Ti-β分子筛催化1-己烯环氧化反应中的失活与再生研究

1

作者 彭欣欣 梁晓航 +3 位作者 赵禹臣 夏长久 罗一斌 舒兴田 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第1期22-29,共8页

分析Ti-β分子筛催化1-己烯环氧化反应过程中的失活的原因,研究其失活过程及再生方法;采用^(13)C MAS NMR和GC-MS等手段分析Ti-β分子筛的积炭情况,并采用XPS、UV-Vis和EDX等手段研究其钛物种变化;进一步以二甲基亚砜溶剂处理失活Ti-β... 分析Ti-β分子筛催化1-己烯环氧化反应过程中的失活的原因,研究其失活过程及再生方法;采用^(13)C MAS NMR和GC-MS等手段分析Ti-β分子筛的积炭情况,并采用XPS、UV-Vis和EDX等手段研究其钛物种变化;进一步以二甲基亚砜溶剂处理失活Ti-β分子筛,对其进行再生研究。结果表明:Ti-β分子筛循环使用10次以后,1-己烯转化率降低至新鲜剂的30%以下;在此过程中,Ti-β分子筛中的部分骨架钛转化为非骨架钛,同时1,2-己二醇副产物堵塞孔道或者覆盖活性中心,两者共同导致Ti-β分子筛失活。以二甲基亚砜在160℃条件下对失活的Ti-β分子筛处理可以脱除大部分吸附的1,2-己二醇,使其催化1-己烯环氧化反应的活性恢复至新鲜剂的83%。 展开更多

关键词 Ti-β 钛前驱体调变 环氧化 非骨架钛 1 2-己二醇

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甲基离子在裂化反应过程中生成及转化研究 被引量：1

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作者 许友好 阳文杰 +5 位作者 刘凌涛 白旭辉 王鹏 欧阳颖 朱金泉 韩月阳 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期277-283,共7页

在固定床微型反应器装置上,采用2种活性位点密度不同的MFI分子筛进行1-戊烯催化裂化反应实验,发现二者气相产物组成尤其是氢气和甲烷存在较大差异,进一步引入热裂化反应气体组成进行对比。研究发现:在负氢离子转移反应较强的环境下,甲... 在固定床微型反应器装置上,采用2种活性位点密度不同的MFI分子筛进行1-戊烯催化裂化反应实验,发现二者气相产物组成尤其是氢气和甲烷存在较大差异,进一步引入热裂化反应气体组成进行对比。研究发现:在负氢离子转移反应较强的环境下,甲基离子易发生双聚或与烯烃叠合反应,氢离子也易发生迁移反应;在负氢离子转移反应几乎为零的热裂化反应系统中,甲基自由基则主要与氢自由基结合或者发生夺氢反应生成甲烷。热裂化反应和催化裂化反应过程中甲烷的生成在本质上具有相似性,均源于前身物甲基离子与氢离子的结合。研究结果为调控甲基离子的反应路径提供理论基础,从而达到抑制甲烷生成的目的。 展开更多

关键词 甲基离子 甲烷 热裂化 催化裂化 乙烯 丙烯

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HMCM-22分子筛催化丙烯齐聚反应性能的研究 被引量：1

3

作者 孔素芳 张成喜 +3 位作者 李永祥 周顺利 陈俊文 刘强 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第10期48-59,共12页

