Fe(Ⅵ)氧化降解1-萘酚的实验研究及密度泛函理论计算

1

作者 杨杰 陈中锴 +3 位作者 张静 王嘉琪 张国凯 李亚男 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期652-659,共8页

以1-萘酚(1-NAP)为目标污染物,采用Fe(Ⅵ)对其进行氧化降解,考察了降解效果的影响因素,进行了自由基分析,利用GC-MS鉴定了中间产物,基于密度泛函理论(DFT)预测了反应位点,并推测了反应路径。实验结果表明:在Fe(Ⅵ)与1-NAP(100 mg/L)的... 以1-萘酚(1-NAP)为目标污染物,采用Fe(Ⅵ)对其进行氧化降解,考察了降解效果的影响因素,进行了自由基分析,利用GC-MS鉴定了中间产物,基于密度泛函理论(DFT)预测了反应位点,并推测了反应路径。实验结果表明:在Fe(Ⅵ)与1-NAP(100 mg/L)的质量比为6∶1、反应液pH为9.0(硼砂缓冲溶液)的优化条件下,于12℃反应360 s,1-NAP降解率可达91.4%;Fe(Ⅴ)/Fe(Ⅳ)和·OH对1-NAP降解的贡献率分别为23.9%和14.5%。DFT计算结果表明,7、9、10号碳原子以及11号氧原子的亲电反应福井函数(f^(-))值较高,说明这些位点更易被Fe(Ⅵ)包围。Fe(Ⅵ)氧化降解1-NAP的机理包括单氧转移、双氧转移、·OH攻击以及单电子转移。 展开更多

关键词 Fe(Ⅵ) 1-萘酚 中间产物 降解路径 密度泛函理论

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煤气化渣活化过硫酸盐降解水中1-萘酚 被引量：2

2

作者 郭凯 李亚男 +2 位作者 王嘉琪 张国凯 牛莫男 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2023年第5期676-683,共8页

选取1-萘酚(1-NAP)为目标污染物,利用固体废弃物煤气化渣(CGS)活化过硫酸钠(PS)降解水中1-NAP,考察了CGS投加量、PS投加量、初始pH和共存物质等因素的影响,并对降解机理进行了分析。实验结果表明:在初始pH为3、CGS投加量为1.0 g/L、PS... 选取1-萘酚(1-NAP)为目标污染物,利用固体废弃物煤气化渣(CGS)活化过硫酸钠(PS)降解水中1-NAP,考察了CGS投加量、PS投加量、初始pH和共存物质等因素的影响,并对降解机理进行了分析。实验结果表明:在初始pH为3、CGS投加量为1.0 g/L、PS投加量为0.5 mmol/L的条件下反应25 min,1-NAP(5 mg/L)的去除率可达100%,降解过程符合准一级动力学模型,在一定范围内提高CGS和PS投加量均可有效提高1-NAP的去除率;共存阴离子HCO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)和Cl-对CGS活化PS降解1-NAP产生抑制作用,HCO_(3)^(-)的抑制作用最强,Cl-最弱;CGS活化PS产生活性自由基SO_(4)^(-)·和HO·,在降解过程中SO_(4)^(-)·起主要作用。 展开更多

关键词 1-萘酚 煤气化渣 过硫酸盐 活性自由基 共存物质

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Fe(Ⅵ)氧化含氮杂环化合物路径及机理

3

作者 王嘉琪 张继红 +3 位作者 李亚男 纪伟 郭凯 张国凯 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第4期659-668,共10页

