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《物理化学学报》 CSCD 北大核心

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《物理化学学报》是基础学科类学术刊物，由中国科学技术协会主管、中国化学会和北京大学共同主办、北京大学化学学院物理化学学报编辑部编辑出版。月刊。主要刊载化学学科物理化学领域具有原创性实验和基础理论研究类...查看详情>>
  • 主办单位中国化学会；北京大学
  • 国际标准连续出版物号1000-6818
  • 国内统一连续出版物号11-1892/O6
  • 出版周期月刊
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电催化两电子水氧化制备过氧化氢的研究进展
1
作者 林柳 孙泽民 +7 位作者 陈华添 赵莲 孙明月 杨逸涛 廖振升 吴鑫宇 李欣欣 唐城 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第4期11-25,共15页
过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种环境友好的化学氧化剂,广泛应用于水处理、医疗消毒、化学合成等工业领域。电催化两电子水氧化反应(2e^(-)WOR)是一种可以在温和条件下直接从水中生产H_(2)O_(2)的方法。然而,受限于反应机理认识和催化材料... 过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种环境友好的化学氧化剂,广泛应用于水处理、医疗消毒、化学合成等工业领域。电催化两电子水氧化反应(2e^(-)WOR)是一种可以在温和条件下直接从水中生产H_(2)O_(2)的方法。然而,受限于反应机理认识和催化材料设计的不足,2e^(-)WOR的催化选择性和活性仍然较低。本文综述了近年来通过2e^(-)WOR反应路径电合成H_(2)O_(2)的研究进展,首先介绍了2e^(-)WOR的催化机理和研究方法,强调了理论计算加速高选择性、高活性和高稳定性催化剂研究的作用,并讨论了电合成H_(2)O_(2)的不同定量方法和原位表征手段;然后详细总结了高性能2e^(-)WOR电催化剂的调控策略,包括缺陷、掺杂、晶面和界面工程,同时指出了反应器创新设计的重要性;最后展望了电合成H_(2)O_(2)的研究挑战和机遇。 展开更多
关键词 水氧化反应 过氧化氢 催化剂设计 电化学机理 理论研究
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PNIPAm温敏纳米纤维膜:交联作用下的形貌稳定性和响应行为
2
作者 田晓靖 黄至纯 +3 位作者 张青松 王旭 杨宁 邓南平 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第4期52-67,共16页
聚N-异丙基丙烯酰胺(PNIPAm)交联温敏纳米纤维膜作为一种相变温度易于控制的新兴响应性材料,克服了传统PNIPAm块状水凝胶的生产成本高、响应速率慢和PNIPAm非交联温敏纳米纤维耐水性差的缺点,受到广泛研究并应用于智能开关、温度致动器... 聚N-异丙基丙烯酰胺(PNIPAm)交联温敏纳米纤维膜作为一种相变温度易于控制的新兴响应性材料,克服了传统PNIPAm块状水凝胶的生产成本高、响应速率慢和PNIPAm非交联温敏纳米纤维耐水性差的缺点,受到广泛研究并应用于智能开关、温度致动器、水油分离、药物、细胞控制释放和伤口敷料等领域。形貌稳定性和快速响应性是温敏纳米纤维膜在重复体积变化过程中最大的挑战,同时也作为评价PNIPAm温敏纳米纤维膜的实用性最重要指标引起了人们广泛的关注。本文全面综述了PNIPAm温敏纳米纤维膜近二十年来国内外的突破性进展和非交联作用下PNIPAm温敏纳米纤维膜的形貌变化和响应性,重点综合分析了物理和化学交联中交联反应类型、交联度、交联时间和交联分子量对PNIPAm温敏纳米纤维膜的形貌稳定性和响应行为的影响,为之后纤维膜的交联处理提供了理论支持,并对PNIPAm温敏纳米纤维膜的发展及应用前景进行了展望。 展开更多
关键词 聚N-异丙基丙烯酰胺 纳米纤维膜 形貌稳定性 响应性 耐水性
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CuWO_(4-x)/Bi_(12)O_(17)Cl_(2)梯型异质结增强PMS活化性能用于高效抗生素去除 被引量：1
3
作者 陈茹瑶 夏加增 +1 位作者 陈义钢 史海峰 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第6期75-87,共13页
