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多组分吸附剂级配技术提高催化裂化汽油吸附脱硫性能 被引量：1
1
作者 汲德强 范跃超 +1 位作者 秦玉才 宋丽娟 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第10期72-77,共6页
以催化裂化汽油为研究对象,采用静态和动态吸附脱硫技术将不同金属离子改性分子筛单组分床层与多种分子筛级配床层的吸附脱硫性能进行对比,探讨级配床层中吸附剂的组合顺序和比例对脱硫效果的影响。结果表明:对于单组分而言,Al-Ti-SBA-1... 以催化裂化汽油为研究对象,采用静态和动态吸附脱硫技术将不同金属离子改性分子筛单组分床层与多种分子筛级配床层的吸附脱硫性能进行对比,探讨级配床层中吸附剂的组合顺序和比例对脱硫效果的影响。结果表明:对于单组分而言,Al-Ti-SBA-15分子筛的吸附脱硫性能优于改性Y分子筛,两者总脱硫率相差28百分点以上;双组分级配时,从穿透曲线的结果来看,CeY/NiY组合的穿透曲线出现了一个平台,可能是吸附剂对各种硫化物的吸附和脱除出现了动态平衡,穿透速率较慢,则其脱硫性能最佳,而Cu(Ⅰ)Y/NiY组合的脱硫性能次之;对于三组分吸附剂级配,m(CeY)∶m(NiY)∶m(Al-Ti-SBA-15)=1∶1∶4时穿透速率最慢,是脱硫性能较好的组合。 展开更多
关键词 吸附脱硫 FCC汽油 多组分吸附剂 级配技术
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原位晶化FCC催化剂传质性能的频率响应法辨析 被引量：10
2
作者 秦玉才 高雄厚 +3 位作者 石利飞 张莉 段林海 宋丽娟 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第2期527-535,共9页
以苯为探针分子,采用频率响应(FR)技术和智能重量分析仪(IGA)研究了原位晶化流化催化裂化(FCC)催化剂上的传质行为。结合N_2吸附和扫描电镜(SEM)剖析所得织构性质数据,并与传统半合成FCC催化剂以及稀土改性Y分子筛传质性能进行对比,结... 以苯为探针分子,采用频率响应(FR)技术和智能重量分析仪(IGA)研究了原位晶化流化催化裂化(FCC)催化剂上的传质行为。结合N_2吸附和扫描电镜(SEM)剖析所得织构性质数据,并与传统半合成FCC催化剂以及稀土改性Y分子筛传质性能进行对比,结果表明原位晶化FCC催化剂所具有的独特纳米化和高度分散的分子筛组分分布状态,显著改善了基质大孔/介孔结构与分子筛微孔孔道的贯通性,削弱了分子筛孔道与基质界面间的传质阻力,从而优化了成型催化剂颗粒的传质性能。本研究再次证实了频率响应技术可以检测和辨析多孔催化材料体系中发生的复杂吸附-扩散过程,是一种有效的多级孔催化材料传质性能的研究手段。 展开更多
关键词 频率响应技术 原位晶化 流化催化裂化催化剂 传质过程 孔道贯通性
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酸催化及竞争吸附对CeY分子筛吸附脱硫性能的影响（英文） 被引量：15
3
作者 秦玉才 高雄厚 +4 位作者 段林海 范跃超 于文广 张海涛 宋丽娟 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第3期544-550,共7页