研究了HMCM-22分子筛催化丙烯齐聚反应性能,并与HZSM-5、HY、HMOR、Hβ分子筛进行比较。通过一系列物性表征手段及丙烯齐聚反应性能评价,考察了5种分子筛孔结构、酸性质与丙烯齐聚反应性能的关系。结果表明,分子筛的拓扑结构和酸性对丙... 研究了HMCM-22分子筛催化丙烯齐聚反应性能,并与HZSM-5、HY、HMOR、Hβ分子筛进行比较。通过一系列物性表征手段及丙烯齐聚反应性能评价,考察了5种分子筛孔结构、酸性质与丙烯齐聚反应性能的关系。结果表明,分子筛的拓扑结构和酸性对丙烯齐聚反应活性、选择性和稳定性有显著的影响,HMCM-22分子筛具有多维孔道结构与适中酸性,产物扩散性能好,抗积炭性能优异,在丙烯齐聚反应中的活性与稳定性最优。进一步对HMCM-22分子筛进行孔道和酸性调变以考察其催化丙烯齐聚反应性能,发现B酸酸量与总酸量大的HMCM-22分子筛初始活性高且更易生成高碳数产物,但C_(3n)选择性偏低,介孔比例适中的分子筛稳定性更好。HMCM-22分子筛稳定性评价结果表明,在300 h内丙烯转化率均保持在85%以上,C_(3n)选择性达77.6%,具有优异的丙烯齐聚活性、选择性和稳定性。 展开更多

关键词 丙烯齐聚 HMCM-22 分子筛 孔结构 酸性质

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红外光谱表征酸碱中心在石油炼制与化工催化剂研究中的应用

4

作者 袁蕙 卢立军 +3 位作者 王卅 赵文慧 邱丽美 徐广通 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期885-893,共9页

石油炼制与化工领域工艺过程主要为酸催化反应,少数为碱催化反应,因此催化材料的酸性和碱性中心的全方位认识对工艺过程优化和催化剂性能提升具有重要意义,红外光谱是催化剂酸碱性的重要表征手段。简要概述了固体酸碱的基本概念以及分类... 石油炼制与化工领域工艺过程主要为酸催化反应,少数为碱催化反应,因此催化材料的酸性和碱性中心的全方位认识对工艺过程优化和催化剂性能提升具有重要意义,红外光谱是催化剂酸碱性的重要表征手段。简要概述了固体酸碱的基本概念以及分类,介绍了红外光谱表征催化剂酸碱中心的基本原理和优势,总结了探针分子红外光谱表征的实用经验和参考数据,结合研发实例阐述了红外光谱在炼油化工催化领域中催化剂酸性中心和碱性中心表征中的应用和支撑作用,吡啶和CO是表征酸性中心最常用的探针,在催化裂化、催化裂解、催化加氢等催化剂表征中有着广泛的应用,以吡咯和CO_(2)为代表的探针在石油化工行业催化剂碱性表征方面的应用较少。随着石油化工领域产业升级以及低碳绿色化转型发展,红外光谱表征技术的应用面临新的挑战。 展开更多

关键词 红外光谱 酸性中心 碱性中心 探针分子 催化材料 石油化工

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红外光谱从结构分析到原位表征在石油炼制与化工催化剂研究中的应用

5

作者 袁蕙 卢立军 +3 位作者 王卅 赵文慧 邱丽美 徐广通 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期1420-1429,共10页

石油化工工艺大部分为催化过程,所采用的催化剂主要为各类分子筛、氧化物以及负载金属的氧化物或分子筛等,红外光谱广泛应用于这些催化材料的结构表征研究。主要介绍了红外光谱的原理和仪器附件及实验技术的发展,并综述了在石油化工领... 石油化工工艺大部分为催化过程,所采用的催化剂主要为各类分子筛、氧化物以及负载金属的氧化物或分子筛等,红外光谱广泛应用于这些催化材料的结构表征研究。主要介绍了红外光谱的原理和仪器附件及实验技术的发展,并综述了在石油化工领域红外光谱及其原位技术国内外的应用和进展。随着原位反应池和实验技术的迅速发展,不但可以直接获取本体骨架结构和杂原子键合状态,还可以通过探针分子或反应分子的原位(in situ、operando)表征获得其表面羟基、不同金属活性中心的结构分布和表面反应物吸附选择性等信息,甚至能够捕捉到活化中间体和产物结构等信息,进而深入进行催化材料的构效分析和反应机理的研究。笔者通过文献调研和实践积累总结出红外表征的实用经验和参考数据,并结合实际工业剂研发中的应用案例来阐述红外光谱在石油化工工业的产业升级以及低碳绿色化发展中的支撑和前瞻作用。 展开更多