利用光催化剂中产生的光生电荷活化过一硫酸盐(PMS)用于抗生素等污染物的去除,由于结合了光催化反应和PMS活化的独特优势,近年来引起了广泛的关注。然而,对于单一光催化剂,严重的光生电子空穴对的复合限制了其活化PMS的效率。于此,本文... 利用光催化剂中产生的光生电荷活化过一硫酸盐(PMS)用于抗生素等污染物的去除,由于结合了光催化反应和PMS活化的独特优势,近年来引起了广泛的关注。然而,对于单一光催化剂,严重的光生电子空穴对的复合限制了其活化PMS的效率。于此,本文构建了CuWO_(4-x)/Bi_(12)O_(17)Cl_(2)光催化剂,通过梯型异质结促进电荷分离,实现高效PMS活化。通过X射线衍射仪技术(XRD)、高分辨透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和紫外-可见漫反射光谱(UVVis)等分析手段对所制备催化剂的形貌和结构进行了详细的表征。另外,通过在可见光照射下降解四环素(TC),系统地研究了CuWO_(4-x)/Bi_(12)O_(17)Cl_(2)的催化活性。结果发现,与CuWO_(4-x)和Bi_(12)O_(17)Cl_(2)相比,CuWO_(4-x)/Bi_(12)O_(17)Cl_(2)表现出了明显增强的四环素降解活性:在加入微量的PMS及可见光照射30分钟后,对四环素的降解效率达到了94.74%。X射线光电子能谱以及捕获实验结果表明,CuWO_(4-x)/Bi_(12)O_(17)Cl_(2)复合材料遵循梯型异质结电荷迁移机制。得益于梯型异质结的构建,CuWO_(4-x)/Bi_(12)O_(17)Cl_(2)光催化剂中电子和空穴的传输与分离效率得到显著提高,同时还能保持复合材料最佳的氧化还原能力。此外,对比反应前后样品的X射线光电子能谱结果,发现铜离子和氧空位也参与PMS活化,这将促进反应中活性自由基的产生,从而进一步提高了TC的降解效率。本研究为合成可高效活化PMS和降解抗生素的梯型异质结光催化剂提供了新的思路。 展开更多
关键词 CuWO_(4) Bi_(12)O_(17)Cl_(2) 过一硫酸盐 四环素 梯型异质结
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石墨烯嵌锂的拉曼成像 被引量：1
4
作者 唐诗怡 鹿高甜 +5 位作者 苏毅 王广 李炫璋 张广琦 魏洋 张跃钢 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第3期33-38,共6页
锂离子电池由于具有高能量密度,高循环寿命,低自放电率的优势,成为当前使用最为广泛的储能器件。层状材料是极为常用的负极材料,其微观嵌锂行为的研究对提高电池的能量密度和循环寿命有重要意义。本工作发展了一种新的平板微电池结构,... 锂离子电池由于具有高能量密度,高循环寿命,低自放电率的优势,成为当前使用最为广泛的储能器件。层状材料是极为常用的负极材料,其微观嵌锂行为的研究对提高电池的能量密度和循环寿命有重要意义。本工作发展了一种新的平板微电池结构,可用于研究锂离子在各类二维层状纳米材料中的嵌锂行为。我们用机械剥离的单片少层石墨烯为正极,热蒸镀的锂金属为负极,构成石墨烯电池,用恒电压放电的方法进行嵌锂测试。采用拉曼成像技术收集石墨烯G峰信号的空间分布,实现对锂的嵌入过程的显微观测。发现了锂在石墨烯中沿层间扩散迁移,以及石墨烯断层对锂扩散的阻碍作用。这些结果有助于理解放电时锂在石墨烯电极中扩散过程,并且这项研究开发的平板微电池结构可用于多种材料的电化学过程中的微观过程表征,同时可实现与光学、电学、电子显微学等多种表征手段的兼容,具有较好的应用前景。 展开更多
关键词 平板微电池 石墨烯 嵌锂 拉曼成像 断层
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负载Pt-WOx催化剂上甘油选择氢解合成1,3-丙二醇 被引量：1
5
作者 李宇明 刘海超 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第10期73-80,共8页
甘油是重要的生物质基平台分子,可以从生物柴油生产过程中作为副产物大量获得。本文采用等容浸渍法,在氧化钛、三氧化二铝和氧化锆载体上制备一系列具有不同WO_(3)表面密度的负载Pt-WO_(x)催化剂,研究了它们在甘油选择氢解合成1,3-丙二... 甘油是重要的生物质基平台分子,可以从生物柴油生产过程中作为副产物大量获得。本文采用等容浸渍法,在氧化钛、三氧化二铝和氧化锆载体上制备一系列具有不同WO_(3)表面密度的负载Pt-WO_(x)催化剂,研究了它们在甘油选择氢解合成1,3-丙二醇反应中的催化性能。实验结果表明,WO_(3)的表面密度显著影响这些催化剂的活性和1,3-丙二醇选择性,它们均在1.5–2.0 W·nm^(−2)表面密度时表现出最优性能,表明分散的WO_(x)物种是影响Pt-WO_(x)催化剂性能的关键因素。