采用液相离子交换(LPIE)法制备了CeY分子筛,并研究烯烃和芳烃对其吸附脱硫性能的影响.利用固定床穿透曲线技术研究吸附剂的脱硫性能,结果表明:烯烃和芳烃的存在均导致吸附剂吸附硫容量减少,然而,烯烃的影响明显强于芳烃.采用原位傅里叶... 采用液相离子交换(LPIE)法制备了CeY分子筛,并研究烯烃和芳烃对其吸附脱硫性能的影响.利用固定床穿透曲线技术研究吸附剂的脱硫性能,结果表明:烯烃和芳烃的存在均导致吸附剂吸附硫容量减少,然而,烯烃的影响明显强于芳烃.采用原位傅里叶变换红外(FTIR)光谱技术研究噻吩、环己烯和苯的吸附行为,结果发现:烯烃和芳烃降低吸附剂脱硫性能的实质分别为吸附剂表面酸性导致的酸催化反应和π-络合吸附的芳烃分子与硫化物分子的竞争吸附.另外,烯烃的影响取决于吸附剂的表面酸性,尤其是强B酸(Br?nsted酸)中心.这是由于B酸中心会导致烯烃和噻吩发生质子化反应,且质子化物种易于进一步发生低聚反应.生成的低聚物覆盖吸附活性中心导致吸附剂对其它噻吩分子的吸附能力降低. 展开更多
关键词 吸附脱硫 B酸中心 π-络合 质子化 低聚反应
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Ce改性对Y型分子筛酸性及其催化转化性能的调变机制 被引量：17
4
作者 张畅 秦玉才 +5 位作者 高雄厚 张海涛 莫周胜 初春雨 张晓彤 宋丽娟 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第2期344-352,共9页
采用液相离子交换(LPIE)法制备了不同离子交换度的Ce Y分子筛.运用电感耦合等离子发射光谱(ICPAES)、X射线衍射(XRD)、N2吸附等温线和氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)等方法对其进行表征,采用原位傅里叶变换红外(in situ FTIR)光谱技术分别... 采用液相离子交换(LPIE)法制备了不同离子交换度的Ce Y分子筛.运用电感耦合等离子发射光谱(ICPAES)、X射线衍射(XRD)、N2吸附等温线和氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)等方法对其进行表征,采用原位傅里叶变换红外(in situ FTIR)光谱技术分别以吡啶和噻吩作为探针分子研究了Ce改性对Y型分子筛酸性能和催化转化性能的影响规律.结果表明,Ce离子改性不改变Y型分子筛晶体的基本骨架,但改变其精细结构.分子筛改性过程中Ce物种优先定位于方钠石(SOD)笼,随着稀土离子含量增大,逐渐出现在超笼中.Ce离子交换过程中产生一定量的Brnsted(B)酸中心,且其量与强度随着Ce含量的增大均呈现先增加后平稳的趋势.同时,Ce离子交换产生与非骨架铝物种和铈物种有关的两种强度不同的Lewis(L)酸中心,且两者均随着Ce含量的增大而增大.噻吩吸附红外光谱表明,由于Ce离子改性产生的强B酸中心可导致噻吩在室温条件下即可发生质子化反应,质子化的噻吩分子可进一步发生低聚反应.而稀土物种与B酸中心的协同作用有利于低聚反应的发生. 展开更多
关键词 原位傅里叶变换红外光谱 CeY 酸性 噻吩 催化转化
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双金属改性ZSM-5/L复合分子筛的制备及其催化芳构化反应性能 被引量：12
5
作者 张若杰 万海 +1 位作者 张乐 宋丽娟 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第7期67-72,共6页