为了明确高铁酸钾[Fe(Ⅵ)]氧化降解含氮杂环化合物(NHCs)(吲哚、喹啉、吡啶)的机理,采用高效液相色谱、荧光光谱、气相色谱-质谱等方法,考察不同因素对NHCs降解效果的影响,捕捉自由基、识别氧化产物并推测反应路径。结果表明,当温度25... 为了明确高铁酸钾[Fe(Ⅵ)]氧化降解含氮杂环化合物(NHCs)(吲哚、喹啉、吡啶)的机理,采用高效液相色谱、荧光光谱、气相色谱-质谱等方法,考察不同因素对NHCs降解效果的影响,捕捉自由基、识别氧化产物并推测反应路径。结果表明,当温度25℃、吲哚与Fe(Ⅵ)的物质的量比为1:15、pH为7时,15 min内吲哚的去除率为77.91%,过程中高价态铁起主导作用;当喹啉与Fe(Ⅵ)的物质的量比为1:5、pH为5时,10min内喹啉降解率为81.16%,羟基自由基(HO·)起重要作用;当吡啶与Fe(Ⅵ)的物质的量比为1:3、pH为7时,5 min内吡啶去除率为36.89%,HO·起一定作用。Fe(Ⅵ)对3种NHCs有一定矿化效果。Fe(Ⅵ)降解NHCs的第一步均为羟基化产物的生成,随后经加成、脱氮、脱羰等反应实现氮杂环开环。 展开更多

关键词 含氮杂环化合物(NHCs) 高铁酸钾 降解路径 自由基 矿化度

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环境中纳米颗粒物的凝聚现象及其机理解释

4

作者 武亚宁 李亚男 张国凯 《生态毒理学报》 CAS CSCD 北大核心 2023年第3期238-247,共10页

由于工业发展和材料技术的不断创新,纳米颗粒广泛存在于我们的日常生活中。当这些颗粒进入到环境中,会产生严重的生物毒性,影响各类生物的健康。纳米颗粒在环境中的吸附、凝聚和沉降,会影响到其在各类介质中的迁移与归趋,进而影响到对... 由于工业发展和材料技术的不断创新,纳米颗粒广泛存在于我们的日常生活中。当这些颗粒进入到环境中,会产生严重的生物毒性,影响各类生物的健康。纳米颗粒在环境中的吸附、凝聚和沉降,会影响到其在各类介质中的迁移与归趋,进而影响到对环境的毒性作用。鉴于此,本文以各类金属与非金属纳米颗粒为对象,综述了其在水环境、体液及其他介质中的凝聚行为,总结了基于经典Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek(DLVO)和非DLVO作用力的凝聚动力学研究,梳理了纳米颗粒凝聚的影响因素及主要机理。本文旨在深入总结不同纳米颗粒在不同介质中的凝聚行为,以期为纳米颗粒的凝聚机理和对生物的毒性研究提供参考。 展开更多

关键词 纳米颗粒 凝聚行为 体液 主要机理

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聚苯乙烯纳米塑料吸附水中培氟沙星

5

作者 纪伟 李亚男 +1 位作者 张国凯 武亚宁 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2023年第1期64-71,共8页

采用聚苯乙烯纳米塑料(PSNPs)吸附水中培氟沙星(PEF)。通过动力学、热力学和等温模型研究了PSNPs对PEF的吸附行为,考察了溶液pH、Na+、溶解性有机物海藻酸、重金属离子等环境因素对吸附效果的影响。结果表明:吸附动力学曲线符合准二级... 采用聚苯乙烯纳米塑料(PSNPs)吸附水中培氟沙星(PEF)。通过动力学、热力学和等温模型研究了PSNPs对PEF的吸附行为,考察了溶液pH、Na+、溶解性有机物海藻酸、重金属离子等环境因素对吸附效果的影响。结果表明:吸附动力学曲线符合准二级动力学模型,吸附过程可用Langmuir模型描述;该吸附是自发进行的物理吸附为主导的过程,且只发生单分子层吸附。随着溶液pH的升高,PSNPs的PEF吸附量先增加后降低;在pH=6时达到最大。Na^(+)、溶解性有机物海藻酸、Cu^(2+)和Zn^(2+)均对吸附产生抑制作用,离子交换、竞争吸附、金属桥接效应等是主要原因。 展开更多

关键词 纳米塑料 聚苯乙烯 培氟沙星 吸附

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高铁酸钾氧化降解氧氟沙星的机理 被引量：2

6

作者 李亚男 冯卓 +2 位作者 王嘉琪 郭凯 张国凯 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第8期3696-3703,共8页