通过原位红外CO吸附表征等方法发现Pt粒子与WO_(x)物种之间存在电荷转移和强相互作用,进而提高Pt-WO_(x)催化剂的甘油氢解转化为1,3-丙二醇的活性。进一步比较甘油、1,2-丙二醇和1,3-丙二醇的氢解反应发现,1,3-丙二醇的氢解速率常数低于甘油和1,2-丙二醇,表明在Pt-WO_(x)催化剂上1,3-丙二醇具有更高的反应稳定性,这跟Pt-WOx催化剂具有较高的1,3-丙二醇选择性相一致。结合氢气分压对甘油氢解活性表现出的火山型影响结果和在D_(2)/D_(2)O存在下,观察到的1,3-丙二醇产物中仲碳与伯碳上的H原子数的比例(~1:2),我们推测在甘油氢解合成1,3-丙二醇反应中,甘油首先在Pt-WO_(x)催化剂上脱氢生成甘油醛中间体,然后甘油醛进一步脱水和加氢转化为1,3-丙二醇。 展开更多
关键词 甘油 1 3-丙二醇 氢解反应 PT催化剂 WO3 强相互作用
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化学链钒氧载体及覆盖度效应研究
6
作者 张涛 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第8期6-7,共2页
丙烯是化工行业重要的基础原料之一。在众多生产丙烯的工艺中,丙烷无氧脱氢(PDH)以丙烯选择性高、技术成熟度高、投资成本低的特点,成为目前最具竞争力的丙烯生产工艺^(1,2)。但商业化的Pt基和Cr基催化剂因其成本高昂、环境污染和丙烷... 丙烯是化工行业重要的基础原料之一。在众多生产丙烯的工艺中,丙烷无氧脱氢(PDH)以丙烯选择性高、技术成熟度高、投资成本低的特点,成为目前最具竞争力的丙烯生产工艺^(1,2)。但商业化的Pt基和Cr基催化剂因其成本高昂、环境污染和丙烷转化率受热力学平衡限制等因素而影响了其应用和发展^(3,4)。因此,开发新型、可替代的脱氢工艺及与之配套的催化剂体系具有重要的科学研究和工业应用价值。 展开更多
关键词 催化剂体系 丙烯选择性 热力学平衡 脱氢工艺 化学链 氧载体 科学研究 环境污染
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高结构稳定性、低泄漏率三维铜@石墨烯复合相变材料的制备 被引量：4
7
作者 李晓明 高逸丹 +8 位作者 孔庆强 谢莉婧 刘卓 郭晓倩 刘燕珍 卫贤贤 杨晓 张兴华 陈成猛 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第1期143-154,共12页
由于能源消费需求的持续增长和传统化学燃料的日益枯竭,对可再生能源的需求日益迫切。以地热能、太阳能为代表的可再生能源脱颖而出。然而,这些能源的应用易受到天气、季节、地点和时间的影响,具有不稳定性、随机性、波动性和间歇性。... 由于能源消费需求的持续增长和传统化学燃料的日益枯竭,对可再生能源的需求日益迫切。以地热能、太阳能为代表的可再生能源脱颖而出。然而,这些能源的应用易受到天气、季节、地点和时间的影响,具有不稳定性、随机性、波动性和间歇性。储能技术是解决上述问题的有效途径,它可以在需要的时候储存或释放能量。在各种储能技术可选材料中,相变材料(PCMs)是智能热能管理和便携式热能领域的有力候选者。大多数相变材料都存在导热系数低、环境污染、熔点泄漏等问题,因此有必要将相变材料封装到支撑骨架材料中。事实上,支撑材料在应用中仍面临着一些重大挑战。首先,骨架材料应能抵抗相变材料在相变过程中的体积变化,即具有良好的结构稳定性。其次,还应具有较高的导热系数和较低的泄漏率。石墨烯气凝胶(GA)已被证明是提高相变材料形状稳定性的有效支撑骨架,但相变引起的泄漏和网络结构的脆性是制约其应用的关键问题。在此,我们提出了一种双脉冲电镀的强化策略,用于制备铜@石墨烯气凝胶(Cu@GA)作为相变储能骨架材料。这一结构设计中,石墨烯气凝胶上的石墨烯片层上均匀地镀上了铜层,且不同片之间被铜镀层所连接。这种铜增强石墨烯气凝胶网络结构赋予复合材料良好的导热性和坚固的骨架稳定性,有利于增强相变换热和抑制相变过程中的泄漏。此外,通过真空浸渍法将十八胺(ODA)封装在Cu@GA骨架中,获得了结构稳定性高、泄漏率低的复合相变材料(Cu@GA/ODA),保证了ODA在Cu@GA骨架材料中的均匀分散和填充。通过比较复合相变材料的重量变化,研究了不同骨架对复合相变材料泄漏率的影响。优化后的复合相变材料(CPCM)Cu@GA/ODA经20次储热、放热循环后,泄漏率降低至19.82%(w,质量分数),而GA/ODA和GOA/ODA为骨架的复合相变材料的泄漏率分别为80.31%(w)和72.99%(w)。为了探讨这种影响的原因,用扫描电子显微镜(SEM)观察了循环后骨架的形貌。铜/石墨烯气凝胶(Cu@GA)骨架材料没有明显的收缩或坍塌,仍可以保持完整的三维网络结构,而氧化石墨烯气凝胶(GOA)和石墨烯气凝胶(GA)的骨架材料三维结构不复存在,且在氧化石墨烯/石墨烯片能够观察到明显的裂隙。铜涂层可以提高骨架的微观结构稳定性,有利于提高结构稳定性,降低复合材料的泄漏率。同时,该研究为构建理想的金属增强石墨烯气凝胶复合骨架材料铺平了新的道路,该复合材料具有优异的综合性能,可用于未来的相变储能、多孔微波吸收和储能应用。 展开更多