采用分级改性的方法制备Zn-ZSM-5/Pt-L核壳型双金属催化剂,通过改变金属负载量的组配方式对催化剂表面酸性进行调控,利用X射线衍射(XRD)、氮气吸附脱附、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、吡啶吸附-原位傅里叶变换红外光谱(Py-FTIR)等手段进... 采用分级改性的方法制备Zn-ZSM-5/Pt-L核壳型双金属催化剂,通过改变金属负载量的组配方式对催化剂表面酸性进行调控,利用X射线衍射(XRD)、氮气吸附脱附、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、吡啶吸附-原位傅里叶变换红外光谱(Py-FTIR)等手段进行表征,并以正戊烷为原料对催化剂的轻烃芳构化性能进行评价。结果表明,在复合分子筛核壳结构的基础上,分级引入双金属的改性方式有效地调控了催化剂表面的酸分布以及L/B酸比例,使双金属催化剂更好地发挥L酸和B酸的协同催化作用,当Zn和Pt负载量分别为1.0%和0.6%时所表现出的催化性能最优,其正戊烷芳构化反应的转化率为99.1%、芳烃选择性达到47.2%。 展开更多
关键词 ZSM-5 L分子筛 复合分子筛 核壳型 双金属 芳构化
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乙炔氢氯化反应无汞催化剂的制备及应用 被引量：8
6
作者 张磊 姜恒 +3 位作者 王红 董世伟 丁其维 宋丽娟 《石油化工高等学校学报》 CAS 2013年第6期6-11,共6页
以硝酸处理过的椰壳活性炭做载体,锡、铜等金属氯化物为活性组分,采用等体积溶液浸渍法制备了用于乙炔氢氯化反应的无汞Sn-Cu/C催化剂和不同助剂添加量的Sn-Cu-M/C催化剂,并用X射线衍射(XRD)和物理化学吸附仪对其进行了表征。采用常压... 以硝酸处理过的椰壳活性炭做载体,锡、铜等金属氯化物为活性组分,采用等体积溶液浸渍法制备了用于乙炔氢氯化反应的无汞Sn-Cu/C催化剂和不同助剂添加量的Sn-Cu-M/C催化剂,并用X射线衍射(XRD)和物理化学吸附仪对其进行了表征。采用常压固定床反应器考察了催化剂的优化反应工艺条件。结果表明.采用酸处理后的活性炭的比表面积与孔径都有明显增加,且催化剂的金属活性组分在载体表面分散均匀。优化反应工艺条件为:反应温度170℃,体积空速30h-1,原料配比V(HCl)/V(C2H2)=1.05。在该条件下考察催化剂的催化反应性能,结果表明,Sn-Cu/C催化剂的初活性可以达到98%以上,选择性达99%。在添加不同量的助剂组分后,在同样反应条件下,催化剂的活性及稳定性均有较大提高,在反应近20h后,催化剂乙炔转化率达到98%,选择性达到99%。 展开更多
关键词 SN-CU C催化剂 助剂 乙炔 氢氯化 氯乙烯
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芳烃在FCC催化剂上的吸附扩散行为 被引量：3
7
作者 朱萌萌 郑兰歌 +4 位作者 秦玉才 赵胜楠 石利飞 于文宇 宋丽娟 《石油化工高等学校学报》 CAS 2015年第3期7-11,共5页
利用智能重量分析仪(IGA)和程序升温脱附技术(TPD)研究芳烃(苯、对二甲苯及异丙苯)在流化催化裂化(FCC)催化剂及稀土超稳Y型分子筛上的吸附扩散行为。TG/DTG曲线表明,芳烃在FCC催化剂及稀土超稳Y型分子筛上只存在一种吸附模式,推测这种... 利用智能重量分析仪(IGA)和程序升温脱附技术(TPD)研究芳烃(苯、对二甲苯及异丙苯)在流化催化裂化(FCC)催化剂及稀土超稳Y型分子筛上的吸附扩散行为。TG/DTG曲线表明,芳烃在FCC催化剂及稀土超稳Y型分子筛上只存在一种吸附模式,推测这种吸附模式是芳烃与吸附剂之间通过π电子相互作用。另外,FCC催化剂颗粒中,整个传质过程中的速控步骤不是Y型分子筛晶粒内微孔孔道中的扩散过程,而是催化剂基质中长程的大/介孔内的扩散过程及分子筛微孔与基质界面之间的分子交换过程。 展开更多
关键词 FCC催化剂 稀土超稳Y型分子筛 吸附 扩散 芳烃
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Bi、Cu助剂对SnCl4/AC催化乙炔氢氯化反应的影响 被引量：3
8