关键词 红外光谱 活性中心 原位 结构 催化材料 石油化工

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拉曼光谱在石油炼制与化工催化剂研究中的应用

6

作者 袁蕙 王卅 +3 位作者 赵文慧 卢立军 邱丽美 徐广通 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期1758-1768,共11页

石油化工工艺中应用的大部分催化材料主要为各类分子筛、氧化物以及负载金属的氧化物或分子筛等,拉曼光谱在这些催化材料的结构表征研究中受到重视并大力发展。主要介绍了拉曼光谱技术和原位池的发展,总结了拉曼光谱相对红外光谱的优缺... 石油化工工艺中应用的大部分催化材料主要为各类分子筛、氧化物以及负载金属的氧化物或分子筛等,拉曼光谱在这些催化材料的结构表征研究中受到重视并大力发展。主要介绍了拉曼光谱技术和原位池的发展,总结了拉曼光谱相对红外光谱的优缺点,并以石油化工工业中实际工业剂研发的应用案例为主,综述了在石油化工领域拉曼光谱尤其是紫外拉曼光谱的国内外应用和进展,对象集中于传统石油化工领域和新型绿色化学领域中分子筛、氧化物、氧化态和硫化态负载型催化剂、黏结剂等催化材料。拉曼光谱不但可以直接获取本体或负载型催化剂的金属中心的配位状态、催化材料制备液前驱体和积炭等的丰富结构信息,还可以研究水相到固相的催化材料制备过程和气-固反应过程,甚至能够捕捉到活化中间体和产物结构等信息,进而深入研究催化材料的构效分析和反应机理。拉曼光谱的几项新技术、原位技术以及联用技术的进一步发展将在石油化工工业的产业升级以及低碳绿色化发展中发挥重要作用。 展开更多

关键词 拉曼光谱 催化材料 配位状态 活性中心 石油化工

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[B,Al]-IM5分子筛的合成及其在甲苯与乙烯烷基化反应中的催化性能

7

作者 胡湘龙 王永睿 +1 位作者 郝书敏 陈俊文 《北京化工大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期41-53,共13页

采用水热晶化法,以1,5-双(N-甲基吡咯烷)戊烷溴盐(MPPBr_(2))为模板剂,在n(SiO_(2))∶n(Al_(2)O_(3))=40~80的范围内合成了纯相[B,Al]-IM5分子筛。采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、荧光光谱仪(XRF)、电感耦合等离子体发射光... 采用水热晶化法,以1,5-双(N-甲基吡咯烷)戊烷溴盐(MPPBr_(2))为模板剂,在n(SiO_(2))∶n(Al_(2)O_(3))=40~80的范围内合成了纯相[B,Al]-IM5分子筛。采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、荧光光谱仪(XRF)、电感耦合等离子体发射光谱-质谱仪(ICP-MS)、静态氮吸附仪和化学吸附仪等方法对分子筛进行了表征。结果表明,与棒状IM-5分子筛中试样品相比,[B,Al]-IM5分子筛呈片层形貌,XRD峰强度较低,比表面积较大,酸量和B酸量/L酸量较低。在[B,Al]-IM5分子筛的晶化过程中发现,B原子以四配位形式进入分子筛骨架,模板剂的分解量较少,促进了分子筛某方向晶面的生长,出现片层形貌。对于甲苯与乙烯气相烷基化反应,在300℃、n(SiO_(2))∶n(Al_(2)O_(3))=60的条件下,[B,Al]-IM5分子筛的乙烯转化率为97.0%~98.5%,甲苯转化率为12.0%~10.3%,接近理论转化率(12.5%),对-甲乙苯的选择性为41.9%~73.8%,对位选择性为79.1%~85.8%。与ZSM-5相比,[B,Al]-IM5的反应温度较低(300℃),乙烯转化率较高(98.5%),可以稳定运行105 h,较文献报道的改性ZSM-5分子筛和中试IM-5分子筛分别延长了25 h和78 h。 展开更多