关键词 电镀 铜/石墨烯气凝胶 三维石墨烯骨架 相变材料 脆性
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单原子配位结构及与载体相互作用的调控用于二氧化碳电催化还原 被引量：2
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作者 陈宇新 王丽君 +5 位作者 姚志波 郝磊端 谭心怡 Justus Masa Alex W.Robertson 孙振宇 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第11期140-159,共20页
电催化二氧化碳还原(ECR)制备高值化学品被认为是在碳中和背景下实现可再生能源存储及降低CO浓度的一种有效策略。为了实现此目标,催化剂的开发与设计是ECR研究的关键。单原子催化剂(SACs)因其独特的电子结构、明确的配位环境和极高的... 电催化二氧化碳还原(ECR)制备高值化学品被认为是在碳中和背景下实现可再生能源存储及降低CO浓度的一种有效策略。为了实现此目标,催化剂的开发与设计是ECR研究的关键。单原子催化剂(SACs)因其独特的电子结构、明确的配位环境和极高的原子利用率,近年来在ECR领域引起了广泛关注。通过调节SACs的中心金属元素种类和局部配位结构,可有效调节SACs对CO和其还原中间体的吸附强度和催化活性。本文总结了SACs在ECR领域所取得的最新研究进展,重点讨论了SACs的配位结构及其与载体之间的相互作用对催化活性的影响以及相关调控策略,最后,提出了SACs应用于ECR所面临的机遇与挑战。 展开更多
关键词 二氧化碳还原 单原子催化剂 电催化 配位结构 修饰
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锂金属电池中的复合负极 被引量：2
9
作者 赵雨萌 任凌霄 +1 位作者 王澳轩 罗加严 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第2期47-60,共14页
锂金属具有理论比容量高、电位低等优点,被认为是电极中的“圣杯”。然而,锂金属负极在循环过程当中存在着不可控的枝晶生长、体积膨胀等问题,严重地阻碍了锂金属电池的商业化进程。本综述首先概述了锂枝晶的形成机理,然后对由小及大,... 锂金属具有理论比容量高、电位低等优点,被认为是电极中的“圣杯”。然而,锂金属负极在循环过程当中存在着不可控的枝晶生长、体积膨胀等问题,严重地阻碍了锂金属电池的商业化进程。本综述首先概述了锂枝晶的形成机理,然后对由小及大,自内而外,总结了近年来三种不同层次的锂金属电池复合负极:锂金属负极内部结构的复合、锂金属电池内部结构的复合以及锂金属电池内部环境与外界操作条件的复合。最后,本综述对未来多层次锂金属电池复合负极的前景做出了展望。 展开更多
关键词 锂金属电池 锂枝晶 复合负极 内部结构 外界操作条件 多层次复合
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高活性氮化碳纳米片的制备策略 被引量：2
10
作者 李开宁 张梦曦 +4 位作者 欧小雨 李睿娜 李覃 范佳杰 吕康乐 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第8期14-24,共11页
二维聚合物材料氮化碳纳米片因具有独特的电学特性、化学稳定性,在环境治理、能源转换领域有广阔的应用前景。开发绿色友好、经济高效的g-C_(3)N_(4)纳米片剥离策略和合成方法,是催化、能源、材料领域的热点问题。本文重点介绍了关于二... 二维聚合物材料氮化碳纳米片因具有独特的电学特性、化学稳定性,在环境治理、能源转换领域有广阔的应用前景。开发绿色友好、经济高效的g-C_(3)N_(4)纳米片剥离策略和合成方法,是催化、能源、材料领域的热点问题。本文重点介绍了关于二维g-C_(3)N_(4)纳米片的剥离方法与制备策略的研究进展,同时对现有方法进行对比和分析,主要包括热氧化刻蚀、超声辅助剥离、化学法、机械法以及模板法等。文章的最后对g-C_(3)N_(4)纳米片的剥离制备所面临的问题和挑战,进行了讨论,并展望其未来发展方向。 展开更多
关键词 氮化碳 纳米片 剥离 光催化 半导体
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激光作用铅卤钙钛矿的机理与应用 被引量：2