作者 张健 孙玺 +3 位作者 周维 乔文强 秦玉才 宋丽娟 《石油化工高等学校学报》 CAS 2020年第1期7-11,共5页
以活性炭(AC)为载体制备了负载型SnCl4催化剂,并添加了不同质量分数BiCl3以及CuCl2,以此研究助剂对催化乙炔氢氯化反应性能的影响。结果表明,5%BiCl3-10%CuCl2-10%SnCl4的催化剂配比对乙炔氢氯化反应活性最高。在乙炔/氯化氢体积比1∶1.... 以活性炭(AC)为载体制备了负载型SnCl4催化剂,并添加了不同质量分数BiCl3以及CuCl2,以此研究助剂对催化乙炔氢氯化反应性能的影响。结果表明,5%BiCl3-10%CuCl2-10%SnCl4的催化剂配比对乙炔氢氯化反应活性最高。在乙炔/氯化氢体积比1∶1.1、反应温度170℃、乙炔空速60 h^-1的反应条件下,乙炔转化率最高可达94%。通过对催化剂的表征发现,助剂的引入抑制了反应过程中S的流失,从而提高了催化剂的稳定性和Sn基催化剂的活性。 展开更多
关键词 SnCl4催化剂 助剂 活性 稳定性
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REY对噻吩和四氢噻吩催化转化行为的红外光谱研究 被引量：1
9
作者 张畅 秦玉才 +3 位作者 莫周胜 初春雨 张晓彤 宋丽娟 《石油化工高等学校学报》 CAS 2015年第2期13-18,共6页
以NaY、HY、液相稀土Ce离子交换改性的Y分子筛(L-CeY)和稀土离子改性的超稳Y分子筛(HRSY-3)为研究对象,在氨气程序升温脱附(NH3-TPD)和吡啶吸附傅里叶变换红外光谱(Py-FTIR)表征其酸性能的基础上,采用原位傅里叶变换红外光谱(In situ FT... 以NaY、HY、液相稀土Ce离子交换改性的Y分子筛(L-CeY)和稀土离子改性的超稳Y分子筛(HRSY-3)为研究对象,在氨气程序升温脱附(NH3-TPD)和吡啶吸附傅里叶变换红外光谱(Py-FTIR)表征其酸性能的基础上,采用原位傅里叶变换红外光谱(In situ FTIR)技术以噻吩和四氢噻吩作为探针分子,研究噻吩硫化物在稀土离子改性的Y型(REY)分子筛上的吸附及转化行为。结果表明,室温条件下噻吩在分子筛强B酸中心作用下即可发生质子化反应,质子化的噻吩分子可进一步发生低聚反应,且稀土物种和非骨架铝有关的L酸中心与B酸的协同作用促进质子化噻吩向低聚物的转化;而四氢噻吩在NaY、HY及REY型分子筛上均无催化反应发生。 展开更多
关键词 原位红外 稀土离子 改性Y型分子筛 硫化物 催化转化
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催化裂化条件下噻吩与改性Y分子筛的作用机制 被引量：14
10
作者 祖运 秦玉才 +4 位作者 高雄厚 莫周胜 张磊 张晓彤 宋丽娟 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第7期862-869,共8页
以HY、Ni Y和稀土离子改性的Y分子筛(REY)为研究对象,采用固定床装置评价噻吩模拟油催化裂化性能;运用气相色谱-氢火焰离子发光检测器(GC-FID)、气相色谱-硫化学发光检测器(GC-SCD)和原位红外光谱技术分析产物,关联分子筛的酸性,研究催... 以HY、Ni Y和稀土离子改性的Y分子筛(REY)为研究对象,采用固定床装置评价噻吩模拟油催化裂化性能;运用气相色谱-氢火焰离子发光检测器(GC-FID)、气相色谱-硫化学发光检测器(GC-SCD)和原位红外光谱技术分析产物,关联分子筛的酸性,研究催化裂化条件下噻吩与改性Y分子筛的作用机制。实验结果表明,催化裂化条件下,噻吩与分子筛的作用机制差异主要取决于与B酸或L酸相关的非骨架铝物种或金属离子物种的存在形式。其中,Ni Y分子筛中,噻吩主要是吸附在与Ni OH+物种相关的L酸中心,而Ni4Al O43+等物种减弱B酸性中心从而降低其裂化性能。对HY来说,噻吩易在与Al O+等物种相邻的B酸中心上聚合形成三联噻吩,并发生一定的氢转移和裂化反应;而对REY而言,分子筛中与RE物种相关的L酸位会促进噻吩在与非骨架铝羟基等物种(如Al(OH)+2、Al(OH)2+等)相邻的B酸中心形成的二联噻吩发生氢转移和裂化反应。 展开更多