以喹诺酮类抗生素氧氟沙星(OFL)为目标物质,研究高铁酸钾(Fe(Ⅵ))对OFL的去除及氧化机理.采用高效液相色谱仪(HPLC)、液相色谱-质谱联用仪(UPLC-QTOF-MS)等方法,考察Fe(Ⅵ)投加量、p H值、温度和共存物质等因素对OFL降解效果的影响,分... 以喹诺酮类抗生素氧氟沙星(OFL)为目标物质,研究高铁酸钾(Fe(Ⅵ))对OFL的去除及氧化机理.采用高效液相色谱仪(HPLC)、液相色谱-质谱联用仪(UPLC-QTOF-MS)等方法,考察Fe(Ⅵ)投加量、p H值、温度和共存物质等因素对OFL降解效果的影响,分析反应动力学,计算过程中Fe(Ⅵ)的贡献率,识别Fe(Ⅵ)氧化OFL的产物并推测主要反应路径.结果表明:当Fe(Ⅵ)与OFL的物质的量比为40:1、p H值为8、温度为25°C时,反应30min后OFL的降解率达到92.38%,前5min快速反应阶段,OFL的降解符合伪二级反应动力学.反应过程的活化能为28.17kJ/mol.反应中Fe(Ⅵ)及中间高价态铁的贡献率为70.34%,且腐殖酸会显著抑制该反应.通过对氧化产物进行分析提出了Fe(Ⅵ)氧化OFL的3条主要路径.OFL经脱羧、去甲基、脱羰、羟基化等反应,实现其分子上喹诺酮取代基、哌嗪基环及恶嗪基环的开环. 展开更多

关键词 高铁酸钾 氧氟沙星 影响因素 共存物质 中间产物 降解路径

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焦化污染土壤中降解甲苯的厌氧反硝化菌群结构

7

作者 王建伟 李亚男 +4 位作者 张国凯 饶竹 王国英 王迪 岳秀萍 《太原理工大学学报》 CAS 北大核心 2021年第1期45-52,共8页

近年来煤炭加工给环境造成的污染问题越来越受到重视。利用土壤微生物修复技术治理污染土壤得到了极大关注。利用甲苯或苯甲酸作为唯一碳源和能源物质作研究对象,在硝酸盐作电子受体还原条件下,厌氧富集焦化污染土壤菌液,分析菌液中甲... 近年来煤炭加工给环境造成的污染问题越来越受到重视。利用土壤微生物修复技术治理污染土壤得到了极大关注。利用甲苯或苯甲酸作为唯一碳源和能源物质作研究对象,在硝酸盐作电子受体还原条件下,厌氧富集焦化污染土壤菌液,分析菌液中甲苯或苯甲酸降解过程以及硝酸盐浓度的变化,同时通过高通量测序技术对厌氧反硝化菌液中甲苯降解菌和苯甲酸降解菌的菌群结构多样性进行比较分析。实验证明,甲苯或苯甲酸与硝酸盐反应的物质的量比分别为1∶8.7和1∶5.9,这个数据和理论计量学比率在合理程度上可认为相近。在120 d厌氧脱氮富集焦化污染土壤菌液过程中,焦化土壤中的主要菌门为Proteobacteria,反硝化菌液中降解甲苯的优势门为Firmicutes,而降解苯甲酸菌液中的优势门为Proteobacteria.α-proteobacteria、γ-proteobacteria、Bacilli是降解甲苯土壤中的优势纲,而降解苯甲酸土壤中优势纲为β-proteobacteria.Firmicutes门中Exiguobacterium是甲苯降解菌液的优势菌属,而在苯甲酸土壤菌液中Azoarcus为优势菌属。 展开更多

关键词 焦化污染土壤 甲苯 苯甲酸 硝酸根还原 高通量测序

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高铁酸钾及其优化工艺氧化降解吲哚的效能研究 被引量：2

8

作者 张继红 张国凯 +3 位作者 王乐心 陈梦洁 冯卓 李亚男 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2021年第8期149-154,共6页