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作者 王嘉鑫 沈威力 +3 位作者 胡锦宁 陈军 李晓明 曾海波 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第4期54-72,共19页
近年来,铅卤钙钛矿纳米晶因其易制备,低成本,高性能等特性引起了人们极大的关注。钙钛矿纳米晶的光电性能优越应用潜力巨大,然而稳定性问题制约着它进一步发展,使其无法与已经商业化的应用相匹敌。针对钙钛矿材料的稳定性问题,人们展开... 近年来,铅卤钙钛矿纳米晶因其易制备,低成本,高性能等特性引起了人们极大的关注。钙钛矿纳米晶的光电性能优越应用潜力巨大,然而稳定性问题制约着它进一步发展,使其无法与已经商业化的应用相匹敌。针对钙钛矿材料的稳定性问题,人们展开了很多研究,其中一个方面就是光照稳定性。该方面的研究可以为制备高稳定性钙钛矿材料和器件奠定基础,还可以利用光照(特别是激光)来调控钙钛矿的结构和性能,拓展其在光电领域的全方位应用。本文专注于激光照射下钙钛矿的变化及其相关应用,首先综述了激光辐照铅卤钙钛矿时出现的变化现象以及微观机理;其次,基于这些变化机理,介绍了最近研究人员如何使用激光技术对钙钛矿薄膜和器件进行性能调控,以及激光直写钙钛矿技术的相关应用。 展开更多
关键词 铅卤钙钛矿 激光 光稳定性 光电器件 性能调控
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碳点增强的Ru纳米颗粒复合材料用于碱性条件下高效电解水析氢 被引量：5
12
作者 刘源 李卫东 +1 位作者 吴捍 卢思宇 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第7期154-161,共8页
氢能源被认为是二十一世纪的新型能源,其有望解决由传统化石燃料的过度使用而带来的环境污染和全球变暖等问题。电解水析氢(HER)因其绿色环保的特点引起了巨大的关注。同时,为进一步提升电催化剂的催化性能和降低其制作成本,碳基金属杂... 氢能源被认为是二十一世纪的新型能源,其有望解决由传统化石燃料的过度使用而带来的环境污染和全球变暖等问题。电解水析氢(HER)因其绿色环保的特点引起了巨大的关注。同时,为进一步提升电催化剂的催化性能和降低其制作成本,碳基金属杂化材料被开发出来并表现出高效的催化活性。其中,碳点(CDs)因其合成方便、生物相容性好、色彩丰富、化学稳定性好和优异的电子传导性能,在传感、生物成像及源转换方面有良好的应用潜力。碳点通常作为载体被广泛应用在碳基金属杂化材料电催化剂的构筑上,目前,普遍认为碳点具有优异的限域作用,能够有效地抑制金属纳米颗粒的生长和团聚,从而制备出分布均匀,尺寸可控的碳基金属杂化材料,然而,从小分子原料到碳点的形成过程却鲜有报道。在本研究中,我们以碳点和合成碳点的小分子原料为前驱体,分别制备了氮掺杂的高结晶性碳点负载的钌纳米颗粒杂化材料(Ru@CDs)和小分子负载的钌纳米颗粒杂化材料(Ru@Molecule),探究了小分子在形成碳点的过程中和Ru之间的相互作用以及对电解水析氢反应(HER)性能的影响。同时,我们制备了金属有机骨架(MOF)、碳纳米管(CNTs)、石墨烯(GO)等不同载体,构建了不同碳基载体负载的Ru纳米颗粒(Ru@M)。其中,以碳点作为载体制备的Ru@CDs杂化材料,Ru纳米颗粒在尺寸和分散性上都是可控的,活性位点有效暴露,表现出优异的HER活性和良好的稳定性,在电流密度为10 mA·cm^(-2)时的过电位仅为22 mV。研究表明,从小分子到碳点的形成需经过一个中间态,而中间态无限域作用,随着煅烧温度的升高,小分子逐渐向碳点转变。碳点与金属离子之间的配位作用形成这种独特的空间限域作用是形成单分散Ru纳米颗粒的关键。因此,碳点是优异的HER催化剂载体。该工作不仅揭露了碳点的独特的空间限域能力对所负载金属的作用及其对电催化活性的影响,同时也为将来碳点基金属电催化剂的开发提供了参考。 展开更多
关键词 碳点 碳基载体 杂化材料 电解水产氢
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SCN掺杂提高CsPbI_(3)胶体量子点的稳定性和光探测性能 被引量：2
13
作者 郑超 刘阿强 +1 位作者 毕成浩 田建军 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第4期160-166,共7页
