪氧合酶萃取的影响,并通过正交实验进一步优化实验条件,... 采用聚乙二醇(PEG)/硫酸铵[(NH4)2SO4]双水相体系对大豆中脂肪氧合酶进行分离萃取研究;通过综合考察酶分配系数、相比和回收率,探讨了(NH4)2SO4、PEG2000、Na Cl浓度以及p H对脂肪氧合酶萃取的影响,并通过正交实验进一步优化实验条件,结果表明在单一因素下的最佳工艺条件为:(NH4)2SO415%(wt%)、PEG2000 13%(wt%)、Na Cl 1%(wt%)、p H5.8;正交实验优选出的最佳工艺条件为:(NH4)2SO417%(wt%)、PEG2000 13%(wt%)、p H5.2,可获得酶的分配系数最高可达9.710,萃取率为87.6%。 展开更多
关键词 脂肪氧合酶 双水相萃取系统 聚乙二醇 硫酸铵
原文传递
超声诱导提取大豆中脂肪氧合酶的工艺研究
5
作者 丁文武 孟丽 +1 位作者 丛林娜 夏云空 《食品研究与开发》 CAS 北大核心 2015年第9期51-53,共3页
应用超声诱导法对大豆中脂肪氧合酶进行了粗提,并考察了超声温度、时间和固液比对提取大豆中脂肪氧合酶的影响,并通过正交试验进一步优化实验条件;结果表明,大豆中脂肪氧合酶提取单因素影响最佳工艺条件为超声温度35℃、时间25 min、固... 应用超声诱导法对大豆中脂肪氧合酶进行了粗提,并考察了超声温度、时间和固液比对提取大豆中脂肪氧合酶的影响,并通过正交试验进一步优化实验条件;结果表明,大豆中脂肪氧合酶提取单因素影响最佳工艺条件为超声温度35℃、时间25 min、固液比1∶25 g∶m L;正交实验最佳工艺条件为超声温度30℃,时间30 min,固液比1∶30 g∶m L,此条件下所得酶活为4 033 U/m L,因此这种方法更简单迅速,提取率也更高。 展开更多
关键词 大豆 脂肪氧合酶 超声波 提取
下载PDF
超细氧化铜纳米颗粒修饰二维金属有机框架协同增强二氧化碳电化学还原生成乙烯 被引量:4
6
作者 王琳琳 李欣 +3 位作者 郝磊端 洪崧 Alex W.Robertson 孙振宇 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2022年第4期1049-1057,共9页
为了促进CO_(2)电化学还原(ECR)制备燃料和高值化学品,开发高活性、低成本和高选择性催化剂至关重要.本文通过简单的溶剂热法一步合成超细氧化铜(CuO)纳米颗粒修饰的二维Cu基金属有机框架(CuO/Cu-MOF)复合催化剂.并采用X射线衍射、X射... 为了促进CO_(2)电化学还原(ECR)制备燃料和高值化学品,开发高活性、低成本和高选择性催化剂至关重要.本文通过简单的溶剂热法一步合成超细氧化铜(CuO)纳米颗粒修饰的二维Cu基金属有机框架(CuO/Cu-MOF)复合催化剂.并采用X射线衍射、X射线光电子能谱、傅里叶变换红外光谱、高角环形暗场像-扫描透射电镜、N_(2)吸附/脱附、元素分析谱、CO_(2)吸附等方法进行表征,对CuO/Cu-MOF复合材料的组成、形貌和孔结构等进行了系统研究.结果表明,超细CuO纳米粒子的尺寸为1.4到3.3 nm,均匀修饰在二维Cu-BDC MOF表面.由于其结构中丰富的孔道结构,CuO/Cu-MOF在常压下的CO_(2)吸附量可达5.0 mg_(CO2) g_(cat).^(–1),明显优于商业CuO纳米颗粒.进一步在H型电解池、0.1 mol/L KHCO_(3)电解质溶液中研究了CuO/Cu-MOF的ECR性能;结果表明,在CO_(2)饱和的0.1 mol/L KHCO_(3)电解质溶液中,反应产物包括CO,H_(2),HCOOH和C_(2)H_(4).