本文采用完全活性空间自洽场(complete active space self-consistent field,CASSCF)和加戴维森校正的多参考组态相互作用(multireference configuration interaction with Davidson correction,MRCI+Q)方法,研究了超氧阴离子(O_(2)^(-)...本文采用完全活性空间自洽场(complete active space self-consistent field,CASSCF)和加戴维森校正的多参考组态相互作用(multireference configuration interaction with Davidson correction,MRCI+Q)方法,研究了超氧阴离子(O_(2)^(-))的低激发电子态及自旋-轨道耦合(spin-orbit coupling,SOC)效应对电子态的影响.使用aug-cc-pV5Z-dk基组,计算了O_(2)^(-)第一和第二解离极限对应的42个Λ-S态的势能曲线(potential energy curves,PECs)以及束缚态的光谱常数.同时考虑SOC效应,计算了这42个Λ-S态分裂形成的84个Ω态的PECs和部分束缚态的光谱常数.其中第一解离极限结果与已有文献高度一致,第二解离极限结果为本文计算提供.这些结果为研究O_(2)^(-)的电子结构和光谱性质提供了重要的理论依据.针对a^(4)Σ_(4)^(-)态的双势阱现象,本文通过比较不同基组下的计算结果,证实了a^(4)Σ_(4)^(-)态的双势阱形成源于与a^(4)Σ_(4)^(-)态的避免交叉影响.此外,研究发现基组大小直接影响a^(4)Σ_(4)^(-)态的首个势阱深度,这进一步表明基组选择对光谱常数计算的精确性至关重要.本文数据集可在科学数据银行https://doi.org/10.57760/sciencedb.j00213.00076中访问获取.展开更多
量子纠缠是执行量子计算和构建量子通信网络的关键资源,制备与操控纠缠态光场是实现量子信息处理的基础要素.本文提出了利用双端光学腔倍频产生四组份纠缠态的理论模型,从耦合波方程出发得到Ⅱ类倍频过程的传输矩阵,通过腔内自再现方程...量子纠缠是执行量子计算和构建量子通信网络的关键资源,制备与操控纠缠态光场是实现量子信息处理的基础要素.本文提出了利用双端光学腔倍频产生四组份纠缠态的理论模型,从耦合波方程出发得到Ⅱ类倍频过程的传输矩阵,通过腔内自再现方程和输入输出传输矩阵理论研究了输出的两束倍频光的噪声特性;对于两束倍频光和两束基频泵浦场,利用多组份纠缠光场的充分必要判据PPT方法(positivity under partial transposition criterion)分析了最小辛本征值与泵浦功率及分析频率之间的关系,研究结果表明基频泵浦光与倍频光之间存在四组份纠缠.展开更多
文摘本文采用完全活性空间自洽场(complete active space self-consistent field,CASSCF)和加戴维森校正的多参考组态相互作用(multireference configuration interaction with Davidson correction,MRCI+Q)方法,研究了超氧阴离子(O_(2)^(-))的低激发电子态及自旋-轨道耦合(spin-orbit coupling,SOC)效应对电子态的影响.使用aug-cc-pV5Z-dk基组,计算了O_(2)^(-)第一和第二解离极限对应的42个Λ-S态的势能曲线(potential energy curves,PECs)以及束缚态的光谱常数.同时考虑SOC效应,计算了这42个Λ-S态分裂形成的84个Ω态的PECs和部分束缚态的光谱常数.其中第一解离极限结果与已有文献高度一致,第二解离极限结果为本文计算提供.这些结果为研究O_(2)^(-)的电子结构和光谱性质提供了重要的理论依据.针对a^(4)Σ_(4)^(-)态的双势阱现象,本文通过比较不同基组下的计算结果,证实了a^(4)Σ_(4)^(-)态的双势阱形成源于与a^(4)Σ_(4)^(-)态的避免交叉影响.此外,研究发现基组大小直接影响a^(4)Σ_(4)^(-)态的首个势阱深度,这进一步表明基组选择对光谱常数计算的精确性至关重要.本文数据集可在科学数据银行https://doi.org/10.57760/sciencedb.j00213.00076中访问获取.
文摘量子纠缠是执行量子计算和构建量子通信网络的关键资源,制备与操控纠缠态光场是实现量子信息处理的基础要素.本文提出了利用双端光学腔倍频产生四组份纠缠态的理论模型,从耦合波方程出发得到Ⅱ类倍频过程的传输矩阵,通过腔内自再现方程和输入输出传输矩阵理论研究了输出的两束倍频光的噪声特性;对于两束倍频光和两束基频泵浦场,利用多组份纠缠光场的充分必要判据PPT方法(positivity under partial transposition criterion)分析了最小辛本征值与泵浦功率及分析频率之间的关系,研究结果表明基频泵浦光与倍频光之间存在四组份纠缠.