无机卤化物钙钛矿CsPbI_(3)胶体量子点因其优越的光电性能在光伏和发光器件领域中表现出极大的发展前景。然而,CsPbI_(3)较差的稳定性阻碍了实际应用。为此,我们采用SCN−离子掺杂CsPbI_(3)(SCN-CsPbI_(3))量子点用于提高量子点的光学性... 无机卤化物钙钛矿CsPbI_(3)胶体量子点因其优越的光电性能在光伏和发光器件领域中表现出极大的发展前景。然而,CsPbI_(3)较差的稳定性阻碍了实际应用。为此,我们采用SCN−离子掺杂CsPbI_(3)(SCN-CsPbI_(3))量子点用于提高量子点的光学性能和稳定性。研究表明,SCN−离子掺杂不仅减少了量子点缺陷、改善了光学性能,还提高了Pb-X键能、量子点结晶质量以及钙钛矿结构稳定性。结果表明,SCN-CsPbI_(3)量子点的荧光量子产率(PLQY)超过90%,远高于未掺杂原始样品(PLQY为68%)。高的荧光量子产率表明量子点具有较低的缺陷态密度,这归咎于缺陷的减少。空间限制电荷和时间分辨荧光光谱等研究也证实SCN−离子掺杂减少了量子点的缺陷。此外,SCN-CsPbI_(3)量子点展现出很好的抗水性能,其荧光强度在水中浸泡4 h后依然保持85%的初始值。而未掺杂原始样品的荧光性能很快消失,这是因为水诱导其相变。基于SCN-CsPbI_(3)量子点的光电探测器表现出宽波域响应(400–700 nm),高的响应率(90 mA·W^(−1))和超过1011 Jones的探测度,远高于未掺杂原始量子点探测器的性能(响应率为60 mA·W^(−1)和探测度为1010 Jones)。 展开更多
关键词 无机卤化物钙钛矿 量子点 掺杂 稳定性 光电探测器
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1D Mn_(0.2)Cd_(0.8)S纳米棒/2D Ti_3C_(2)纳米片肖特基异质结的构建及光催化产氢性能研究 被引量：12
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作者 姜志民 陈晴 +3 位作者 郑巧清 沈荣晨 张鹏 李鑫 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第6期180-190,共11页
开发低成本的半导体光催化剂以实现可见光下高效、持久的光催化分解水产氢化是一个非常具有挑战性的课题。近年来,1D Mn_xCd_(1-x)S纳米结构由于载流子扩散路径短,长径比高,具有优异的光吸收、电荷分离和H_(2)析出活性,而广泛地应用在... 开发低成本的半导体光催化剂以实现可见光下高效、持久的光催化分解水产氢化是一个非常具有挑战性的课题。近年来,1D Mn_xCd_(1-x)S纳米结构由于载流子扩散路径短,长径比高,具有优异的光吸收、电荷分离和H_(2)析出活性,而广泛地应用在光催化H_(2)析出应用中。然而,单一的Mn_xCd_(1-x)S光催化剂仍然存在着一些缺点,如光生电子-空穴对的快速复合和量子效率低等。为了进一步促进光生电荷载流子的分离和H_(2)释放动力学,采用原位溶剂热法合成了Mn_(0.2)Cd_(0.8)S纳米棒(MCSNRs)和Ti_3C_(2)MXene纳米片(NSs)之间的1D/2D肖特基异质结。采用各种表征方法深入地研究了金属Ti_3C_(2)MXene NSs在Mn_(0.2)Cd_(0.8)S纳米棒上促进光催化H_(2)进化的关键作用和潜在机制。通过X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、高分辨透射电镜(HRTEM)、元素分布图和X射线光电子能谱(XPS)等测试手段,证实成功地构建了低成本的肖特基杂质结,并将其应用于光催化产氢反应中。此外,在Na_(2)SO_3和Na_(2)S混合牺牲剂溶液中,进行了光催化析氢反应。优化后的1D/2D肖特基异质结的最高析氢速率为15.73 mmol·g^(-1)·h^(-1),比纯MCS NRs(2.34 mmol·g^(-1)·h^(-1))高6.72倍。在420nm处获得了19.6%的表观量子效率(AQE)。稳定性测试结果表明,二元光催化剂具有良好的光催化稳性性及广阔的应用前景。更有趣的是,紫外-可见漫反射光谱、光致发光(PL)光谱、瞬态光电流响应和极化曲线谱都清楚地证实了MCS NRs和Ti_3C_(2)MXene纳米片之间的有效电荷分离。线性扫描伏安法(LSV)也表明,MXene助催化剂的加入可以显著降低纯MCS NRs的过电位,证实2D Ti_3C_(2)NSs可以作为电子导电桥梁,改善H_(2)析出动力学。总之,金属Ti_3C_(2)MXene NSs和MCS NRs之间的2D/1D杂化肖特基异质结不仅可以大大改善光生电子和空穴的分离,而且可以减少H_(2)析出过电位,从而显著提高光催化产氢活性。希望本文的研究能为低成本肖特基异质结的构建提供新的思路,为光催化H_(2)生产的实际应用提供参考。 展开更多
关键词 光催化产氢 1D Mn_(0.2)Cd_(0.8)S纳米棒 Ti_3C_(2)Mxene纳米片 2D/1D肖特结 太阳燃料