关键词 噻吩 改性Y分子筛 催化裂化 酸性 作用机制
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Ce改性对Y型分子筛酸中心可接近性及催化活性的影响 被引量：9
11
作者 贾未鸣 秦玉才 +3 位作者 张乐 莫周胜 宋丽娟 孙兆林 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2017年第6期14-19,共6页
以液相离子交换法制备了不同Ce含量的Ce-NaY分子筛,采用XRD、N2吸附-脱附、NH3-TPD等手段对分子筛微观结构、织构性质和总酸量等进行表征,采用原位FTIR光谱技术研究了Ce改性对分子筛酸性的影响,以不同探针分子测定改性前后分子筛的酸中... 以液相离子交换法制备了不同Ce含量的Ce-NaY分子筛,采用XRD、N2吸附-脱附、NH3-TPD等手段对分子筛微观结构、织构性质和总酸量等进行表征,采用原位FTIR光谱技术研究了Ce改性对分子筛酸性的影响,以不同探针分子测定改性前后分子筛的酸中心可接近性(AAI),并以大港轻柴油为原料对改性前后分子筛的催化裂化微反活性进行评价。结果表明:经不同含量的Ce改性后,NaY分子筛的骨架结构并未改变,但其颗粒更为精细,孔隙结构更为发达;随Ce含量的增加,分子筛的非骨架铝减少,脱铝过程得到抑制,L酸中心AAI降低、B酸中心AAI显著提高;Ce-NaY分子筛的催化裂化活性与Ce含量紧密相关,适宜含量Ce物种的引入对提高分子筛的酸催化活性十分有利。 展开更多
关键词 CE Y型分子筛 B酸 酸中心 可接近性 微反活性
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Sn-Bi-Co@AC催化剂在乙炔氢氯化反应中的应用 被引量：5
12
作者 高士梁 孙玺 +3 位作者 吕忠领 秦玉才 张晓彤 宋丽娟 《石油化工高等学校学报》 CAS 2016年第2期1-5,共5页
以活性炭为载体,SnCl_4为活性组分,添加不同含量的BiCl_3以及CoCl_3,制备出了Sn@AC、Sn-Bi@AC、Sn-Bi-Co@AC系列乙炔氢氯化催化剂。运用XRD、物理吸附仪对催化剂微观结构进行了表征,并在常压固定床反应器上进行了乙炔氢氯化反应性能评... 以活性炭为载体,SnCl_4为活性组分,添加不同含量的BiCl_3以及CoCl_3,制备出了Sn@AC、Sn-Bi@AC、Sn-Bi-Co@AC系列乙炔氢氯化催化剂。运用XRD、物理吸附仪对催化剂微观结构进行了表征,并在常压固定床反应器上进行了乙炔氢氯化反应性能评价。研究发现,浸渍法合成的Sn-Bi-Co@AC催化剂中,SnCl_4负载量为10%,BiCl_3负载量为5%,CoCl3负载量为10%时,催化剂性能最优,乙炔转化率和氯乙烯的选择性可分别维持在90%和95%以上长达100h。通过对比三组催化剂失活前后织构性质数据的变化,发现Sn-Bi-Co@AC复合催化剂在失活后比表面积和孔容变化最小,这表明BiCl_3和CoCl_3的加入可以有效降低反应过程中催化剂表面积碳的产生,从而提高了催化剂的寿命。 展开更多
关键词 Sn-Bi-Co@AC催化剂 氢氯化反应 乙炔 氯乙烯
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FER分子筛Lewis酸中心对异丁烯催化转化的影响 被引量：2
13