在-1.0至-1.2 V(相对于可逆氢电极,下同)电势范围内,ECR占主导地位;生成C_(2)H_(4)的起始电位为-0.85 V,在-0.9至-1.2 V电势范围内,C_(2)H_(4)是主要产物;电势高于-0.9 V时,CO和HCOOH是主要产物;电势低于-0.9 V时,开始生成CH_(4),且其含量随过电势增加而增加.通过改变材料合成时的前驱体配比、配体种类和反应温度等可调节CuO/Cu-MOF催化剂对ECR产物的活性和选择性,当对苯二甲酸:硝酸铜摩尔比为3:1、温度为100°C时,制得的CuO/Cu-MOF可在-1.1 V电势下将CO_(2)还原为C_(2)H_(4),其法拉第效率可达50.0%,显著优于许多文献报道的Cu基电催化剂以及所合成的纯Cu-MOF和纯CuO,其在相同电解条件下生成C_(2)H_(4)的法拉第效率分别为37.6%和25.5%.此外,生成C_(2)H_(4)的几何分电流密度约为7.0 mA cm^(-2),生成速率为21.0μmol mg_(cat).^(–1) h^(–1),阴极能量效率达到27.7%.催化剂的稳定性测试结果表明,在连续电解10 h后,C_(2)H_(4)的法拉第效率仍保持在45.0%以上.进一步的机理研究表明,CuO/Cu-MOF复合材料中二维金属铜有机框架主体和超细CuO纳米颗粒在ECR反应过程中可协同实现对CO_(2)的吸附和活化,促进C-C耦合,从而高选择性生成C_(2)H_(4).本文为提高ECR生成C_(2)H_(4)的选择性和活性提供了有效策略. 展开更多
关键词 二氧化碳还原 电催化 氧化铜 金属有机骨架 乙烯
下载PDF
CO_(2)插入C—H(sp)键制备丙炔酸衍生物的研究进展 被引量:2
7
作者 李民康 张莉娜 +3 位作者 张阿方 赵永慧 孙楠楠 魏伟 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第6期3421-3433,共13页
丙炔酸类化合物是一类用途广泛的有机中间体,以CO_(2)为羧基化试剂,将其插入到端基炔烃的C—H(sp)键是制备丙炔酸类化合物的一条新型路线,其绿色化程度显著高于传统方法。本文在系统分析CO_(2)路线制备丙炔酸类化合物反应机理的基础上,... 丙炔酸类化合物是一类用途广泛的有机中间体,以CO_(2)为羧基化试剂,将其插入到端基炔烃的C—H(sp)键是制备丙炔酸类化合物的一条新型路线,其绿色化程度显著高于传统方法。本文在系统分析CO_(2)路线制备丙炔酸类化合物反应机理的基础上,梳理了该反应催化体系的研究进展,并总结了近年来与该反应实际应用密切相关的前瞻研究。基于上述总结,本文认为后续研究应开展的工作包括:(1)从实际工况角度(耐强碱性反应体系、耐强极性溶剂等)出发进行催化剂的设计;(2)强化反应机理研究,明确不同催化剂上的反应路径和中间体形态差异,夯实理论基础;(3)强化潜在技术瓶颈问题的突破,尤其是湿度敏感、碱助剂循环、下游合成网络衔接等。 展开更多
关键词 C—H羧酸化 二氧化碳 端基炔烃 丙炔酸 催化剂
下载PDF
二氧化碳甲烷自热重整计算分析与中试 被引量:2
8
作者 刘俊义 常卉 +1 位作者 祝贺 唐志永 《石油与天然气化工》 CAS 北大核心 2016年第6期25-31,共7页
运用Gibbs自由能最小化方法和耦合详细反应动力学的计算流体力学(CFD)方法对CO_2-CH_4自热重整进行了相关的计算分析。结合自主研发的反应器和催化剂,在山西省潞安集团煤制油低碳循环经济园区进行了原料气处理量10 000m^3/h、运行压力2... 运用Gibbs自由能最小化方法和耦合详细反应动力学的计算流体力学(CFD)方法对CO_2-CH_4自热重整进行了相关的计算分析。结合自主研发的反应器和催化剂,在山西省潞安集团煤制油低碳循环经济园区进行了原料气处理量10 000m^3/h、运行压力2MPa、新型镍基催化剂装填量约5t的中试实验,获得合成气中甲烷摩尔分数小于1%、n(H_2)/n(CO)=1.1、有效气摩尔分数为60.7%的合成气。其中,CO_2-CH_4自热重整反应器设计主要尺寸为:内径1.6m,燃烧高度3.0m,催化剂装填高度2.8m,反应器总体高度约13.8m。 展开更多