关键词 分子筛 [B Al]-IM5 烷基化 对-甲乙苯 催化性能

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基于构效关系研究的石油炼制与化工催化剂表征技术进展

8

作者 徐广通 刘超文 邱丽美 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期841-861,共21页

新型催化剂的研发模式正从过去以实验设计、试错为主向理论设计指导转变,基于催化剂组成结构信息与反应性能建立的构效关系是催化剂设计的重要基础。多种超高分辨电子显微技术、表面分析技术、核磁共振技术、光谱表征技术、基于同步辐... 新型催化剂的研发模式正从过去以实验设计、试错为主向理论设计指导转变,基于催化剂组成结构信息与反应性能建立的构效关系是催化剂设计的重要基础。多种超高分辨电子显微技术、表面分析技术、核磁共振技术、光谱表征技术、基于同步辐射光源的高分辨谱学等技术为研究催化剂活性中心本质提供了重要手段。概述了近20年来催化剂表征技术的发展概况及构效关系的研究方法,重点介绍了原子尺度与原位表征技术的进展,以及表征技术在分子筛、加氢催化剂、重整和丙烷脱氢催化剂、脱硫吸附剂等典型催化剂研究中的应用情况,以期为研究人员更好地研究催化剂构效关系提供导引和启发。 展开更多

关键词 催化剂 原位表征 构效关系 石油炼制与化工

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LaHY分子筛热和水热焙烧固态离子交换研究

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作者 王成强 邢恩会 +2 位作者 罗一斌 欧阳颖 舒兴田 《石油炼制与化工》 北大核心 2025年第2期78-86,共9页

采用液相La离子交换法制备LaY母体分子筛,探究在常压空气和常压水蒸气气氛下,经过焙烧的La离子与Y分子筛Na离子的固态离子交换规律以及结构、酸性和催化性能。通过X射线衍射、X射线荧光光谱、固体核磁共振波谱、吡啶吸附红外光谱等测试... 采用液相La离子交换法制备LaY母体分子筛,探究在常压空气和常压水蒸气气氛下,经过焙烧的La离子与Y分子筛Na离子的固态离子交换规律以及结构、酸性和催化性能。通过X射线衍射、X射线荧光光谱、固体核磁共振波谱、吡啶吸附红外光谱等测试手段对分子筛样品进行表征。结果表明,相比于空气气氛热焙烧,100%水蒸气气氛下的水热焙烧处理更有利于La离子从超笼方钠石笼中迁移,衍射晶面(311)衍射峰的峰强度I 1与衍射晶面(222)衍射峰的峰强度I 2的比值(I 1 I 2)提高了23.8%,La离子流失比例由13%降至6%。在800℃、17 h、100%水蒸气条件下进行水热老化处理后,分子筛结晶保留度提高了6.6百分点,轻柴油微反活性提高了7百分点,焦炭选择性降低了1.2百分点。 展开更多

关键词 镧 Y分子筛 热焙烧 水热焙烧 固态离子交换

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应对市场需求变化的灵活高效催化裂化工艺技术研究与工业实践 被引量：4

10

作者 王启飞 白旭辉 +1 位作者 许友好 于福东 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期1-7,共7页

能源结构调整关头,成品油和化工产品市场需求量和价格呈现正弦型波动,现有炼油转型技术存在不可逆性,且生产方案不可灵活调整,无法满足市场需求。在微观尺度调控单分子和双分子反应路径是解决催化裂化工艺由炼油向化工转型发展缺乏灵活... 能源结构调整关头,成品油和化工产品市场需求量和价格呈现正弦型波动,现有炼油转型技术存在不可逆性,且生产方案不可灵活调整,无法满足市场需求。在微观尺度调控单分子和双分子反应路径是解决催化裂化工艺由炼油向化工转型发展缺乏灵活性问题的有效方法,提出双分子反应指数可以作为单分子和双分子反应的发生比例量度,发现反应温度和分子筛催化剂类型是影响液化气和汽油产率的两个显著变量。试验结果显示:转化率相近时,530℃条件下Y分子筛催化剂作用下的汽油和(丙烯+丁烯)产率分别为47.55%和13.31%,580℃条件下MFI分子筛催化剂作用下的汽油和(丙烯+丁烯)产率分别为22.05%和31.45%;得到反应温度和催化剂类型比例与目标产物产率的关系,提出工业装置生产方案灵活切换调整思路,形成灵活高效催化裂化工艺。工业应用结果显示:数周内完成(丙烯+丁烯)与成品油的生产方案切换,生产方案灵活,为低成本渐进式转型发展提供了技术思路。 展开更多