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稀土-天然皮革可穿戴X射线防护材料的合成及性能 被引量：8
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作者 李倩 丁平平 +2 位作者 王亚平 廖学品 石碧 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第10期182-190,共9页
天然皮革(NL)具有质轻、无毒、柔软和可穿戴性好的特点。本文将稀土氧化物纳米粒子(RE)引入天然皮革中制备了稀土-天然皮革复合材料(RE-NL),并考察其X射线屏蔽性能。采用X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜等方法对所制备的材... 天然皮革(NL)具有质轻、无毒、柔软和可穿戴性好的特点。本文将稀土氧化物纳米粒子(RE)引入天然皮革中制备了稀土-天然皮革复合材料(RE-NL),并考察其X射线屏蔽性能。采用X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜等方法对所制备的材料进行表征,结果表明,通过制革的“复鞣”方法可成功制得稀土-天然皮革复合材料。对不同稀土天然皮革复合材料进行X射线屏蔽性能测定,发现纳米氧化镧-天然皮革(La-NL)有更优异的屏蔽性能,这是因为其K吸收边能量同X射线入射能量较近。当纳米La_(2)O_(3)在材料中的摩尔含量为7.80 mmol·cm^(−3)时,所制备的La_(7.80)-NL在40–80 keV有优异X射线屏蔽性能,比0.25 mm的铅板(摩尔含量为54.7 mmol·cm^(–3))具有更好的屏蔽性能,表明稀土在天然皮革中的高度均匀分布增强了其对X射线的屏蔽能力。力学性能测试表明稀土-天然皮革X射线屏蔽材料较高分子聚合物基稀土复合材料具有更好的力学性能和柔软性。 展开更多
关键词 天然皮革 纳米稀土粒子 X射线 可穿戴防护材料 衰减效率
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探究Cu/ZnO相互作用对CO_(2)加氢制甲醇反应性能的影响 被引量：5
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作者 李聪明 陈阔 +2 位作者 王晓月 薛楠 杨恒权 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第5期201-212,共12页
利用可再生绿氢和二氧化碳生产甲醇是未来解决二氧化碳排放的根本途径之一,而研发高效稳定的甲醇合成催化剂是决定整个合成工艺的关键因素之一。负载型催化剂(金属纳米颗粒负载在载体表面)在甲醇合成反应中占有重要地位,而金属-载体相... 利用可再生绿氢和二氧化碳生产甲醇是未来解决二氧化碳排放的根本途径之一,而研发高效稳定的甲醇合成催化剂是决定整个合成工艺的关键因素之一。负载型催化剂(金属纳米颗粒负载在载体表面)在甲醇合成反应中占有重要地位,而金属-载体相互作用常被用来稳定金属颗粒,调控催化剂活性、选择性和稳定性。尽管对金属–载体相互作用进行了大量研究,但是关于不同强度金属–载体相互作用对催化剂的结构和性能影响的理解仍然是匮乏的。本工作合成了三种具有不同强度金属–载体相互作用的Cu/ZnO-SiO_(2)催化剂,探究了其对CO_(2)加氢制甲醇反应性能的影响。H2-TPR和XPS表征结果表明,通过改变沉淀顺序可以调变Cu/ZnO-SiO_(2)催化剂中金属–载体相互作用,FT-IR结果证实了Cu物种均以CuO的形式存在。TEM、XRD和N2O化学吸附结果表明Cu/ZnO强的相互作用促进了Cu物种的分散,提高了CO_(2)转化率和催化剂的稳定性。正如预期,Re-CZS催化剂实现了最高的CO_(2)转化率(12.4%),而Co-CZS催化剂与Nor-CZS催化剂的CO_(2)转化率分别为12.1%和9.8%。反应相同时间后,标准化的CO_(2)转化率降低顺序是:Re-CZS(75%)>Co-CZS(70%)>Nor-CZS(65%)。与Co-CZS和Nor-CZS催化剂不同,Re-CZS催化剂的甲醇选择性随着反应进行逐步增加而后趋于稳定。对该催化剂在反应过程中的结构演变进行表征,结果显示,Re-CZS催化剂Cu/ZnO间强的相互作用引起了催化剂结构重构,促使体相中的ZnO物种向催化剂表面Cu物种迁移,形成了更多的Cu/ZnO界面,有利于甲醇的生成。本工作为合理设计有效催化剂提供一个可行策略。 展开更多
关键词 Cu/ZnO-SiO_(2)催化剂 金属–载体相互作用 CO_(2)加氢 甲醇
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硼掺杂与氮缺陷协同增强石墨相氮化碳光催化产氧性能 被引量：1