关键词 二氧化碳 甲烷 合成气 自热重整 Gibbs 计算流体力学 反应器 中试
下载PDF
甲烷二氧化碳自热重整工艺分析 被引量:2
9
作者 刘俊义 祝贺 张军 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第3期56-60,共5页
基于吉布斯自由能最小法,分析甲烷二氧化碳自热重整(CO2/CH4/O2重整)工艺过程,可知:温度增加,合成气中甲烷含量减少、二氧化碳转化率增加;压力增加,合成气中甲烷含量增加、二氧化碳转化率降低;碳碳比n(CO2)/n(CH4)增加,合成气中甲烷含... 基于吉布斯自由能最小法,分析甲烷二氧化碳自热重整(CO2/CH4/O2重整)工艺过程,可知:温度增加,合成气中甲烷含量减少、二氧化碳转化率增加;压力增加,合成气中甲烷含量增加、二氧化碳转化率降低;碳碳比n(CO2)/n(CH4)增加,合成气中甲烷含量减少、二氧化碳转化率降低;温度、压力对氢碳比n(H2)/n(CO)有影响,但n(CO2)/n(CH4)对n(H2)/n(CO)影响更为显著;少量或适量水蒸气可以保护甲烷二氧化碳自热重整转化炉内关键设备、调节产物n(H2)/n(CO)等。根据工业生产要求和特点,定义出口合成气中甲烷的物质的量分数1%为临界条件,获得临界条件时n(CO2)/n(CH4)、重整平衡温度与压力、二氧化碳转化率以及n(H2)/n(CO)等特性参数的关系图,指导工业生产的工艺过程和催化剂研究。 展开更多
关键词 二氧化碳 甲烷含量 自热重整 干重整 合成气 临界条件
下载PDF
液化残渣基CO_(2)吸附剂的制备与性能优化
10
作者 崔倩 王岸楠 +7 位作者 陈再明 孙峤昳 王保登 王永胜 孙楠楠 胡剑 李井峰 熊日华 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第12期6620-6630,共11页
以煤液化残渣(CLR)为原料制备CO_(2)吸附剂,在实现碳减排的同时,可有效提高煤直接液化工艺的经济性和环保价值。本文采用神华煤直接液化残渣为碳源,通过预氧化、炭化活化等工艺,制备出了吸附性能较优的CO_(2)吸附剂。利用热重分析仪(TGA... 以煤液化残渣(CLR)为原料制备CO_(2)吸附剂,在实现碳减排的同时,可有效提高煤直接液化工艺的经济性和环保价值。本文采用神华煤直接液化残渣为碳源,通过预氧化、炭化活化等工艺,制备出了吸附性能较优的CO_(2)吸附剂。利用热重分析仪(TGA)、低温氮吸附仪(BET)、扫描电镜(SEM)以及透射电子显微镜(TEM)等分析手段对吸附材料的微观形貌、孔径结构以及吸附性能进行了表征测试。结果显示,低灰分液化残渣所制备的吸附材料具有更高的比表面积和更多的微孔结构,更有利于CO_(2)的吸附。以低灰分液化残渣为原料,在较优活化条件下(活化剂/原料质量比为1∶1、升温速率5℃/min、活化时间1h)制备的CO_(2)吸附剂表现出良好的吸附性能,在40℃、15%(体积分数)CO_(2)模拟烟气条件下的CO_(2)吸附容量为4.47%(质量分数),在0℃、1bar(1bar=105Pa)条件下的CO_(2)吸附容量可高达27.70%(质量分数),低温吸附性能优异,吸附速率快且具有良好的循环稳定性。 展开更多
关键词 煤液化残渣 二氧化碳 二氧化碳捕集 吸附剂 低温吸附
下载PDF
基于多源遥感及气象数据的河流非光学活性水质参数反演模型研究
11
作者 兑紫璇 王卿 +2 位作者 王敏 张璟 顾倩荣 《遥感技术与应用》 CSCD 北大核心 2024年第1期120-133,共14页