关键词 单分子反应 双分子反应 双分子反应指数 催化裂化 Y分子筛 MFI分子筛

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空心钛硅分子筛催化材料:从理性设计到工业应用 被引量：1

11

作者 夏长久 杨焯 +4 位作者 林民 朱斌 彭欣欣 汪燮卿 舒兴田 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期18-27,共10页

针对传统钛硅分子筛存在选择性差、活性低和合成重现性差等问题,从“钛状态”和“晶内孔结构”入手,中国石油化工集团有限公司开发了具有自主知识产权的系列空心钛硅分子筛(HTS)催化材料,支撑国内首套环己酮氨肟化和丙烯环氧化技术实现... 针对传统钛硅分子筛存在选择性差、活性低和合成重现性差等问题,从“钛状态”和“晶内孔结构”入手,中国石油化工集团有限公司开发了具有自主知识产权的系列空心钛硅分子筛(HTS)催化材料,支撑国内首套环己酮氨肟化和丙烯环氧化技术实现了工业化。由于模板剂四丙基铵阳离子(TPA+)无法进入分子筛晶内,推测分子筛晶内缺陷溶解和溶解的硅钛物种沿着分子筛外表面再结晶是产生晶内空心和形貌变化的根本原因。综述了近年来HTS在结构设计、催化性能强化和催化氧化应用方面的研究进展,重点归纳总结了HTS在工业中的应用情况。 展开更多

关键词 钛硅分子筛 晶内封闭介孔 催化氧化 环己酮氨肟化 丙烯环氧化

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基于沸石分子筛的CO_(2)分离膜研究进展

12

作者 张倩 范瑛琦 +6 位作者 高俊魁 赵孔银 辛清萍 钟进 拓鹏飞 王辉国 高宁宁 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期1687-1691,共5页

综述了基于沸石分子筛材料的CO_(2)分离膜的研究进展,主要介绍了由不同拓扑结构沸石分子筛制备的无机膜和以沸石分子筛作为填料的混合基质膜的CO_(2)/CH_(4)分离性能,探讨了两种膜目前的研究瓶颈和相应的改进方法。针对以上几点,提出未... 综述了基于沸石分子筛材料的CO_(2)分离膜的研究进展,主要介绍了由不同拓扑结构沸石分子筛制备的无机膜和以沸石分子筛作为填料的混合基质膜的CO_(2)/CH_(4)分离性能,探讨了两种膜目前的研究瓶颈和相应的改进方法。针对以上几点,提出未来的研究重点在于超薄无机膜的制备及缺陷修复、混合基质膜的结构调控及构效关系研究,进而推动基于沸石分子筛材料的CO_(2)分离膜向工业化迈进。 展开更多

关键词 沸石分子筛 CO_(2)分离膜 CO_(2)/CH_(4)分离 缺陷修复 界面形貌

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双重孔结构SiO_(2)的制备及其吸附生物大分子的性能

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作者 赵俊琦 李昕 +2 位作者 孙斌 张晓昕 宗保宁 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期520-524,共5页