以吲哚为目标物,研究了高铁酸钾[Fe(Ⅵ)]降解吲哚的最佳条件,建立了反应动力学模型,并考察序批投加Fe(Ⅵ)以及Fe(Ⅵ)/H_(2)O_(2)优化工艺对吲哚的去除效果。结果表明,25℃、吲哚与Fe(Ⅵ)物质的量比为1∶15、pH为7、反应15 min的条件下,... 以吲哚为目标物,研究了高铁酸钾[Fe(Ⅵ)]降解吲哚的最佳条件,建立了反应动力学模型,并考察序批投加Fe(Ⅵ)以及Fe(Ⅵ)/H_(2)O_(2)优化工艺对吲哚的去除效果。结果表明,25℃、吲哚与Fe(Ⅵ)物质的量比为1∶15、pH为7、反应15 min的条件下,吲哚的去除率为77.91%。吲哚的降解速率符合准一级反应动力学模型,其速率常数为0.13468 s-1。序批投加Fe(Ⅵ)5次时,吲哚的去除率提高到92.9%。n[Fe(Ⅵ)]∶n(H_(2)O_(2))为1∶5时,吲哚的去除率提高到87.3%。 展开更多

关键词 高铁酸钾Fe(Ⅵ) 吲哚 反应动力学 H2O2

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Fe(Ⅵ)/H_(2)O_(2)体系对焦化废水中有机物和煤颗粒物的协同处理研究 被引量：2

9

作者 张国凯 王艺霏 +4 位作者 李亚男 冯卓 武亚宁 杨昊 宋子恒 《煤炭科学技术》 CAS CSCD 北大核心 2022年第7期277-283,共7页

我国现有焦化废水处理技术虽可使最终排放废水达到国家标准,但在实际生产中仍有90%以上焦化厂废水处理出水的COD(化学需氧量)无法达标,难降解有机污染物的去除成本过高是主要原因之一。基于焦化废水中有机物达标去除成本高、效率较低,... 我国现有焦化废水处理技术虽可使最终排放废水达到国家标准,但在实际生产中仍有90%以上焦化厂废水处理出水的COD(化学需氧量)无法达标,难降解有机污染物的去除成本过高是主要原因之一。基于焦化废水中有机物达标去除成本高、效率较低,煤颗粒粒径小、沉降较差的问题,建立Fe(Ⅵ)/H_(2)O_(2)体系,结合Fe(Ⅵ)氧化法和类Fenton法两者的优点,以及反应产物Fe(Ⅲ)的絮凝性,研究Fe(Ⅵ)/H_(2)O_(2)体系在水溶液中对煤颗粒的快速氧化絮凝效果和该体系在实际焦化废水中对煤颗粒和有机物的协同去除效果及影响因素,以期为进一步研发该类工业废水同步去除有机物和无机物的高效低耗处理技术提供依据。选取颗粒表面Zeta电位值为反映煤颗粒物沉降性能的主要指标,采用单因素试验,考察H_(2)O_(2)投加量、Fe(Ⅵ)及H_(2)O_(2)反应时间、无机盐等对Fe(Ⅵ)/H_(2)O_(2)体系氧化煤颗粒的影响。采集焦化厂生产废水,考察pH对Fe(Ⅵ)/H_(2)O_(2)体系处理实际焦化废水的影响以及该体系对实际焦化废水中COD、氨氮和SS(悬浮颗粒物)的协同处理效果。结果表明:Fe(Ⅵ)与H_(2)O_(2)可形成优势互补,Fe(Ⅵ)氧化煤颗粒40 s后加入H_(2)O_(2),再反应15 min后,煤颗粒表面Zeta绝对值显著降低,达到较好絮凝沉降效果,且与该体系氧化菲的最佳条件基本一致。无机阳离子的压缩双电层作用使得煤颗粒表面的Zeta电位值更加接近于0,可提高煤颗粒的沉降效果。采用Fe(Ⅵ)/H_(2)O_(2)体系处理实际焦化废水原水水样后,COD、氨氮、SS的去除率分别达到了69.27%、75.95%和89.81%,且有一定的脱色效果。 展开更多