针对传统河流水质监测成本高、地面监测站点稀疏等问题,基于哨兵2卫星多光谱遥感数据,结合MODIS地表温度、植被指数、气溶胶光学厚度数据产品,以及ERA5气象数据产品中的地表风速数据,以非光学活性参数溶解氧(DO)、化学需氧量(COD)和氨氮... 针对传统河流水质监测成本高、地面监测站点稀疏等问题,基于哨兵2卫星多光谱遥感数据,结合MODIS地表温度、植被指数、气溶胶光学厚度数据产品,以及ERA5气象数据产品中的地表风速数据,以非光学活性参数溶解氧(DO)、化学需氧量(COD)和氨氮(NH_(3)-N)的地面水质监测站的监测数据为参照,采用支持向量回归(SVR)、随机森林(RF)和多层感知机(MLP)3种机器学习方法,通过对比实验选出每种水质参数最优反演模型及其对应的输入特征组合。模型性能测试实验结果表明,利用多源遥感及气象数据反演出的DO、COD以及NH_(3)-N的决定系数(R^(2))分别为0.896、0.781、0.529,均方根误差(RMSE)分别为0.263 mg/L、0.383 mg/L、0.061 mg/L。与仅使用哨兵2卫星多光谱遥感数据的反演结果相比,R^(2)分别提高了7.04%、19.05%、18.34%,RMSE分别降低了34.58%、37.42%、14.08%。表明多源遥感及气象数据对提高DO、COD以及NH_(3)-N水质参数反演准确性有重要意义。最后,模型鲁棒性评估实验表明,当模型训练数据的代表性与全局数据较为接近时,训练的模型具有较好的时空鲁棒性。 展开更多
关键词 机器学习 多源遥感数据 溶解氧 化学需氧量 氨氮 水质反演模型
原文传递
基于GEOS-Chem V12.6.3的全球CO_(2)浓度同化系统的构建
12
作者 霍霄 王茂华 +3 位作者 张钦伟 魏崇 黄永健 顾倩荣 《西安理工大学学报》 CAS 北大核心 2023年第2期184-197,共14页
为了研究同化OCO-2卫星柱浓度(XCO_(2))数据对于全球CO_(2)浓度模拟的影响,本文基于GEOS-Chem V12.6.3,采用四维变分(four dimensional variational,4D-Var)的方法,构建了一个同化OCO-2卫星XCO_(2)数据的全球大气CO_(2)浓度同化系统。首... 为了研究同化OCO-2卫星柱浓度(XCO_(2))数据对于全球CO_(2)浓度模拟的影响,本文基于GEOS-Chem V12.6.3,采用四维变分(four dimensional variational,4D-Var)的方法,构建了一个同化OCO-2卫星XCO_(2)数据的全球大气CO_(2)浓度同化系统。首先,采用有限差分法验证了观测算子、积云对流、行星边界层和平流4个伴随模块计算结果的正确性。然后,以2018年为例,设计了模拟和同化两个实验,并利用TCCON、地面和航飞3种独立的观测数据进行对比验证。结果显示,同化实验结果与TCCON、地面和航飞观测数据之间的平均误差分别为0.37 mL/m^(3)、0.41 mL/m^(3)和0.51 mL/m^(3),相比于模拟实验,分别改善了40.32%、42.25%和45.15%,表明了同化OCO-2卫星的XCO_(2)数据能显著提高对全球大气CO_(2)浓度模拟的准确性。 展开更多
关键词 CO_(2)浓度 同化系统 4D-VAR OCO-2 GEOS-CHEM
下载PDF
酸处理可控制备多级孔SAPO-34及其甲醇制烯烃性能(英文) 被引量:22
13
作者 任淑 刘国娟 +5 位作者 吴晛 陈新庆 吴明红 曾高峰 刘子玉 孙予罕 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2017年第1期123-130,共8页