作者 杨佳宝 惠宇 +3 位作者 秦玉才 张晓彤 王焕 宋丽娟 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第9期1326-1335,共10页
采用不同浓度六氟硅酸铵(AHFS)对FER型分子筛进行同晶置换改性,制备了一系列具有不同酸类型、酸密度及可接近性等特征的改性FER分子筛样品,运用XRD、N_(2)吸附-脱附等温线等方法对其织构性质进行表征,通过NH_(3)-TPD和Py-FTIR关联改性FE... 采用不同浓度六氟硅酸铵(AHFS)对FER型分子筛进行同晶置换改性,制备了一系列具有不同酸类型、酸密度及可接近性等特征的改性FER分子筛样品,运用XRD、N_(2)吸附-脱附等温线等方法对其织构性质进行表征,通过NH_(3)-TPD和Py-FTIR关联改性FER分子筛的酸性质,并结合反应评价系统探究了改性FER分子筛酸中心与丁烯(1-丁烯、异丁烯)骨架异构化反应间的构效关系。结果表明,根据产物收率确定,以1-丁烯和异丁烯分别作为原料时其骨架异构化的最佳反应温度均为350℃,以异丁烯作为原料时副反应更为明显。在脱铝过程中,由于脱铝剂和分子筛中的非骨架铝羟基物种的相互作用,产生了强弱不同的两种新Lewis酸中心,在反应过程中上述两种Lewis酸中心促进了异丁烯齐聚-裂化反应的进行,进而降低了主反应的选择性。 展开更多
关键词 分子筛 催化作用 FER 丁烯 LEWIS酸
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稀土种类对RE-NaY分子筛酸性及催化裂化活性影响 被引量：3
14
作者 刘贺 贾未鸣 +4 位作者 卜禹豪 王焕 惠宇 宋丽娟 孙兆林 《石油化工高等学校学报》 CAS 2019年第2期15-19,共5页
以液相离子交换法分别制得La、Ce、Nd分子筛酸性和催化性能的影响规律。运用X红外光谱技术研究了分子筛的酸性能;以大港轻柴油为原料评价了分子筛的催化裂化微反活性。结果表明,离子半径较小的Nd离子相比于Ce和La离子更易于从超笼迁移进... 以液相离子交换法分别制得La、Ce、Nd分子筛酸性和催化性能的影响规律。运用X红外光谱技术研究了分子筛的酸性能;以大港轻柴油为原料评价了分子筛的催化裂化微反活性。结果表明,离子半径较小的Nd离子相比于Ce和La离子更易于从超笼迁移进入SOD笼,从而使得Nd-NaY分子筛超笼中具有最多的B酸中心,且微孔孔径较大,从而使其表现出最优的催化裂化活性。由此证明,采用较小离子半径的稀土离子改性可有效提升Y分子筛在催化裂化过程中的超笼利用率。 展开更多
关键词 RE-NaY分子筛 离子半径 酸中心 超笼利用率 微反活性
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乙酰丙酮配体对SnCl_(2)/AC催化乙炔氢氯化反应的影响 被引量：2
15
作者 周维 张健 +3 位作者 乔文强 孙玺 秦玉才 宋丽娟 《石油化工高等学校学报》 CAS 2022年第2期37-42,共6页
负载型SnCl_(2)是一种无汞乙炔氢氯化催化剂,为了增强SnCl_(2)催化剂的乙炔氢氯化反应性能,通过引入乙酰丙酮配体(acetylacetone)制备了5.0%Sn(acac)_(2)Cl_(2)/AC催化剂,并对催化剂的物化性能进行了分析。结果表明,在乙炔体积空速为90 ... 负载型SnCl_(2)是一种无汞乙炔氢氯化催化剂,为了增强SnCl_(2)催化剂的乙炔氢氯化反应性能,通过引入乙酰丙酮配体(acetylacetone)制备了5.0%Sn(acac)_(2)Cl_(2)/AC催化剂,并对催化剂的物化性能进行了分析。结果表明,在乙炔体积空速为90 h^(-1)、乙炔与HCl物质的量比为1∶1.1、反应温度为170℃的条件下,5.0%Sn(acac)_(2)Cl_(2)/AC催化剂的乙炔转化率达到96%,高于5.0%SnCl_(2)/AC催化剂的乙炔转化率;结合反应前后催化剂的性能表征,证实引入乙酰丙酮配体可增强SnCl_(2)催化剂的乙炔吸附能力,同时还可起到抑制反应过程中锡流失的作用,有效地提高了SnCl_(2)催化剂的反应活性和稳定性。 展开更多