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作者 杨金龙 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2020年第3期11-12,共2页
受自然界光合作用启发,半导体光催化分解水产氢/产氧为太阳能的转化利用提供了一种有效途径,受到研究者的持续关注1,2。自2009年以来,非金属聚合物半导体石墨相氮化碳(g-C3N4)因其前驱体来源广泛、制备方法简单、环境友好无重金属污染... 受自然界光合作用启发,半导体光催化分解水产氢/产氧为太阳能的转化利用提供了一种有效途径,受到研究者的持续关注1,2。自2009年以来,非金属聚合物半导体石墨相氮化碳(g-C3N4)因其前驱体来源广泛、制备方法简单、环境友好无重金属污染、光化学稳定性好。 展开更多
关键词 石墨相氮化碳 全分解水 光催化 能带结构 协同增强 硼掺杂
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低温熔融盐合成富磷相CuP2纳米材料及其储锂应用
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作者 余学斌 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2020年第7期17-18,共2页
纳米过渡金属磷化物(MPx,M=Cu,Ni,Fe,等)在电催化,光催化,超级电容器以及锂离子电池等领域具有很大的应用前景1-3。在储锂应用中,过渡金属磷化物的理论容量与磷的含量成正比,因此富磷的过渡金属磷化物最具吸引力。但目前富磷MPx的合成... 纳米过渡金属磷化物(MPx,M=Cu,Ni,Fe,等)在电催化,光催化,超级电容器以及锂离子电池等领域具有很大的应用前景1-3。在储锂应用中,过渡金属磷化物的理论容量与磷的含量成正比,因此富磷的过渡金属磷化物最具吸引力。但目前富磷MPx的合成比较困难,往往需要特殊的合成条件。 展开更多
关键词 理论容量 低温熔融盐 锂离子电池 纳米材料 超级电容器 电催化 光催化 富磷
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大处着眼,小处入手--基金委化学科学部2019年基金项目会议评审工作的几点尝试和思考 被引量：6
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作者 付雪峰 黄艳 +1 位作者 崔琳 陈拥军 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2020年第8期87-90,共4页
国家自然科学基金是我国资助基础研究的主渠道,基金项目的同行评审环节对于自然科学基金资助工作至关重要。本文总结了化学科学部2019年基金项目会议评审工作的一些尝试,以营造良好学术评审环境为着眼点,采用分组会评、规范会评程序、... 国家自然科学基金是我国资助基础研究的主渠道,基金项目的同行评审环节对于自然科学基金资助工作至关重要。本文总结了化学科学部2019年基金项目会议评审工作的一些尝试,以营造良好学术评审环境为着眼点,采用分组会评、规范会评程序、细化会评流程等措施,完善项目会评工作。 展开更多
关键词 自然科学基金 会议评审 会评流程 答辩要求 基金文化
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近红外量子点:小粒子,大能量 被引量：2
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作者 韩布兴 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2020年第7期9-10,共2页
硫化铅量子点具有带隙宽度可调、稳定性高和可溶液加工等特点,受到国内外学者的广泛关注1。通过控制硫化铅量子点的尺寸,其吸收光谱可以覆盖可见光和近红外区域,被广泛应用于红外探测器,发光二极管,场效应晶体管和太阳能电池等光电器件... 硫化铅量子点具有带隙宽度可调、稳定性高和可溶液加工等特点,受到国内外学者的广泛关注1。通过控制硫化铅量子点的尺寸,其吸收光谱可以覆盖可见光和近红外区域,被广泛应用于红外探测器,发光二极管,场效应晶体管和太阳能电池等光电器件的研究2,3。然而,由于量子点的尺寸小(几个纳米),导致大部分原子分布于量子点表面,产生大量的表面缺陷态,因此有效控制量子点的表面特性可以减少材料的表面缺陷态,继而提高光电器件的性能。 展开更多
关键词 量子点 缺陷态 可溶液加工 场效应晶体管 发光二极管 吸收光谱 红外探测器 近红外
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