甲醇制低碳烯烃(MTO)技术既可实施石油替代路线,又能解决低碳烯烃不足的问题,因而具有重要意义.在MTO技术中,SAPO-34分子筛因其高水热稳定性、适宜的微孔结构和酸强度而展现了优异的MTO性能.但SAPO-34分子筛孔道较小,易形成积碳物种而... 甲醇制低碳烯烃(MTO)技术既可实施石油替代路线,又能解决低碳烯烃不足的问题,因而具有重要意义.在MTO技术中,SAPO-34分子筛因其高水热稳定性、适宜的微孔结构和酸强度而展现了优异的MTO性能.但SAPO-34分子筛孔道较小,易形成积碳物种而覆盖活性中心,导致分子筛催化剂失活快,反应流程复杂.延长SAPO-34催化剂的单程寿命可减少其再生频率,降低能耗并节约成本.在微孔SAPO-34分子筛中引入介孔或大孔孔道来组成多级孔道结构,可大大促进反应物及产物分子在孔道内的扩散,从而降低积碳速率,延长催化剂寿命.目前,文献中主要采用直接合成路线制备多级孔SAPO-34分子筛,该过程所用的二级模板剂价格较贵,且合成步骤复杂.而采用后处理方法,即先合成SAPO-34分子筛母体,再进行酸碱后处理来制备多级孔SAPO-34分子筛是非常有前景的技术路线.本文首先通过水热合成法制备了立方形貌SAPO-34分子筛,再采用不同种类的酸溶液(硝酸、草酸及丁二酸)对其进行后处理,制备了具有良好相对结晶度的多级孔SAPO-34,考察了酸种类对所得多级孔SAPO-34结构及其MTO性能的影响.研究发现,经硝酸和草酸处理后的样品在特定晶面上出现了蝴蝶状孔道,形成了由微孔、介孔(40–50 nm)和大孔(400–500 nm)组成的多级孔分子筛;其比表面积高达876 m^2/g,孔容为0.36 cm^3/g,该多级孔道大幅改善了MTO过程中的分子扩散性能.酸后处理过程并没有影响分子筛的化学环境及酸中心强度,却降低了分子筛的强酸中心数量并增加了弱酸中心数量.在多级孔结构及酸中心的协同作用下,其MTO性能得到了大幅度提升:经硝酸和草酸处理后所得多级孔SAPO-34,其MTO寿命(400℃,1 atm,甲醇空速1 h^(–1))分别由母体的210 min增至360和390 min,低碳烯烃的总选择性由母体的90%提高至92%–94%,并可根据孔道大小调整产物组成,使乙烯选择性在37.4%–51.5%内调变.对比发现,MTO过程中多级孔SAPO-34上的积碳量由母体的15%提高到18%,但积碳速率却由0.071降至0.046 g/min.失活多级孔SAPO-34内的积碳物种主要为较大的分子,其中芘及芘取代物的含量高达73%,而母体SAPO-34中芘及芘取代物的含量则降低至49%.这是因为多级孔SAPO-34内部更大的孔道空间可容纳更多的大分子积碳物种所致.丁二酸处理后的样品未产生多级孔道,却使部分微孔受损且增加了强酸中心数量,导致其更易失活,MTO寿命也降至100 min.选择合适种类的酸溶液进行后处理可控制备多级孔SAPO-34,可大幅改善其MTO性能. 展开更多
关键词 酸处理 多级孔 SAPO-34 甲醇制烯烃 单程寿命
下载PDF
渝东和渝东南地区页岩的储层特征及孔隙结构 被引量:2
14
作者 朱阳升 宋学行 +4 位作者 郭印同 徐峰 孙楠楠 魏伟 陈志文 《上海大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2016年第2期245-260,共16页