关键词 焦化废水 煤颗粒 难降解有机污染物 化学需氧量 ZETA电位

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Fe(Ⅵ)/H_(2)O_(2)体系氧化降解间甲酚的效能研究 被引量：1

10

作者 冯卓 李亚男 +2 位作者 张静 张国凯 王嘉琪 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2022年第11期194-200,共7页

以间甲酚(MC)为对象,研究了Fe(Ⅵ)/H_(2)O_(2)体系对其的降解效果及机理。考察了Fe(Ⅵ)投加量、H_(2)O_(2)浓度、pH和温度等因素对间甲酚降解率的影响;利用HPLC、GC-MS等方法对其进行分析与表征,解析Fe(Ⅵ)/H_(2)O_(2)体系降解MC过程中... 以间甲酚(MC)为对象,研究了Fe(Ⅵ)/H_(2)O_(2)体系对其的降解效果及机理。考察了Fe(Ⅵ)投加量、H_(2)O_(2)浓度、pH和温度等因素对间甲酚降解率的影响;利用HPLC、GC-MS等方法对其进行分析与表征,解析Fe(Ⅵ)/H_(2)O_(2)体系降解MC过程中的产物并推测可能的降解路径。结果表明,当Fe(Ⅵ)和间甲酚物质的量比为5∶1、H_(2)O_(2)浓度为40 mmol/L、pH为4、温度为25℃时,反应16.5 min后间甲酚的降解率可达到100%,最终矿化度为23.85%。Fe(Ⅵ)氧化MC阶段,起氧化作用的主要为中间高价态铁;后期类Fenton氧化阶段,·OH起主要作用,反应符合准一级动力学模型,反应速率常数为0.35832。 展开更多

关键词 Fe(Ⅵ)/H_(2)O_(2)体系 间甲酚 动力学 羟基自由基 矿化度

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Fe(Ⅱ)、Fe(Ⅲ)和Fe(Ⅵ)活化过硫酸盐氧化降解水中的菲 被引量：1

11

作者 王乐心 李亚男 +3 位作者 张国凯 张继红 陈梦洁 白昀舒 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2022年第1期36-42,共7页

分别采用Fe(Ⅱ)、Fe(Ⅲ)和Fe(Ⅵ)活化过硫酸盐(PS)氧化降解水中的菲,考察了反应pH、药剂投加量及氧化时间等因素的影响,并对比了不同价态铁活化PS对菲的氧化降解效果。在反应pH为8、n(菲)∶n(Fe)∶n(PS)为1∶2∶2的优化条件下,反应60 mi... 分别采用Fe(Ⅱ)、Fe(Ⅲ)和Fe(Ⅵ)活化过硫酸盐(PS)氧化降解水中的菲,考察了反应pH、药剂投加量及氧化时间等因素的影响,并对比了不同价态铁活化PS对菲的氧化降解效果。在反应pH为8、n(菲)∶n(Fe)∶n(PS)为1∶2∶2的优化条件下,反应60 min后Fe(Ⅱ)-PS和Fe(Ⅲ)-PS体系对菲的去除率分别为65.11%和55.86%。在Fe(Ⅵ)-PS体系中,在Fe(Ⅵ)单独氧化时间为5 min、反应pH为7、n(菲)∶n(Fe(Ⅵ))∶n(PS)为1∶2∶2的优化条件下,反应60 min后Fe(Ⅵ)-PS体系对菲的去除率可达83.37%,优于其他两种体系和单独Fe(Ⅵ)氧化体系。Fe(Ⅵ)可有效活化PS,除自由基(SO_(4)^(-)·和·OH)作用外,高价态铁可能增加了体系的氧化能力。 展开更多

关键词 Fe(Ⅱ) Fe(Ⅲ) Fe(Ⅵ) 过硫酸盐 菲 活化

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水中含氮杂环化合物降解的研究进展 被引量：1

12

作者 张继红 李亚男 +1 位作者 宋子恒 张国凯 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2022年第1期235-240,245,共7页

