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NiW/SAPO-11催化剂对煤焦油加氢尾油模型化合物二十烷加氢异构性能的影响 被引量：1
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作者 赵旭红 吴玉起 +6 位作者 代正华 钟梅 靳立军 刘洋 亚力昆江·吐尔逊 李建 周玉生 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期395-404,共10页
以SAPO-11分子筛为载体,采用机械化学法制备Ni系催化剂,引入W调节其电子结构、晶粒尺寸与形态分布以及催化剂的孔结构、酸性与酸量等,基于对XRD、TEM、BET、NH3-TPD、吡啶吸附红外等结果的深入分析,探究催化剂NiW配比对催化剂性质和煤... 以SAPO-11分子筛为载体,采用机械化学法制备Ni系催化剂,引入W调节其电子结构、晶粒尺寸与形态分布以及催化剂的孔结构、酸性与酸量等,基于对XRD、TEM、BET、NH3-TPD、吡啶吸附红外等结果的深入分析,探究催化剂NiW配比对催化剂性质和煤焦油加氢尾油模型化合物正二十烷(n-C_(20))加氢异构性能的影响规律。结果表明,Ni/SAPO-11负载W后,比表面积不同程度增加,W质量分数为0.5%时比表面积达到最大值149 m^(2)/g;Ni的平均粒径减小,W质量分数为1%时降至最小值4.43 nm,比Ni/SAPO-11减小36%,且Ni^(0)的含量和表面酸量均最高。此外,W促进了Ni的还原,使得还原峰温向低温方向移动。XPS分析表明,随着W含量的增加,Ni^(0)的结合能降低,W5+的结合能升高。二十烷(n-C_(20))的加氢异构产物分布显示,3Ni1W/SAPO-11作用下n-C_(20)的转化率和异二十烷(i-C_(20))的收率均最高,分别为88.23%和75.72%,且以单支链异二十烷(Mono-i-C_(20))为主,收率达71.65%。在线取样结果显示,n-C_(20)在金属位点与酸功能的双重作用下先生成单支链异构体,随着反应的进行向多支链异构体转化,不稳定的多支链异构体会进一步裂解成小分子烷烃。 展开更多
关键词 SAPO-11 长链烷烃 NiW催化剂 加氢异构
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淖毛湖煤和棉秆共热解协同效应分析
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作者 胡孟启 罗杰 +5 位作者 刘洋 钟梅 代正华 靳立军 亚力昆江·吐尔逊 李建 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期85-94,共10页
煤和生物质共热解过程中,填料方式会显著影响挥发分之间相互作用及产物分布。分析分隔放置(Case 1)、机械混合(Case 2)、煤在棉秆上层(Case 3)和煤在棉秆下层(Case 4)4种填料方式下淖毛湖煤(NMH)和棉秆(CS)共热解产物的分布、组成及性质... 煤和生物质共热解过程中,填料方式会显著影响挥发分之间相互作用及产物分布。分析分隔放置(Case 1)、机械混合(Case 2)、煤在棉秆上层(Case 3)和煤在棉秆下层(Case 4)4种填料方式下淖毛湖煤(NMH)和棉秆(CS)共热解产物的分布、组成及性质,并结合分形理论研究共热解半焦的孔隙特征,探究共热解协同效应。结果表明,NMH和CS协同作用因填料方式不同而变化,填料方式对共热解产物分布及性质影响大。用Case 4方式时,共热解焦油产率最高,为15.94%,较理论计算值增加3.89%,正协同效应最显著。此时,CS热解产生的富氢组分及时与NMH热解挥发物发生交互作用,导致H_(2)、CH_(4)和C_(2)~C_(4)产量较理论值降低,共热解焦油产率增加。不同填料方式对共热解焦油中轻油馏分均产生负协同作用。含氧化合物相对含量减少可能是因为共热解过程促进脱氧反应(如脱羧和脱羰基化等),进一步生成脂肪烃,减少含氧官能团发生交联反应;在共热解中,·H自由基与活性含氧基团产生正协同作用,促使焦油中O、N、S原子向固体或气体产物转移。由半焦分形结果可知半焦分形维数D_(1)和D_(2)均在2~3间,说明半焦粗糙度和孔结构均满足分形结构基本特征。对于Case 3和Case 4方式,位于下层样品半焦的表面更粗糙。用Case 3方式所得CS-C孔隙更小;而Case 4方式所得NMH-C孔隙更不均匀,孔结构更复杂。 展开更多
关键词 低阶煤 棉秆 填料方式 共热解 协同效应
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煤直接转化过程的产物调控基础
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作者 靳立军 周洋 +2 位作者 李扬 杨赫 胡浩权 《中国基础科学》 2018年第4期17-20,26,共5页
煤炭清洁高效利用是煤化工的发展方向。相对温和条件下的煤直接转化过程(如煤热解和直接液化等),其产物分布及组成与煤结构关系密切。深入认识低变质煤热解过程中显微组夺和矿物作用及弱键合结构在分子水平反应规律对煤转化过程产物调... 煤炭清洁高效利用是煤化工的发展方向。相对温和条件下的煤直接转化过程(如煤热解和直接液化等),其产物分布及组成与煤结构关系密切。深入认识低变质煤热解过程中显微组夺和矿物作用及弱键合结构在分子水平反应规律对煤转化过程产物调控以及发展新型高效煤转化技术具有重要的指导作用。为此,国家相继在973计划和新近启动的重点研发计划中安排相关的研究任务,并取得明显的进展。本文重点介绍作者正在承担的国家重点研发计划项目"低变质煤直接转化制高品质液体燃料和化学品的基础研究"(编号2016YFB0600300)的研究中,利用建立的新型原位热解-真空紫外单光子电离飞行时间质谱,在原位检测煤特征显微组分、矿物作用和催化转化等过程初级产物形成方面取得的研究进展,以此作为开启分子水平上研究煤直接转化过程产物调控的引玉之砖。 展开更多
关键词 煤转化 结构 反应性 调控
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