以重庆地区下志留统龙马溪组及下侏罗统自流井组页岩为研究对象,采用X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)技术、气体吸附法(N2吸附,CO2吸附)、场发射扫描电镜(field emission-scanning electron microscope,FE-SEM)、X射线光电子能谱(X-ra... 以重庆地区下志留统龙马溪组及下侏罗统自流井组页岩为研究对象,采用X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)技术、气体吸附法(N2吸附,CO2吸附)、场发射扫描电镜(field emission-scanning electron microscope,FE-SEM)、X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectrascopy,XPS)和岩石单轴压缩实验等手段从页岩的元素组成、矿物组成、储集空间类型以及岩石力学性质等方面对研究区的页岩储层特征进行了综合研究.结果表明:研究区页岩的脆性指数高,具有较高的弹性模量和较低的泊松比,有利于人工压裂改造;页岩中的石英含量超过45%,黏土矿物含量为24.4%~32.5%;页岩的矿物成分以绿泥石、伊利石、高岭石为主,还含有长石、方解石、白云石、黄铁矿和块磷铝矿等;页岩的孔隙类型主要包括粒间孔、粒内孔、有机质孔隙和微裂缝;微孔隙度在5%左右,主孔区位于0~20 nm,以介孔为主;页岩的孔隙度、BET比表面积、孔体积等与总有机碳(total organic carbon,TOC)含量、黏土含量呈正线性相关,与脆性矿物含量呈负相关. 展开更多
关键词 重庆地区 龙马溪组 自流井组 页岩储层 孔隙结构 相关性分析
下载PDF
层状Cu/ZnO/Al2O3催化剂的制备及其催化CO2加氢合成甲醇的性能 被引量:4
15
作者 肖硕 高鹏 +4 位作者 杨海艳 夏林 张建明 陈志文 王慧 《上海大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2016年第2期218-230,共13页
以尿素为沉淀剂,采用均相沉淀法成功制备了层状Cu/Zn/Al水滑石化合物.将前驱体材料经焙烧、还原后得到Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂,并将其用于CO_2加氢合成甲醇反应.采用X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、热重(thermogravimetric,TG)分析、... 以尿素为沉淀剂,采用均相沉淀法成功制备了层状Cu/Zn/Al水滑石化合物.将前驱体材料经焙烧、还原后得到Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂,并将其用于CO_2加氢合成甲醇反应.采用X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、热重(thermogravimetric,TG)分析、扫描电镜(scanning electron microscope,SEM)、X射线荧光(X-ray fluorescence,XRF)分析、N_2吸附、H_2程序升温还原(H_2-temperature program reduction,H_2-TPR)、氧化亚氮(N_2O)反应吸附、CO_2程序升温脱附(CO_2-temperature program desorption,CO_2-TPD)技术对所制备的样品进行表征.结果表明,相对于传统共沉淀法,以尿素作为沉淀剂,通过均相沉淀法所制备的前驱体的结晶度更高、催化剂比表面积更大、金属Cu的分散度更好.另外,采用回流处理可以获得更好的效果.活性评估结果表明,O_2转化率随金属Cu比表面积的增大而增加,而甲醇选择性则与催化剂表面碱性位的分布有关.因此,采用尿素回流处理均相沉淀法制备的Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂的甲醇收率最高. 展开更多
关键词 尿素水解 层状结构化合物 Cu/ZnO/Al2O3催化剂 CO2加氢 甲醇
下载PDF