采用十六烷基三甲基溴化铵作为有序介孔模板剂和相分离诱导剂,通过相分离和溶胶-凝胶转化,合成了具有较小有序介孔和较大堆积介孔/大孔的双重孔结构SiO_(2)。结果表明,采用该双重孔结构SiO_(2)吸附模型生物大分子,其吸附量明显高于单一... 采用十六烷基三甲基溴化铵作为有序介孔模板剂和相分离诱导剂,通过相分离和溶胶-凝胶转化,合成了具有较小有序介孔和较大堆积介孔/大孔的双重孔结构SiO_(2)。结果表明,采用该双重孔结构SiO_(2)吸附模型生物大分子,其吸附量明显高于单一孔结构MCM-41型SiO_(2),显示双重孔结构SiO_(2)吸附大分子的优势。 展开更多

关键词 模板剂 相分离 有序介孔 双重孔结构SiO_(2)材料 生物大分子

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超高反应温度下的催化裂化反应系统研究及概念设计

14

作者 许友好 阳文杰 韩月阳 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第8期1-6,共6页

催化裂化工艺由汽油生产方案拓展到低碳烯烃生产方案,反应温度大幅度上升,导致热裂化反应更加严重,甲烷和乙烷产率显著增加。为此,将反应器出口温度高于530℃定义为超高温催化裂化反应系统,并对如何抑制该系统中的热裂化反应进行研究,... 催化裂化工艺由汽油生产方案拓展到低碳烯烃生产方案,反应温度大幅度上升,导致热裂化反应更加严重,甲烷和乙烷产率显著增加。为此,将反应器出口温度高于530℃定义为超高温催化裂化反应系统,并对如何抑制该系统中的热裂化反应进行研究,提出抑制热裂化反应技术思路,由此对超高反应温度下的催化裂化反应系统进行概念设计,为降低甲烷和乙烷产率的超高反应温度下的催化裂化反应系统开发提供设计基础。 展开更多

关键词 超高反应温度 催化裂化 热裂化反应 干气

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磷石膏固废资源化利用技术及应用前景

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作者 桑安 曹俊雅 +2 位作者 张莉昕 毛文政 张广积 《现代化工》 CAS 北大核心 2025年第1期34-41,共8页

介绍了磷石膏所含杂质及其对环境带来的危害,并阐述了磷石膏的几种预处理方法。依托VOS viewer可视化软件,对磷石膏资源化利用现状进行了分析,利用方向主要集中在农业、建筑材料、化工原料等方面。最后展望了未来磷石膏利用的技术创新方... 介绍了磷石膏所含杂质及其对环境带来的危害,并阐述了磷石膏的几种预处理方法。依托VOS viewer可视化软件,对磷石膏资源化利用现状进行了分析,利用方向主要集中在农业、建筑材料、化工原料等方面。最后展望了未来磷石膏利用的技术创新方向,包括环境功能材料的制备和路基磷石膏基材料的开发等。 展开更多

关键词 磷石膏 堆存 预处理 资源化利用

原文传递

NiCo双金属阳极催化甲烷氧化强化电解水制氢研究

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作者 刘雨欣 周黎明 +3 位作者 曾建立 杜泽学 吴可荆 梁斌 《应用化工》 北大核心 2025年第2期259-264,共6页

高温固体氧化物电解池SOEC(Solid Oxide Electrolysis Cell)可通过引入甲烷至阳极侧发生氧化反应实现低电压下的电解水制氢。采用一锅水解法合成钐掺杂氧化铈(SDC)作为催化剂载体和氧离子导体,采用浸渍法负载Ni、Co、Fe等单金属及NiCo... 高温固体氧化物电解池SOEC(Solid Oxide Electrolysis Cell)可通过引入甲烷至阳极侧发生氧化反应实现低电压下的电解水制氢。采用一锅水解法合成钐掺杂氧化铈(SDC)作为催化剂载体和氧离子导体,采用浸渍法负载Ni、Co、Fe等单金属及NiCo双金属作为活性位点,探究过渡金属对阳极氧化和制氢性能的影响。结果表明5%Ni_(0.75)Co_(0.25)-SDC作为阳极催化剂时具有最优的催化氧化和电解制氢效果。纯甲烷气氛下,SOEC在0.43 V电解电压下电流密度可达到0.4 A/cm^(2)。活性金属的协同作用在本体系下具有较大影响,在甲烷氛围下NiCo双金属的协同作用可强化金属与载体的相互作用,适量Co的掺杂有利于阳极的电荷转移过程,降低反应的极化电阻,增强Ni的催化活性并促进高电压下甲烷的氧化活性,从而提高电催化效果。 展开更多