阐述了近年来水中含氮杂环化合物在物理化学、生物等方面降解的最新进展。对比各种方法的优点和缺点发现,高级氧化技术和组合技术在处理实际废水中的含氮杂环化合物方面有很大的优势,具有广阔的发展前景。并结合研究现状,提出了目前处... 阐述了近年来水中含氮杂环化合物在物理化学、生物等方面降解的最新进展。对比各种方法的优点和缺点发现,高级氧化技术和组合技术在处理实际废水中的含氮杂环化合物方面有很大的优势,具有广阔的发展前景。并结合研究现状,提出了目前处理技术所面临的主要问题,对未来的发展提出几点展望,以期给各类废水中的有机污染物的处理提供一定的依据。 展开更多

关键词 氮杂环化合物 物化法 生物法

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Fe(Ⅵ)/Fenton体系协同去除焦化废水中菲和氟离子

13

作者 张国凯 王乐心 李亚男 《山西化工》 2022年第2期296-299,共4页

为考察Fe(Ⅵ)/Fenton体系对焦化废水中有机物和无机物的协同降解效果,选取典型三环类多环芳烃菲和氟离子为研究对象,采用荧光技术,考察不同pH条件下Fe(Ⅵ)对菲的氧化去除效果,以及在弱酸性条件下Fe(Ⅵ)/Fenton体系对菲、氟离子以及菲与... 为考察Fe(Ⅵ)/Fenton体系对焦化废水中有机物和无机物的协同降解效果,选取典型三环类多环芳烃菲和氟离子为研究对象,采用荧光技术,考察不同pH条件下Fe(Ⅵ)对菲的氧化去除效果,以及在弱酸性条件下Fe(Ⅵ)/Fenton体系对菲、氟离子以及菲与氟离子的协同去除效果。结果表明,弱酸性条件下Fe(Ⅵ)对菲的去除率稍差于中性及碱性条件,但该条件下Fe(Ⅵ)/Fenton体系可提高菲的降解率至79%。任何pH条件下缓冲溶液均有利于Fe(Ⅵ)对菲的去除。Fe(Ⅵ)/Fenton体系可协同菲去除氟离子,氟离子去除率可达到39%。对菲的去除主要以氧化作用为主,对氟离子的去除主要以吸附作用为主,且Fenton试剂的用量少,过程中无需调节pH值。 展开更多

关键词 Fe(Ⅵ)/Fenton体系 菲 氟离子 协同去除 焦化废水 有机物 无机物

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微生物联合植物修复沉积物中Cd和Ni的效果及机理

14

作者 陈梦洁 陈中锴 +4 位作者 李亚男 张国凯 张静 张继红 王乐心 《中国给水排水》 CAS CSCD 北大核心 2024年第13期93-101,共9页

针对河道沉积物受重金属污染严重的问题,采用玉米、黑麦草、紫花苜蓿间作和轮作进行盆栽试验,设置单纯植物、丛枝菌根(AM)真菌联合植物和AM真菌-土著优势菌联合植物3种处理方式,研究微生物辅助植物修复技术对沉积物中重金属的异位修复... 针对河道沉积物受重金属污染严重的问题,采用玉米、黑麦草、紫花苜蓿间作和轮作进行盆栽试验,设置单纯植物、丛枝菌根(AM)真菌联合植物和AM真菌-土著优势菌联合植物3种处理方式,研究微生物辅助植物修复技术对沉积物中重金属的异位修复效果及机理。结果表明,微生物联合植物间作-轮作的种植方式可形成优势互补,促进沉积物中重金属Cd和Ni的降解。第1轮玉米和黑麦草间作对Cd的降解效果较好,尤其是施加AM真菌后,沉积物中的Cd含量分别下降了21.81%和30.66%;AM真菌有利于Cd形态向可生物利用态转化,同时增加了脱氢酶和脲酶活性,可提高植物根系对Cd的富集。第2轮紫花苜蓿和黑麦草间作对Ni的降解效果较好,施加AM真菌和AM真菌-土著优势菌后黑麦草根系沉积物中的Ni含量分别降低了24.45%和31.80%。 展开更多