微藻源生物刺激剂的制备及在设施农业中的应用 被引量:9
16
作者 张靖洁 刘珅坤 +3 位作者 唐涛 葛保胜 李润植 崔红利 《生物技术通报》 CAS CSCD 北大核心 2020年第4期164-174,共11页
化肥和农药的过量使用导致的农业面源污染已经成为我国环境污染的重要组成部分,对农业绿色高效安全生产及设施农业带来了巨大挑战。寻找新型的传统化肥替代品、提高化肥使用效率及保护生态环境是亟待解决的重大问题。生物刺激剂是具有... 化肥和农药的过量使用导致的农业面源污染已经成为我国环境污染的重要组成部分,对农业绿色高效安全生产及设施农业带来了巨大挑战。寻找新型的传统化肥替代品、提高化肥使用效率及保护生态环境是亟待解决的重大问题。生物刺激剂是具有调控植物生长作用的成分和(或)微生物的统称,用于农业生产,可改善土壤理化性质与群落微生物,能促进作物的代谢与生长,增强对营养物质的吸收和利用,提升作物抗逆能力及提高作物产量与产品品质。微藻体内具有结构新颖、功能独特的天然活性物质,是制备新型生物刺激剂的理想来源。微藻用于环境治理的同时,可获得足量的微藻生物质来制备生物刺激剂,从而达到治理环境、降低成本及提质增效的目的。就微藻源生物刺激剂的定义及功能、微藻全细胞和天然活性物质生物刺激剂的制备、应用效果及对植物和土壤的作用原理进行综述,以期为微藻源强效生物刺激剂的规模化制备及农业生产应用奠定理论基础和提供生产实践指导。 展开更多
关键词 化肥和农药 农业面源污染 生物刺激剂 微藻 设施农业
下载PDF
基于光场成像PTV的气泡尺寸与速度同步测量方法 被引量:1
17
作者 鲁非凡 李健 +2 位作者 赵陆海波 唐志永 许传龙 《东南大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第5期963-971,共9页
为研究鼓泡浆态床内气泡的三维运动特性,提出了基于光场成像粒子跟踪测速(PTV)技术的气泡尺寸与速度同步测量方法.构建了光场PTV气泡测量系统,使用光场相机采集连续2帧光场图像,经过重聚焦计算、图像处理和清晰度评价,结合标定结果计算... 为研究鼓泡浆态床内气泡的三维运动特性,提出了基于光场成像粒子跟踪测速(PTV)技术的气泡尺寸与速度同步测量方法.构建了光场PTV气泡测量系统,使用光场相机采集连续2帧光场图像,经过重聚焦计算、图像处理和清晰度评价,结合标定结果计算气泡的尺寸和三维坐标,使用PTV技术计算气泡的三维速度,实现气泡尺寸和三维速度的同步测量.开展了光场PTV系统评价和气泡尺寸、三维速度测量的实验.结果表明:直径测量的相对误差小于1.60%,重复性误差小于2.48%,深度位置测量的相对误差小于7.14%;当气流量从0.1 L/min增加到0.5 L/min时,气泡的平均当量直径从3.85 mm增至4.36 mm,气泡平均速度从0.34 m/s增至0.38 m/s.光场成像PTV技术可用于气泡尺寸和三维速度的同步测量. 展开更多
关键词 光场成像 粒子追踪 速度 尺寸 测量 气泡
下载PDF
基于波动光学的显微光场成像点扩散函数 被引量:5
18
作者 顾梦涛 宋祥磊 +2 位作者 张彪 唐志永 许传龙 《北京航空航天大学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第8期1552-1559,共8页