关键词 固体氧化物电解池 电解水制氢 NiCo双金属 甲烷氧化 阳极

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氮化碳材料在光催化制备过氧化氢方面的研究进展

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作者 张慧如 孙斌 +1 位作者 张晓昕 赵俊琦 《应用化工》 北大核心 2025年第2期467-472,共6页

综述了基于氮化碳材料光催化生产过氧化氢的研究进展,主要聚焦于对催化剂进行设计与改性,旨在通过增加反应活性位点、扩大光吸收范围、促进光生载流子的分离等手段,提高氮化碳光催化生产过氧化氢的效率。最后展望了氮化碳光催化生产过... 综述了基于氮化碳材料光催化生产过氧化氢的研究进展,主要聚焦于对催化剂进行设计与改性,旨在通过增加反应活性位点、扩大光吸收范围、促进光生载流子的分离等手段,提高氮化碳光催化生产过氧化氢的效率。最后展望了氮化碳光催化生产过氧化氢技术的未来研究和发展前景。 展开更多

关键词 过氧化氢 光催化 氮化碳 催化剂改性

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中国石油炼制领域的重大自主原始创新成果——变径流化床催化反应工程技术创建及工业实践

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作者 许友好 《科技成果管理与研究》 2024年第11期79-81,共3页

约90%的能源、环境及化学品生产过程伴随着复杂的催化反应.流化催化裂化工艺基于气固流态化优异的流动性和高效的传递能力,成为了迄今为止全球最大也是最具有经济效益的催化反应过程.

关键词 流化催化裂化 催化反应过程 催化反应工程 石油炼制 气固流态化 原始创新 传递能力 流动性

原文传递

脱金属-还原策略诱导创制高分散PtZn合金催化剂用于丙烷脱氢反应 被引量：2

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作者 张龙康 马跃 +6 位作者 刘昌呈 万志鹏 翟承伟 王新 徐浩 关业军 吴鹏 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第12期241-252,共12页