关键词 氢氯化反应 SnCl_(2)/AC催化剂 乙酰丙酮配体 活性 稳定性
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HZSM-5上正己烷酸催化裂解反应路径及机理的研究 被引量：2
16
作者 翟鹏 郑健 +4 位作者 张锦研 王焕 秦玉才 刘宏海 宋丽娟 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第10期1522-1530,共9页
以正己烷为模型化合物,通过产物分布分析,探讨HZSM-5分子筛上烷烃酸催化裂解反应路径及机理。研究结果表明,反应温度为300℃,不存在热裂解过程的条件下,只有基于碳正离子机理的酸催化反应。催化剂裂化活性与B酸(Brönsted acid)量... 以正己烷为模型化合物,通过产物分布分析,探讨HZSM-5分子筛上烷烃酸催化裂解反应路径及机理。研究结果表明,反应温度为300℃,不存在热裂解过程的条件下,只有基于碳正离子机理的酸催化反应。催化剂裂化活性与B酸(Brönsted acid)量成正相关。由裂解产物的分布特点,其中,丙烯的选择性与催化剂硅铝比和剂油比正相关,而乙烷、乙烯和丙烷的选择性呈负相关性,证实了低酸密度有利于单分子裂解路径的进行。值得注意的是,正己烷直接裂解所得C4产物的总选择性明显高于C_(2)产物,结合量化计算,证实正己烷裂解生成的C_(2)H^(+)_(5)碳正离子难以通过氢转移反应生成乙烯和乙烷,而是更倾向于与正己烷分子形成新的碳鎓离子(C_(8)H^(+)_(19)),继续发生裂解反应生成更多C4产物,揭示了轻烃催化裂解产物中乙烯选择性低的理论本质。综上可知,通过改变催化剂酸密度和剂油比,可实现反应路径的控制,从而调控轻烃酸催化裂解产物的选择性。本研究可为石脑油催化裂解催化剂和工艺开发提供重要的理论支撑。 展开更多
关键词 HZSM-5 催化裂解 Brønsted酸中心 选择性 碳正离子
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Bi-Cu/C催化剂在乙炔氢氯化反应中的催化性能 被引量：4
17
作者 吕忠领 丁其维 +1 位作者 秦玉才 宋丽娟 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第10期32-37,共6页
为了研发一种替代汞催化乙炔氢氯化的催化剂,采用等体积浸渍法制备了用于乙炔氢氯化反应的Bi-Cu/C催化剂,并用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和BET等方法进行了表征。在反应温度170℃、乙炔体积空速30h^(-1)、原料配比V(HCl)/V(C_... 为了研发一种替代汞催化乙炔氢氯化的催化剂,采用等体积浸渍法制备了用于乙炔氢氯化反应的Bi-Cu/C催化剂,并用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和BET等方法进行了表征。在反应温度170℃、乙炔体积空速30h^(-1)、原料配比V(HCl)/V(C_2H_2)=1.05的条件下,采用常压固定床反应器考察了催化剂的催化性能。结果表明:Bi-Cu/C催化剂活性组分在载体表面高度分散;反应20h时,最佳配比下BiCl_3-CuCl_2/C催化剂的活性仍可达70%以上,选择性高于99%;在此催化剂中加入PO_4^(3-)改性后,催化活性和稳定性有了明显提高,乙炔转化率最高时接近98%,达到氯化汞催化乙炔氢氯化的活性,虽然稳定性低于氯化汞催化剂,但为研发乙炔氢氯化非汞催化剂提供了实验基础。 展开更多