关键词 植物修复 河道沉积物 AM真菌 土著优势菌 重金属形态 酶活性

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Fe(Ⅵ)/Fenton联合体系氧化降解菲的路径及机理 被引量：3

15

作者 李亚男 王乐心 +5 位作者 杨帆 张国凯 饶竹 张继红 陈梦洁 冯卓 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2021年第8期3175-3184,共10页

Fe(Ⅵ)/Fenton联合体系降解多环芳烃的效果良好,但其机理及降解路径仍需进一步被探究.采用荧光及GC-MS技术,考察弱酸条件下Fe(Ⅵ)降解菲的效果,并对比中性及碱性条件研究其氧化机理,进而分析Fe(Ⅵ)/Fenton联合体系对菲的作用机理及菲的... Fe(Ⅵ)/Fenton联合体系降解多环芳烃的效果良好,但其机理及降解路径仍需进一步被探究.采用荧光及GC-MS技术,考察弱酸条件下Fe(Ⅵ)降解菲的效果,并对比中性及碱性条件研究其氧化机理,进而分析Fe(Ⅵ)/Fenton联合体系对菲的作用机理及菲的降解路径.结果表明,弱酸条件下Fe(Ⅵ)氧化菲时,·OH参与反应较少,起氧化作用的可能为中间高价态铁.在该条件下,Fe(Ⅵ)对菲的降解效果稍差于中性及碱性,但此时Fe(Ⅵ)的高氧化性能可提高菲的矿化效果.联合氧化体系中,菲逐步被氧化、羟基化、脱碳、加氢而最终转化为CO_(2)和H_(2)O,主要的中间产物为邻苯二甲酸酯衍生物和9-芴甲醛衍生物.联合氧化体系可合理利用Fe(Ⅵ)氧化过程中产生的Fe(II),并发挥高价态铁与·OH在氧化性能上的优势,实现对菲及产物的降解与矿化. 展开更多

关键词 Fe(Ⅵ)/Fenton体系 降解路径 中间高价态铁 羟基自由基 菲

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纳米塑料聚苯乙烯对水中铅离子的吸附行为研究 被引量：7

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作者 李亚男 陈梦洁 +4 位作者 吴渊 纪伟 张国凯 王嘉琪 李佳洁 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2022年第4期177-185,共9页

纳米塑料作为一种新兴污染物在水中可长久稳定存在,其表面吸附的重金属对水环境产生了潜在危害.本文研究了纳米塑料聚苯乙烯微球在吸附时间、溶液pH、氯化钠溶液、锰离子、温度等不同实验条件下对铅离子的吸附行为.结果表明,粒径为400 n... 纳米塑料作为一种新兴污染物在水中可长久稳定存在,其表面吸附的重金属对水环境产生了潜在危害.本文研究了纳米塑料聚苯乙烯微球在吸附时间、溶液pH、氯化钠溶液、锰离子、温度等不同实验条件下对铅离子的吸附行为.结果表明,粒径为400 nm的单分散聚苯乙烯微球可快速吸附铅离子,吸附平衡时间约为30 min,吸附率达到53.30%.聚苯乙烯微球对铅离子的吸附动力学符合伪一级动力学,吸附等温线遵循Freundlich模型,吸附过程主要为非线性吸附.随着溶液pH的增加,铅离子平衡吸附量增加,静电作用是影响铅离子在聚苯乙烯微球上吸附的关键因素.增加溶液盐浓度,微塑料发生聚集,比表面积减小,吸附位点减少,铅离子的吸附量显著降低,在3.5%氯化钠溶液中,纳米塑料对铅离子的吸附率仅为7.5%.与重金属锰离子共存,可促进聚苯乙烯微球对铅离子的吸附.升高温度,纳米塑料对铅离子的平衡吸附量增加. 展开更多

关键词 纳米塑料 聚苯乙烯 铅离子 吸附 吸附动力学 吸附等温线 NACL溶液

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