丙烷脱氢(PDH)是一种高效的丙烯生产工艺.近年来随着页岩气产量的增加,PDH逐渐成为替代石油催化裂化增产丙烯的重要方法之一.Pt基双金属催化剂在催化PDH领域被广泛研究.其中,PtZn合金双金属催化剂因较好的催化活性和较强的经济可行性,... 丙烷脱氢(PDH)是一种高效的丙烯生产工艺.近年来随着页岩气产量的增加,PDH逐渐成为替代石油催化裂化增产丙烯的重要方法之一.Pt基双金属催化剂在催化PDH领域被广泛研究.其中,PtZn合金双金属催化剂因较好的催化活性和较强的经济可行性,被认为是PDH反应的理想催化剂之一.PtZn合金主要有Pt_(1)Zn_(1),PtZn1.7和Pt3Zn等,其中Pt_(1)Zn_(1)催化PDH反应的活性最好.采用传统共浸渍法制备的PtZn双金属催化剂的金属物种容易分布不均匀,并且成分组成复杂,可能会有多种PtZn合金以及金属单质生成,因此催化活性不理想.如何制备高分散的Pt_(1)Zn_(1)合金催化剂对于PDH工艺的发展有着重要的意义.本文报道了一种分子筛脱金属-还原诱导的策略,将高分散的PtZn合金纳米颗粒负载到Beta沸石上用于PDH反应.首先,在乙二胺的辅助下通过一步水热法合成了杂原子分子筛Zn@Beta.X射线衍射、高分辨透射电镜和紫外-可见光(UV-vis)光谱等结果证明Zn@Beta被成功合成,并且Zn主要以单分散的骨架Zn物种存在.随后,通过简单的浸渍法负载金属Pt.UV-vis光谱、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱和氢气程序升温还原等结果表明,在浸渍的过程中骨架Zn物种从分子筛骨架移出,并与游离的Pt物种产生了强相互作用.再经H2还原最终得到催化剂0.3Pt1Zn@Beta (Pt和Zn的负载量分别为0.3 wt%和1 wt%).XPS、同步辐射吸收谱和球差矫正电镜结果表明,0.3Pt1Zn@Beta形成了以Pt_(1)Zn_(1)合金物种为主的金属纳米颗粒,而通过共浸渍法制备的PtZn双金属催化剂0.3Pt1Zn/Beta中除了Pt_(1)Zn_(1)合金以外,还有大量的金属Pt单质生成.PDH催化性能评价结果表明,与0.3Pt1Zn/Beta和单金属催化剂0.3Pt/Beta相比,0.3Pt1Zn@Beta表现出更好的PDH催化活性和稳定性.550°C反应时,0.3Pt1Zn@Beta催化生成丙烯的速率为128 mmol/gcat./h,而0.3Pt1Zn/Beta和0.3Pt/Beta催化生成丙烯的仅为75和21 mmol/gcat./h.在550°C,1 bar,C3H8:N2 (V:V)=1:4,丙烷空速4.7 h^(-1)的反应条件下,丙烷初始转化率和丙烯初始选择性分别为36.8%和99.3%,24 h连续反应失活率低至0.004 h^(-1).并且在共氢气条件下实现了180 h的平稳运行.0.3Pt1Zn@Beta也表现出了良好的再生性能,经7次循环后仍能保持较好的催化活性,并且再生过程仅需简单的氢气吹扫,避免了空气焙烧导致的金属颗粒的团聚和温室气体的排放.综上所述,本文发展了一种分子筛脱金属-还原诱导策略,可合成高分散的Pt_(1)Zn_(1)合金催化剂并高效催化PDH反应.该方法的关键是Pt浸渍过程中骨架Zn物种迁移出分子筛骨架并与Pt产生强相互作用,有效克服了共浸渍法制备的双金属催化剂分布不均匀、成分不单一的缺点,为沸石负载双金属催化剂的合成提供新思路. 展开更多

关键词 脱金属-还原诱导策略 PtZn合金 Beta分子筛 丙烷脱氢

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环己酮肟气相贝克曼重排S-1分子筛催化剂研究 被引量：1

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作者 赵俊琦 张晓昕 +1 位作者 慕旭宏 宗保宁 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第10期78-84,共7页

采用水热法合成S-1分子筛,并引入助剂Fe调节分子筛不同硅羟基的比例,经含氮化合物缓冲溶液后处理后获得S-1催化剂;采用X射线衍射、N 2吸附-脱附、傅里叶变换红外光谱、等离子体电感耦合原子发射光谱、扫描电子显微镜等手段对合成分子筛... 采用水热法合成S-1分子筛,并引入助剂Fe调节分子筛不同硅羟基的比例,经含氮化合物缓冲溶液后处理后获得S-1催化剂;采用X射线衍射、N 2吸附-脱附、傅里叶变换红外光谱、等离子体电感耦合原子发射光谱、扫描电子显微镜等手段对合成分子筛进行表征,进而考察了助剂Fe含量和含氮化合物缓冲溶液后处理对分子筛物化性质及其催化环己酮肟气相贝克曼重排制ε-己内酰胺性能的影响。结果表明:助剂Fe最佳质量分数为254μg g,经过含氮化合物缓冲溶液处理后,合成分子筛的相对硅羟基总量和巢式硅羟基比例显著增加,其催化环己酮肟气相贝克曼重排转化率和己内酰胺选择性最高,分别达到99.9%和95.0%。 展开更多

关键词 环己酮肟 气相贝克曼重排 Ε-己内酰胺 S-1分子筛 硅羟基

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