光场Micro-PIV通过Lucy-Richardson(L-R)算法对光场图片进行反卷积重建,从而获得示踪粒子的三维坐标信息,准确的点扩散函数(PSF)是L-R算法完成重建的前提,而现有PSF模型不适用于光场Micro-PIV系统。为此,建立了基于波动光学的显微光场成... 光场Micro-PIV通过Lucy-Richardson(L-R)算法对光场图片进行反卷积重建,从而获得示踪粒子的三维坐标信息,准确的点扩散函数(PSF)是L-R算法完成重建的前提,而现有PSF模型不适用于光场Micro-PIV系统。为此,建立了基于波动光学的显微光场成像PSF模型,进行了数值仿真,获得了模拟PSF图像,并通过结构相似性算法计算了模拟PSF图像与实际PSF图像的相似度,进一步利用L-R算法结合PSF对单个粒子和不同浓度下示踪粒子的流场进行了三维重建。结果表明:模拟PSF图像与实际PSF图像相似度大于0. 94,表明PSF模型具有较高的准确性;单个粒子的三维坐标误差在一个像素以内,并可准确地获得不同浓度下示踪粒子的三维坐标信息,进一步验证了模型的准确性,为光场Micro-PIV实现瞬时三维速度场测量奠定了基础。 展开更多
关键词 显微成像 反卷积 点扩散函数(PSF) 光场成像 流场
原文传递
“双溶剂”浸渍法制备Cu/ZnO/MCM-41催化剂及其在CO_2加氢中的催化性能
19
作者 张辰 廖珮懿 +2 位作者 石志彪 孙俭 王慧 《上海大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2019年第1期109-119,共11页
以"双溶剂"浸渍法制备Cu/ZnO/MCM-41催化剂,考察其在CO_2中的催化性能.结果表明,浸渍过程中加入适量的乙二醇,形成"水-乙二醇"双溶剂,可以促进金属离子进入MCM-41载体孔道,形成较小的金属颗粒并均匀镶嵌在MCM-41孔... 以"双溶剂"浸渍法制备Cu/ZnO/MCM-41催化剂,考察其在CO_2中的催化性能.结果表明,浸渍过程中加入适量的乙二醇,形成"水-乙二醇"双溶剂,可以促进金属离子进入MCM-41载体孔道,形成较小的金属颗粒并均匀镶嵌在MCM-41孔道内. H_2程序升温还原(H2-temperature program reduction, H_2-TPR)具有相对较低的还原温度,说明还原后催化剂中Cu与ZnO有较强的相互作用,并且高度分散.使用该方法制备的Cu/ZnO/MCM-41催化剂在CO_2加氢制备甲醇反应中表现出稳定的催化性能.通过调整负载量控制Cu颗粒粒径,甲醇选择性和产率可达到64.3%和32.8 g·(kgcat)-1·h-1.因此,使用"双溶剂"浸渍法可以促使MCM-41载体限制活性组分迁移与烧结,调控粒径尺寸,从而得到活性组分高度分散、性能稳定的CO_2加氢制备甲醇催化剂. 展开更多
关键词 “双溶剂”浸渍法 Cu/ZnO/MCM-41 催化剂 CO2加氢 甲醇
下载PDF
Na助剂对负载型Co_(2)C基FTO催化剂构效的影响
20
作者 贾汭泽 林铁军 +3 位作者 安芸蕾 龚坤 钟良枢 孙予罕 《化学反应工程与工艺》 CAS 2022年第2期97-106,共10页
负载型催化剂具有活性组分分散度好、机械强度高等优点,在工业中应用广泛。围绕合成气经费托路线直接制备烯烃(FTO),本工作详细研究了Na助剂对SiO_(2)负载型Co_(2)C基催化剂构效关系的影响,发现随着Na含量的提高,CH_(4)选择性降低,烯烷... 负载型催化剂具有活性组分分散度好、机械强度高等优点,在工业中应用广泛。围绕合成气经费托路线直接制备烯烃(FTO),本工作详细研究了Na助剂对SiO_(2)负载型Co_(2)C基催化剂构效关系的影响,发现随着Na含量的提高,CH_(4)选择性降低,烯烷比(物质的量之比)提高,烯烃选择性上升。结构表征表明:Na助剂的添加可有效调控SiO_(2)载体表面性质,弱化金属-载体间相互作用,促进CoMn复合氧化物的形成,同时加速Co物种的碳化速率,最终有利于暴露(101)和(020)晶面的棱柱状Co_(2)C纳米结构的形成,从而体现出良好的FTO催化性能。 展开更多
关键词 合成气转化 费托反应 烯烃 碳化钴 助剂效应
下载PDF
上一页 1 2 下一页 到第
使用帮助 返回顶部