关键词 Bi-Cu /C催化剂 乙炔 氢氯化反应 氯乙烯
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Pd⁃Ag/Al2O3催化剂上CO吸附的原位漫反射红外光谱研究 被引量：2
18
作者 吕曼丽 龚珣 +2 位作者 秦玉才 张晓彤 宋丽娟 《石油化工高等学校学报》 CAS 2020年第6期8-12,共5页
采用原位漫反射红外光谱技术,研究CO探针分子在浸渍法制备的Pd⁃Ag/Al2O3催化剂及Al2O3载体上的吸附行为。根据催化剂表面吸附CO后表面物种吸附形态的不同,可以判断不同制备方法所得Pd⁃Ag/Al2O3催化剂上活性中心Pd原子受到助剂Ag原子的... 采用原位漫反射红外光谱技术,研究CO探针分子在浸渍法制备的Pd⁃Ag/Al2O3催化剂及Al2O3载体上的吸附行为。根据催化剂表面吸附CO后表面物种吸附形态的不同,可以判断不同制备方法所得Pd⁃Ag/Al2O3催化剂上活性中心Pd原子受到助剂Ag原子的电子效应和几何效应不同。研究发现,升温前后吸附和脱附CO时,只有Pd⁃Ag/Al2O3⁃LM⁃2催化剂上不存在CO的桥式吸附,且发现随着CO的吸附和脱附温度的升高,HCO_3^-的特征峰强度相对减弱,与此同时HCOO-的吸附特征峰相对增强,两者一致的消长关系说明HCO_3^-在升温的过程中转变为HCOO-。 展开更多
关键词 Pd⁃Ag/Al2O3催化剂 原位红外漫反射 CO 吸附与转化
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助剂对CuO-ZnO-ZrO_2催化剂CO_2加氢制甲醇性能的影响 被引量：1
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作者 李培培 秦玉才 +3 位作者 李强 莫周胜 张媛媛 宋丽娟 《石油化工高等学校学报》 CAS 2016年第3期12-17,共6页
采用燃烧法制备了Al2O3、CeO_2、NiO金属氧化物改性的CuO-ZnO-ZrO_2催化剂,通过X射线衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、H2-程序升温脱附(H2-TPD)、CO_2-程序升温脱附(CO_2-TPD)表征手段,探讨Al2O3、CeO_2、NiO助剂对催化剂物相组成... 采用燃烧法制备了Al2O3、CeO_2、NiO金属氧化物改性的CuO-ZnO-ZrO_2催化剂,通过X射线衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、H2-程序升温脱附(H2-TPD)、CO_2-程序升温脱附(CO_2-TPD)表征手段,探讨Al2O3、CeO_2、NiO助剂对催化剂物相组成及微观结构的影响,且在固定床连续流动反应装置上考察了添加3种不同助剂对CO_2加氢合成甲醇性能的影响。结果表明,Al2O3、CeO_2、NiO助剂均有助于提高CuO-ZnO-ZrO_2催化剂的活性,且添加适量CeO_2的催化剂催化效果最好;3种助剂都可以抑制CuO晶粒的生长和提高CuO的分散度,从而更利于催化剂的还原和H2的吸附解离;3种金属氧化物助剂均可不同程度地调变催化剂表面碱强度和碱性位数目,较之NiO改性的催化剂,Al2O3和CeO_2改性的催化剂表面碱强度更强,碱性位数目也更多,从而更利于CO_2的吸附活化。 展开更多
关键词 二氧化碳加氢 甲醇 燃烧法 CuO-ZnO-ZrO2催化剂 助剂
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